2015, Vol. 27 
(2: 新疆大学资源与环境科学学院, 乌鲁木齐 830046)
(3: 中国科学院大学, 北京 100049)
(4: 马里兰大学地球科学交叉学科中心, 美国马里兰州 20740)
(2: College of Resources and Environmental Sciences, Xinjiang University, Urumqi 830046, P.R.China)
(3: University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P.R.China)
(4: Earth System Science Interdisciplinary Center, University of Maryland, Maryland 20740, USA)
湖泊沉积物中含有大量的碳, 主要形式为有机碳和无机碳.其中, 无机碳在沉积物中占有相当份额, 主要以不同形态的碳酸盐矿物(如方解石、文石、白铅矿、角铅矿、菱锌矿、菱镁矿、菱锰矿、菱钴矿等)存在, 来源于湖泊外源碳酸盐(由地表径流等外力搬运进湖泊的流域母岩风化产物)和自生碳酸盐(包括湖水中无机化学沉淀产物、生物壳体及沉积物埋藏后早期成岩作用产物)[1-2].由于地质背景、气候、水化学及生物活动等具有很大的可变性, 所以很难概括碳酸盐沉积的机制.
近几十年来, 国内外学者取得了湖泊沉积物中无机碳总量及其空间分布的系列成果, 并对湖相自生碳酸盐的形成及变化展开了深入研究, 分别从动力学因子[3-4]、热力学因子[5-7]、生物光合因子[8-9]以及水化学平衡[10-11]等控制因素进行探讨, 为利用湖相碳酸盐探讨生物化学过程、恢复和重建地质历史时期古气候环境演化做出很大贡献.一般来讲, 湖泊自生碳酸盐反映湖泊生物活动和理化作用, 其含量高低可指示湖水的咸化与淡化, 进而反映气候的干湿变化[12].其中, 碳酸盐的碳、氧同位素(δ13Ccarb、δ18Ocarb)分析已成为研究湖泊环境(盐度、初级生产力、水位变化)、流域气候变化(气温、降水)及碳循环的一项重要手段[13-17].
研究发现, 干旱地区可能有很大的固碳、储碳潜力[18-19], 中国西北焉耆盆地土壤有机碳含量较低, 无机碳含量较高[20], 然而对干旱区湖泊碳库及其动态变化还缺乏认识.博斯腾湖作为新疆地区最大的湖泊, 是干旱区湖泊的典型代表.前人对该湖碳循环的研究较少, 大部分利用沉积物中的有机碳、无机碳进行古环境、古气候方面的反演与重建[21-24], 仅张成君等[25]探讨过该湖表层沉积物δ13Ccarb、δ18Ocarb的组成及影响因素, 指出湖水滞留时间和水-气CO2交换量影响无机碳同位素的组成, 而对无机碳的来源、空间分布及影响因素未作深入探讨.近年来在该区域人类活动的强烈干扰下, 博斯腾湖水位和水质环境变化非常大.因此, 深入探讨博斯腾湖沉积物中无机碳的含量及其同位素的空间分布特征, 阐明其空间异质性的影响因素, 所得结果不但可以检验并补充完善前人的研究结果, 为更好地理解湖泊碳酸盐的形成、分布提供依据, 而且能深化对湖泊系统内部有机碳、无机碳累积转化的认识, 为干旱区湖泊碳循环研究提供新的科学依据.
1 研究区概况博斯腾湖(41°32′~42°14′N, 86°19′~87°26′E)地处新疆天山南麓, 是焉耆盆地的最低点, 位于巴音郭楞蒙古自治州博湖县(图 1).湖面海拔1048m, 流域面积约为55600km2, 湖区东西长55km, 南北宽25km, 总面积1646km2(2002年水位最高时数据), 现已由中国最大的内陆淡水湖转变为微咸水湖[26-27].湖水水化学分析结果表明其总碱度达193.39mg/L, 湖水呈弱碱性、高硬度, 各主要离子浓度见表 1.
