摘要
浅水湖泊底部一般都经历反复的风浪扰动，这种扰动悬浮-平静沉降的循环往复过程中沉积物-水界面过程对湖泊的物质循环产生重要影响。针对扰动悬浮-平静沉降过程中沉积物-水界面上颗粒物以及磷的变化规律，开展了多次扰动-沉降的反复实验。以振荡格栅作为扰动装置，12 h为周期，共进行10个周期的间歇扰动实验，关注了上覆水浊度、总磷（TP）、溶解态总磷（DTP）以及颗粒粒径的变化规律。实验结果表明：在反复悬浮-沉降过程中，再悬浮引起的浊度、TP、DTP上升会逐渐减少，扰动强度越大扰动后出现的浊度、TP、DTP峰值的下降越明显。多次扰动后，沉积物表层团粒的粒径变大，200~400 μm的大絮团含量明显上升，由13%上升到30%左右。在反复扰动过程中，悬浮颗粒间发生"扰动-聚集"作用。随着扰动强度增加，颗粒间距缩小，范德华引力增强，导致絮凝现象产生。同时，有机质通过"架桥作用"促进更大絮团形成。实验结果显示，有机质含量较高的胥湖沉积物（8.59%）在扰动后的中值粒径（D50）显著大于有机质含量较低的梅梁湖和贡湖沉积物。
Abstract
Lake bottoms generally experience repeated wind and wave disturbances, and the sediment-water interface process in the cycle of disturbance suspension-calm settling has an important impact on the mass cycle of lakes. For the change rule of particulate matter and phosphorus at the mud-water interface during the process of disturbance suspension-calm sedimentation, repeated experiments of disturbance-sedimentation were carried out. Using an oscillating grid as a disturbance device, we conducted 10 cycles of intermittent disturbance experiments with a 12-h cycle, and paid attention to the changes of turbidity, total phosphorus (TP), dissolved total phosphorus (DTP) and particles. Results showed that: the rise of TP and DTP in water would gradually reduce in the repeated suspension-sedimentation process. The greater intensity of the turbidity perturbation, peaks of TP and DTP declined greater after the perturbation. The cluster particle size in the substrate surface layer became larger after multiple disturbances, and the percentages of large flocs (about 200-400 μm) increased significantly, from 13% to 30%. With multiple perturbation, a phenomenon “perturbation-aggregation” occurred among particles. Closer between particles, stronger perturbation and more obvious aggregation made the van der Waals gravity increase and caused flocculation. Organic matter in the particles