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图 1 博斯腾湖区位及采样点位分布 Fig.1 Location of Lake Bosten and sampling sites |
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表 1 博斯腾湖湖水化学组成[26] Tab.1 Hydrogeochemical composition of the water in Lake Bosten |
湖区深居欧亚大陆中心, 属温带大陆性干旱气候, 多年平均气温8.4℃, 多年平均降水量94.7mm, 年均蒸发量1880mm[28].其位于开都河的下游, 主要受到开都河来水的补给, 是唯一常年有水入湖的河流, 开都河山口处多年平均径流量为34.12×108 m3, 约占入湖径流量的95 %; 同时流入博斯腾湖的河流还有黄水沟、清水河、乌拉斯台河、曲惠河和乌什塔拉河等, 均为季节性补给[29].另外, 博斯腾湖又是孔雀河的源头, 对孔雀河流域的生态与环境起着重要的调控作用.博斯腾湖是一个吞吐型湖泊, 在自然情况下, 湖水经孔雀河从博斯腾湖西南角流出, 后经铁门关折而向东注入罗布泊[30].
2 材料与方法 2.1 样品采集博斯腾湖分为大小两个湖区, 大湖的西南端分布着一连串的浅水小湖, 盛长芦苇, 称为小湖苇区, 本文主要以大湖区为研究对象.2012年8月, 利用重力采样器在博斯腾湖大湖区采集表层沉积物样品, 共13个点位(图 1).所得沉积物样品密封于塑料袋内带回实验室并在0~4℃冰箱中冷藏以备分析.
2.2 无机碳分析将样品真空冷冻干燥后, 研磨至80目左右的粉末状, 取适量样品放入标准银杯中, 滴加2滴5 %的HCl, 置于60℃电热板上烘2h;之后再滴加1~2滴, 将电热板温度调至40℃, 直至将样品蒸干, 后将样品用锡囊封装好后经EA3000型元素分析仪, 进行总有机碳(TOC)测定[31].冻干后的样品经EA3000型元素分析仪测定总碳(TC).两者之差为总无机碳(TIC)含量, 即TIC=TC-TOC.根据该仪器对标准物质的重复测试结果, 相对误差在0.1 %以内, 表明测试结果具有较高的可信度.该实验在中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室内完成.
2.3 碳、氧稳定同位素分析样品的碳酸盐碳、氧同位素分析采用离线分析方法, 均在中国科学院南京地质古生物研究所稳定同位素实验室测试完成.样品真空冷冻干燥后, 研磨至100目左右的粉末状, 采用过饱合磷酸法, 将收集到的CO2气体在Thermo-Fisher MAT 253同位素质谱仪上测定δ13Ccarb、δ18Ocarb, 计算结果以VPDB为标准, 公式如下:
| $ {{\rm{ \mathit{ δ} }}^{13}}{{\rm{C}}_{{\rm{carb}}}}\left({‰} \right) = \left( {\frac{{^{13}{\rm{C}}{/^{12}}{{\rm{C}}_{{\rm{sample}}}}}}{{^{13}{\rm{C}}{/^{12}}{{\rm{C}}_{{\rm{standard}}}}}} - 1} \right){\rm{ }} \times 1000 $ | (1) |
| $ {{\rm{ \mathsf{ δ} }}^{18}}{{\rm{O}}_{{\rm{carb}}}}\left({‰} \right) = \left( {\frac{{^{18}{\rm{O}}{/^{16}}{{\rm{O}}_{{\rm{sample}}}}}}{{^{18}{\rm{O}}{/^{16}}{{\rm{O}}_{{\rm{standard}}}}}} - 1} \right) \times 1000 $ | (2) |
文中所有数据均使用Excel 2010进行处理, 使用SPSS 19.0进行统计分析, 博斯腾湖区位、等深线[26]及采样点位图采用ArcGIS 10.0和CorelDRAW X3软件绘制, TIC、δ13Ccarb和δ18Ocarb空间分布图由Surfer 9.0和CorelDRAW X3软件绘制.