produced a “bridge-building effect” and encouraged the formation of larger flocs. The disturbed median particle size (D50) of bottom sediment from Xuhu with 8.59% organic matter content was significantly larger than that in the bottom sediment with lower organic matter from Meilianghu and Gonghu.
Keywords
一般认为浅水湖泊中沉积物与上覆水之间发生着较为强烈的物质交换，对湖泊水质产生了重要的影响[1]。太湖面积广阔，水深较浅，面积水深比值（面/深比）达到1.23×106 km，位列全球湖泊前十位[2]，是超浅型湖泊的代表。太湖大多数湖区风生流的水动力扰动四季均可抵达底部，沉积物-水界面会出现较为强烈的扰动、悬浮和物质交换。
沉积物-水之间物质交换是整个太湖物质循环的重要部分。以总磷（TP）为例，在2011—2020年期间太湖入湖河道每年向太湖输入2000 t的TP[3]，其中颗粒态磷（PP）占2/3[4]，而出湖的TP约为800 t，PP占1/2~2/3[4]。从中可以看出大量PP滞留于太湖中，其中由水体向沉积物的沉降和沉积可能是重要的途径之一。因此，认识太湖受到风生流强烈干扰的沉积物-水界面上颗粒物以及磷迁移转化的具体过程和规律，成为理解超浅型湖泊物质循环的关键。
关于太湖沉积物释放的研究已有大量积累[5]，根据实验条件可分为两类。（1）静置状态下的沉积物释放：通常采用柱状实验装置，下部铺设沉积物，上部填充水，以研究其释放规律和强度[6-10]；（2）扰动状态下的再悬浮释放：同样采用柱状实验装置，但结合扰动装置（如扰动翼板[11]、格栅[12]、Y型扰动器[13]、摇床[14]）模拟风浪对沉积物的扰动效应。也有一些实验使用一维水槽[15]、波浪水槽[16]来模拟风浪对沉积物的扰动过程。大多数研究在模拟风浪扰动的同时重点关注再悬浮以及悬浮过程中沉积物向上覆水释放污染物（尤其是磷）的规律和强度。而太湖在大风大浪之后往往伴随相对平静期，表层沉积物界面持续经历着扰动与静置状态的周期性循环。因此研究沉积物-水界面上物质交换规律需要更长的周期、更多的扰动-平静循环。陈怀民等[17]在研究台风对水华的影响时发现，台风扰动造成的TP上升会在台风过后一周左右消失。也有研究指出，除了再悬浮过程外，在反复的悬浮-沉降过程中，沉积物的形态和结构等也会发生变化[18]。实际的扰动每一次都会改变环境介质状态，这种变化和变化的积累与单次扰动有很大差别，因此研究扰动悬浮-平静沉降的循环往复过程中颗粒物以及磷的转化规律对于理解太湖内部物质循环具有重要价值。
本研究在一维柱状实验中使用振荡格栅模拟太湖不同的风生流紊流扰动状态，通过20次扰动-静置循环实验，实测沉积物-水界面颗粒物以及磷的变化规律，探讨反复悬浮-静置过程中悬浮颗粒物的变化以及对磷循环产生的影响。
1 材料与方法
1.1 实验材料与装置
2024年4月24日，采用彼得逊抓斗式采泥器采集太湖梅梁湖、胥湖和贡湖表层（0~10 cm）沉积物样品，采样点分布和沉积物的基本性质详见图1和表1。实验所用上覆水使用蒸馏水加入磷酸二氢钾配制而成，TP浓度为0.08 mg/L，初始状态不含PP，使TP浓度与太湖实际浓度接近，同时避免水体中其余物质对实验产生干扰。
图1太湖沉积物采样点分布
Fig.1Distribution of sampling sites of in Lake Taihu
实验所用一维实验柱见图2，主体为高100 cm、内径10 cm的亚克力柱，下部20 cm装入采集的沉积物，上部沿柱壁小心地注入配置好的上覆水，避免在加水的过程中产生扰动，上覆水的高度为40 cm。为了进行循环扰动，对各种模拟风浪的扰动装置进行了比较。从扰动强度能够与实际湖泊相对应以及太湖动力场具有以垂向为主的紊流扰动特征出发，由于振荡格栅具有紊流强度可调控和发生垂向紊动的特点[19]，选择振荡格栅垂直扰动装置来模拟太湖风生流在沉积物-水界面上产生的扰动。振荡格栅被证明可以有效模拟泥沙运动[20]，通过控制格栅可以控制工况，获得污染物的扩散规律和泥沙运动情况[21]。根据文献中的公式[19]计算太湖在不同风力下的紊流强度，设置弱、中、强3种扰动方式，扰动参数见表2。