3 结果 3.1 TIC空间分布特征博斯腾湖表层沉积物无机碳含量差异显著, 最小值为3.8 % (B2), 最大值高达9.8 % (B13), 平均值为5.5 %.图 2a显示了TIC的空间分布状况:湖泊北部TIC含量明显高于南部, 最高值出现在西北水域(靠近黄水沟一带), 最低值出现在西南河口区, 而中心湖区整体数值较低(＜5.4 %).与之前报道的该湖表层沉积物TIC数值(5.3 %)接近, 空间分布也较一致[25].总体来看, 博斯腾湖表层沉积物也表现出条带状的分布特征, 与巴里坤湖[32]呈现出类似的分布特征; 但巴里坤湖表现为由岸边至湖心先逐渐增加, 至峰值后又有所降低, 在较高水平上趋于稳定, 而博斯腾湖则表现为北部湖区高于中心及南部湖区.
3.2 δ13Ccarb和δ18Ocarb的空间变化特征δ13Ccarb值范围为-0.23‰~2.27‰, 平均值为0.71‰; δ18Ocarb值范围为-5.53‰~-2.55‰, 平均值为-4.4‰.δ13Ccarb和δ18Ocarb的分布极为相似, 即湖泊西北部明显高于其他水域, 最小值出现在东部深水湖心区和西南河口区(图 2b、c).2004年, 张成君等[25]研究指出该湖δ13Ccarb和δ18Ocarb平均值分别为1.11‰和-3.43‰, 与此次报道相比, 数值略为偏正, 但两者的空间分布较为一致, 整体呈现出条带状分布格局, 即从西北水域向东部深水湖心区递减.
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图 2 博斯腾湖表层沉积物无机碳及其稳定同位素空间分布 Fig.2 Spatial distributions of TIC and δ13Ccarb&δ18Ocarb in the surface sediment of Lake Bosten |
博斯腾湖表层沉积物TIC含量平均值为5.5 % (3.8 % ~9.8 %), 明显高于新疆东部巴里坤湖的2.9 % (0.7 % ~4.5 %)[32], 比内蒙古乌梁素海的1.6 % (1.2 % ~2.1 %)、岱海的1.4 % (0.7 % ~1.9 %)、达里诺尔的1.7 % (0.9 % ~2.1 %)、呼伦湖的4.5 % (1.7 % ~8.5 %)等半干旱区湖泊都高[33], 且远远高于气候湿润区的武汉东湖[34]、云南星云湖[35]及长江中下游众多湖泊[36].不难看出, 我国湿润区湖泊表层沉积物TIC含量明显低于干旱区湖泊, 这可能主要因为东部湿润地区降水丰富, 地表径流发达, 流域风化及冲刷作用强, 湖水较淡, 不利于碳酸盐沉淀; 而处在内陆干旱区的湖泊, 湖区干旱少雨, 蒸发强烈, 加之流域地表径流相对贫乏, 湖水对碳酸钙过饱和, 进而导致较多的湖泊自生碳酸盐析出.总之, 不同类型的湖泊, 由于所处的地理位置、气候水文、湖水化学组成、生物活动、有机碳分解与矿化能力等存在差异, 从而使得沉积物中TIC含量区域差异很大.
4.2 博斯腾湖表层沉积物TIC来源前人研究发现, 博斯腾湖沉积物中的碳酸盐主要由方解石和文石构成[25, 37].湖相沉积的TIC由外源和自生碳酸盐构成, 而后者形成的必要条件是可溶性碳酸钙的过饱和.比较湖水离子活度积(IAP)与平衡常数(Ksp)的大小, 即利用饱和系数(IAP/Ksp)可判断湖水对碳酸钙的饱和性[2, 38].
| $ IAP = ({\text{C}}{{\text{a}}^{2 + }})({\text{C}}{{\text{O}}_3^{2- }}) = \{ {r_{{\text{C}}{{\text{a}}^{2 + }}}}\cdot[{\text{C}}{{\text{a}}^{2 + }}]\cdot{r_{{\text{HC}}{{\text{O}}_3}^ -}}\cdot{K_2}\cdot Alk\} /({{\text{H}}^ + }) $ | (3) |
式中, (Ca2+)和(CO32-)分别是Ca2+和CO32-的离子活度积; Ca2+和rHCO3-分别是Ca2+和HCO3-的活度系数; [Ca2+]是湖水Ca2+的浓度; K2是HCO3-的二级离解常数; Alk是湖水碱度; (H+)是H+的活度, 利用pH值求得:pH=-lg(H+).