表1太湖各湖区沉积物基本性质
Tab.1Basic properties of bottom sediment in each lake area of Lake Taihu
1.2 实验方案
实验采用表1中所示的3种沉积物，以表2中所示的扰动方式开展，并设置一组静置组作为参照。在实验柱中装入沉积物，注入上覆水，由于无法避免装填时引起沉积物扰动上浮，需要静置4天待沉降完全后再开始扰动实验。每次扰动10 min后静置12 h，模拟扰动-静置的循环，每组实验共进行20次循环。
在每次扰动后的第0、1、5、12 h，在距离沉积物表面约20 cm处，抽取50 mL水样作为测样使用，同时补充相应的上覆水以保持水量平衡。在保证有足够水样进行检测的情况下尽可能减小对总体水质的影响。为了研究扰动-静置循环过程中界面处的沉积物变化，对3种沉积物均增设了5组平行实验，分别在循环2、4、6、8、10次时结束实验，将柱中的上覆水小心抽出，轻轻刮取泥柱表面的沉积物进行中值粒径、ζ电位等相关数据的测定，以掌握表层沉积物的变化。
图2扰动实验装置
Fig.2Perturbation experiment setup
表2扰动强度实验参数
Tab.2Experimental parameters of disturbance strength
1.3 测量方法
沉积物含水率通过将沉积物在105℃烘箱烘干至恒重来测定；有机物含量采用灼烧减量法测定，即将有机质在600℃的马弗炉中烧至恒重；浊度在每次采样后采用浊度仪（SGZ-200AS）测定；上覆水TP、PP、溶解态磷（DTP）浓度采用全自动水质分析仪测定，测定方法为钼酸铵分光光度法，最低检出浓度为0.001 mg/L，检测上限为1 mg/L；颗粒粒径相关指标由Malvern激光粒度仪（Mastersize2000）测定；沉积物ζ电位由ζ电位仪（NANO ZSP）测定。
2 结果与分析
2.1 上覆水TP浓度、浊度和DTP浓度的变化规律
反复多次扰动后上覆水TP浓度和浊度的变化如图3a、b所示。无论扰动强度大小，上覆水TP浓度和浊度都在扰动时产生明显的上升峰，扰动后的静置阶段迅速下降。在同一扰动强度下，上覆水TP浓度和浊度基本呈现相似的变化规律，即每次扰动后急剧上升，之后快速下降。比较不同扰动强度处理组，TP浓度和浊度也呈现相同的规律，即扰动强度越大上升峰的峰值也越大。多次扰动静置后，上覆水TP浓度比初始值有所增加，4组之间的差异不大，但浊度均低于初始值。反复扰动-静置过程中，同一扰动强度引起的上覆水TP浓度和浊度的上升峰值会随着扰动次数的增加而减小，静置期峰谷值也会随着扰动次数的增加而减小。
上覆水PP和DTP浓度在反复扰动-静置实验中的变化情况如图3c、d所示。上覆水PP浓度与TP浓度和浊度的变化规律较为接近，也表现出扰动上升、静置下降的规律，反复扰动后峰值和峰谷都出现下降的结果。上覆水DTP浓度在扰动过程中没有出现显著的上升-下降过程，所有处理组都略有升高，最终出现强扰动处理组DTP浓度较小而静置和弱扰动处理组较高的结果。出现上述现象是因为在多次的扰动过程中，沉积物颗粒变大而不易再悬浮，导致每次扰动后悬浮颗粒减少，因此PP浓度下降，也导致了TP浓度下降；DTP浓度的变化可能是因为沉积物颗粒吸附水体中DTP后沉降，随后由于絮凝形成大颗粒不再悬浮，因此强扰动处理组DTP浓度更低。
图3上覆水TP浓度（a）、浊度（b）、PP浓度（c）和DTP浓度（d）的变化
Fig.3Changes in TP (a) , turbidity (b) , PP (c) and DTP (d) in water
2.2 扰动过程中沉积物-水界面颗粒的变化规律
为定量了解扰动产生的上升峰的变化，对不同扰动强度反复扰动下梅梁湖沉积物浊度的峰值进行了分析。从图4a可以看出，浊度峰值随着扰动次数增加逐渐降低，扰动强度越大，降低的幅度越大。初始扰动阶段，扰动强度导致浊度峰值出现3~10倍的差异，但经历反复扰动后，扰动强度对浊度峰值的影响降低，只出现约2~3倍的差异。对实验后沉积物-水界面表层的沉积物颗粒粒径进行测定，结果见图4b。静置组表现出以20 μm为中心的正态峰，反复扰动后的扰动组在200~400 μm之间又出现一个峰值。随着扰动强度增加，出现峰值的粒径变大。在强扰动条件下，粒径分布峰值出现在400 μm处；在中扰动条件下，峰值则出现在200 μm处。显然，经过扰动后表层沉积物的粒径构成发生了变化，在以20 μm为主的粒径中出现了200和400 μm的粒径，200和400 μm的粒径占比由13%升至30%。从多次扰动前后中值粒径D50和D90的测定结果（图4c）可以看出，随着扰动次数的增加，D50基本呈线性增加趋势，且扰动强度越大，增加越显著。强扰动处理组中，相较于第一次扰动，最后一次扰动结束时D50增长了50%以上。3种扰动状态下，D90的曲线相对平稳，变化不大。
为了验证这种规律的普遍性，对贡湖和胥湖沉积物也进行了相同的实验。实验结果显示，贡湖和胥湖沉积物的浊度峰值变化规律以及大粒径颗粒峰值的出现规律与梅梁湖沉积物的基本一致。从多次扰动前后各湖区中值粒径D50和D90的测定结果（图4d）可以看出，不同湖区的沉积物也出现类似的现象，但规律稍有不同。前6次扰动中，3个湖区沉积物D50都呈上升趋势，但贡湖在后续呈现出下降的趋势。总体来说，扰动次数和扰动强度对沉积物颗粒D50有很大影响，随着扰动次数和扰动强度的增加，D50也增加，贡湖表现出不一样的规律是因为其本身性质有所差异。在3个湖区中，D90的变化情况不如D50显著。综上可知，扰动次数和扰动强度对D50的影响更大，即扰动对小粒径颗粒有更明显的聚集效果。
图4浊度峰值（a）、实验后沉积物粒径分布（b）、不同扰动强度下D50和 D90（c）以及不同湖区D50和D90（d）的变化
Fig.4Changes in peak turbidity (a) , substrate particle size distribution after the experiment (b) , D50 and D90 at different disturbance intensities (c) and D50 and D90 at different lakes (d)
2.3 扰动过程中沉积物表面的变化
为了分析多次扰动造成沉积物表面团粒颗粒变大的原因，对表层沉积物ζ电位的变化进行了实测，结果见图5a、b。无论是扰动强度还是扰动次数，对沉积物ζ电位的影响都不大，不同湖区沉积物的ζ电位始终稳定在一个数值附近。但不同湖区的ζ电位值有较大区别，梅梁湖和胥湖比较接近，但贡湖的ζ电位显著高于其他湖区。对于絮体而言，ζ电位越大，颗粒之间的排斥力越大，颗粒间的结合也趋于不稳定，较难形成絮体，或者絮体容易遭受破坏。贡湖由于ζ电位大，结合不稳定，结合后因扰动破裂，在连续的扰动之下出现了D50先增大后减小的现象。因此扰动不会改变沉积物的ζ电位，但ζ电位大的沉积物即便经过扰动聚集絮凝，也无法保持稳定性，最终会因为后续的扰动破裂。
实验过程中，沉积物D50都呈增大趋势，但贡湖沉积物在实验后期呈现下降趋势。总体而言，扰动次数和扰动强度的增加会导致D50增大，而贡湖表现出不同的规律是由于沉积物性质的差异（见2.4节）。在3个湖区中，D90的变化没有D50显著。综上可知，扰动次数和扰动强度对D50的影响更大，即扰动对小粒径颗粒有更明显的聚集效果。
图5不同扰动强度ζ电位变化（a）、不同湖区ζ电位变化（b）以及有机质含量与D50增量的关系（c）
Fig.5Changes in ζ-potential at different disturbance intensities (a) , changes in ζ-potential in different lake areas (b) and relationship between organic matter content and D50 increment (c)
2.4 影响沉积物颗粒粒径变化的因子
从图3、4可以看出，反复扰动后颗粒悬浮量减小，表层颗粒中团粒的粒径有所增大。为了分析团粒增大的原因以及扰动的影响，对代表风浪作用的扰动强度、扰动次数，代表沉积物性质的有机质含量、沉积物ζ电位、沉积物表面粒径D50、粒径增加峰值，代表扰动结果的上覆水浊度、浊度峰值、TP峰值、DTP进行了相关性分析，结果见图6。扰动强度与浊度及浊度峰值呈明显的正相关关系，与TP以及表层沉积物D50也呈正相关关系，但与DTP呈负相关关系。扰动次数与表层沉积物D50和DTP呈一定的正相关关系，但与浊度呈明显的负相关关系，说明扰动次数的增加会使能够悬浮的颗粒物减少，表层的团粒粒径增大。这些分析表明扰动强度大、扰动次数多使得颗粒悬浮量减少、表层颗粒粒径变大。从沉积物性质参数与浊度之间的关系来看，沉积物有机质含量与浊度呈正相关关系，ζ电位与浊度呈负相关关系，但后者的P值大于0.05，存在偶然性。在扰动次数与沉积物性质之间，扰动次数与D50呈现正相关关系，与ζ电位呈负相关关系，但P值大于0.05，说明该相关性的偶然性较大，因此扰动对ζ电位没有太大影响。