根据博斯腾湖湖水阴阳离子浓度、Alk和pH值(表 1), 可以计算出该湖的IAP, 进而求出饱和系数.若饱和系数＞1, 则说明湖水碳酸钙处于过饱和状态; 若饱和系数=1, 处于饱和状态; 若饱和系数＜1, 处于未饱和状态.计算结果(表 2)表明, 博斯腾湖湖水碳酸钙是过饱和的, 揭示该湖已具备了自生碳酸盐沉淀的必要条件.
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表 2 博斯腾湖在不同温度条件下湖水对碳酸钙的饱和系数 Tab.2 The supersaturation index of lake water with respect to calcite in different temperatures in Lake Bosten |
从空间分布来分析, 若博斯腾湖表层沉积物碳酸盐主要来自外源, 即主要随唯一常年性河流开都河从流域内将无机碳物质带入湖泊, 那么河口区的TIC应该明显高于其他水域.然而, 本研究发现TIC最高值出现在黄水沟水域, 河口区(尤其开都河入湖口处)却呈现出低值, 与湖心区接近(图 2a, 表 3).此外, 博斯腾湖常年风向为西北风和西南风, 年均风速为1.8~3.5m/s[39], 湖区内并没有出现明显的西南、西北向湖心递减的规律, 所以外源降尘的影响是有限的.综上所述, 可以判断博斯腾湖表层沉积物TIC主要是湖泊自生的.
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表 3 博斯腾湖表层沉积物多指标变量的平均值(Mean)和变异系数(CV) Tab.3 Means and coefficients of variation for multiple proxies in the surface sediment of Lake Bosten |
在湖泊环境中, 影响碳酸盐沉淀的因素主要有理化因素(湖水的水化学性质、温度、CO2的逸出和溶解等)和生物因素[2, 4], 而温度和湖水的化学性质对碳酸盐的影响是最主要的[17, 40].为了便于探讨TIC空间差异, 本文参考王秀君等[41]的研究将博斯腾湖划分为4个湖区:河口区(B1、B2、B3)、黄水沟区(B10、B12、B13)、湖心区(B4、B8、B9、B11)和东部湖区(B5、B6、B7), 各区TIC及其同位素数值见表 3.
温度升高, 湖泊的蒸发作用加强, CaCO3的溶解性减弱, 有利于碳酸盐的析出[7, 40, 42].湖水温度升高, 蒸发作用增强, 湖水中Ca2+、CO32-及HCO3-等浓度增大, 藻类通过光合作用从湖泊表层水中吸收CO2的时间和强度增大, 有利于过饱和条件的形成; 同时, 湖水中浮游微型生物数量增加, 一方面可直接形成湖水对碳酸盐过饱和的局部微环境, 另一方面还可以作为碳酸盐沉淀的结晶核促使碳酸盐快速沉淀[1-2].不考虑其他因素而仅考虑水气交换平衡条件, 在25℃时(TIC主要在夏季沉淀), 空气中CO2(δ13C=-7‰)经同位素分馏后, 导致沉淀后的碳酸钙偏正(δ13C=1.8‰)[43].博斯腾湖表层沉积物δ13Ccarb的平均值为0.71‰(-0.23‰~2.27‰), 显然受到水生植物光合作用的影响.跟其他湖区相比, 河口区北岸至黄水沟水域一带(B1、B13)由于外来营养盐分(N、P)的增多[44], 有利于沉水植物和藻类等水生生物的生长(主要考虑夏季), 湖泊生产力得以提高, 水生生物光合作用时从湖泊水体中消耗了大量的CO2, 导致湖水pH升高, 从而析出更多的碳酸盐[8, 37, 45].另外, 光合作用越强, 湖泊初级生产力越高, 湖水中溶解CO2的δ13C进一步升高偏正, 进而使得析出的碳酸盐沉积物的δ13Ccarb值偏正[46], 这与本文测得的δ13Ccarb值分布一致(图 2b), 而且沉积物的TIC值与δ13Corg(有机碳稳定同位素)呈显著正相关(r=0.56, P＜0.05), 与C : N呈极显著负相关(r=-0.72, P＜0.01), 但是TIC与TOC、TN的相关性却不显著(表 4), 从而证实水生生物的光合作用, 而非生物本身对博斯腾湖表层沉积物TIC的分布具有影响, 这种现象在国内很多湖泊都有发现[33, 38, 47].