图6相关性分析（*表示P≤0.05）
Fig.6Correlation analysis
越强的扰动对应D50的增量越大，强扰动下中值粒径的增量是弱扰动下增量的3倍多（图4c），因此扰动强度的增大对颗粒间的絮凝有显著的促进作用[22]。扰动增大了颗粒之间碰撞聚集的概率，从而使得颗粒更容易发生絮凝，但扰动仅仅会使颗粒聚集，并不会改变颗粒本身的性质，聚集后的絮凝依然需要范德华引力、电荷间的吸引等条件。
有机质对D50增量也有明显的影响，如图5c所示，胥湖沉积物的有机质含量显著高于贡湖和梅梁湖，其沉积物颗粒的中值粒径增量也显著增加；贡湖和梅梁湖沉积物有机质含量接近，二者沉积物颗粒中值粒径的增量也较为接近，因此沉积物高有机质含量是促进絮凝的原因之一。沉积物中的有机质对沉积物颗粒的絮凝主要有架桥、电荷中和和网捕3个作用，如图7所示。架桥是有机物与沉积物颗粒电荷相同，通过水体中电性相反的电荷连接[23]；电荷中和是指有机物与沉积物颗粒电荷相反从而相互吸引连接到一起[24]；网捕是指有机物将沉积物颗粒包裹在其中形成絮团沉淀[25]。因此，当有机质含量高时，沉积物颗粒与有机质结合的概率更大，更容易受到以上3种作用产生絮凝，形成更大的颗粒。
图7絮凝机理
Fig.7Mechanism of flocculation
3 讨论
3.1 水体磷浓度和浊度随多次扰动变化的原因
太湖中约2/3的TP为PP[26]，附着在水体中的颗粒物上。本研究中PP占比也达到了65%，PP是水中磷的主要成分。因此，当发生扰动时，沉积物颗粒从沉积物进入水体，导致水体的浊度和TP升高，扰动结束后由于颗粒沉降，水体浊度和TP也降低。在扰动过程中悬浮颗粒相互接触的机会增加，颗粒间的架桥和网捕作用促使颗粒发生絮凝形成较大的絮体或团粒[27]，有机质和已经形成的絮凝体会有利于颗粒进行捕获，形成更大的絮团[28]，扰动结束后的静置过程中悬浮颗粒（包含形成的絮体）沉降在沉积物表面。再一次用相同强度进行扰动时，已经絮凝变大的沉积物颗粒不易被扰动起来，导致多次扰动时TP和浊度呈现下降趋势。
3.2 悬浊颗粒发生絮凝及表层D50变大的机理分析
(1)
式中，G为剪切速率（s-1）； di和dj分别为粒子i和j的直径（m）。
由此可见，扰动强度越大代表剪切速率越大，粒子间的碰撞频率越大，粒子更容易靠近到较近的距离。根据DLVO理论，粒子之间的相互作用力为库仑斥力和范德华引力[32]，库伦斥力阻止颗粒相互靠近，而范德华力促进颗粒相互靠近。在多次悬浮-沉降过程中颗粒表面的ζ电位变化不大，说明库仑力[33]没有大的变化。但扰动产生的剪切速率增加使得颗粒距离变小，范德华引力增大[34]，在范德华引力增加的条件下颗粒相互靠近并会发生絮凝。这种扰动-聚集使得悬浮颗粒之间产生絮凝，是静置沉降后表层沉积物D50变大的主要原因。
沉积物中含有一定量的有机质，而其成分又以腐殖质为主[35]。有机质含量高的沉积物能够通过更多的腐殖质以及颗粒表面的金属离子将颗粒连接起来[36]，形成更多的“桥梁”，也就是絮凝中的“架桥作用”。从实验结果来看，有机质含量高的实验组D50增加的量更显著，多次扰动后浊度的减少也更明显。大多数有机物携带负电荷，更容易与带正电荷的金属离子结合[37]。悬浮后的絮凝过程中，除了“扰动-聚集”外，“架桥作用”也是絮体变大的原因之一。
4 结论
1）在反复悬浮-沉降过程中，相同扰动强度下再悬浮引起的浊度、TP、DTP上升会逐渐减少，10次扰动后再悬浮的影响显著降低。扰动强度越大，扰动后出现的浊度、TP、DTP峰值的下降越明显。
2）在反复悬浮-沉降后沉积物表层团粒的粒径变大，出现了200~400 μm的大絮团。扰动强度越大，反复扰动后表层沉积物的絮团越多，絮团越大。
3）在反复悬浮-沉降过程中，悬浮颗粒之间发生“扰动-聚集”作用，颗粒距离缩短，范德华引力增大，使颗粒间产生絮凝，而有机质的存在使颗粒之间产生“架桥作用”，促进了更大絮团的形成。