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表 4 多指标Pearson相关分析 Tab.4 Pearson correlation analysis among multiple proxies |
青海湖表层沉积物研究表明, 湖水盐度越高, 碳酸盐沉降速率越大、含量越高, 反之亦然[12].对比文献[26], 发现博斯腾湖的矿化度与TIC的空间分布十分相似, 即河口区北岸至黄水沟水域一带最高, 而湖心区最低.这主要是由于外来河流将流域内大量农田排盐水及工业污水等注入湖内, 导致了河口区北岸至黄水沟水域一带矿化度最高; 而博斯腾湖入水口和出水口都在大湖西南较小的区域内, 湖区中部及东部水体交换能力弱, 受外来污水的影响较小, 所以湖心区矿化度最小.据2011年的水质调查[48], 博斯腾湖黄水沟区、河口区、湖心区及东部湖区的矿化度分别为1.61、1.23、1.17及1.26g/L, 本研究中TIC的空间差异(表 3)与之相对比, 可以判断矿化度可能是影响博斯腾湖表层沉积物TIC的重要水化学因子.
另外, 据前人研究[39, 49], 博斯腾湖湖心区与黄水沟区交界处(靠近B10、B12)水动力条件较强, 此区域中值粒径数值也最大(表 3); 对河口区而言, 是进水口同时又是出水口, 尤其靠近出水口处(B2), 水体交换较为强烈[26].尽管从全湖来看, TIC和中值粒径的相关性不显著(表 4), 但是本研究发现在上述两个区域内TIC均呈现低值, 在B2处仅为3.8 %, B12处为4.9 %, 说明强烈的水动力环境对TIC分布产生了一定的干扰.
4.4 博斯腾湖表层沉积物δ13Ccarb和δ18Ocarb相关性及环境指示意义在封闭湖泊中, 沉积物中无机碳的碳-氧同位素表现出一定程度的相关性已经被众多研究者发现[46].我们在博斯腾湖沉积物研究中也发现了类似的情况, δ13Ccarb与δ18Ocarb呈极显著正相关(r=0.96, P＜0.01, 表 4), 说明近几年博斯腾湖封闭程度较好, 尤其是东部大湖区, 属于封闭环境碳酸盐沉淀, 这与实际观测一致.张成君等也证实在博斯腾湖河口区δ13Ccarb与δ18Ocarb不具有显著相关性, 而在湖心区及东部湖区具有良好的相关性, 这反映出湖水的滞留时间以及水-气界面CO2的交换对δ13Ccarb和δ18Ocarb具有重要的影响[25].另外, 在长时间尺度上, 封闭/半封闭湖泊沉积物中碳酸盐δ13Ccarb和δ18Ocarb间的关系能有效地指示湖泊水文条件、蒸发交换、湖泊生产量和CO2含量的变化, 有待对博斯腾湖进一步深入研究.
近几十年来, 博斯腾湖水位变化波动明显, 加上流域气温和降水等条件的改变, 可能会对该湖表层沉积物无机碳的析出和保存产生影响.因此, 长期对湖水及表层沉积物的动态进行观测很有必要, 便于今后更加深入地理解博斯腾湖无机碳的形成和转化机制, 尤其有利于对人类活动干扰和气候变化的响应研究.
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