2015, Vol. 27 
(2: 无锡市锡山区水利局，无锡 214101)
(3: 中国科学院南京地理与湖泊研究所，南京 210008)
(2: Wuxi Xishan District Water Resources Bureau, Wuxi 214101, P.R.China)
(3: Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, P.R.China)
湖泛(black bloom)又叫黑水团或污水团，是近年来在太湖、巢湖、滇池等湖泊频繁发生的一种水体严重污染现象.在太湖等长江中下游湖泊，湖泛主要是由水华蓝藻聚集、死亡分解引起的，因此也称为藻源性湖泛.湖泛最典型的感官特征就是视觉上的“黑”和嗅觉上的“臭”，同时伴有溶解氧浓度极低(甚至出现完全厌氧)，化学耗氧量、氨氮、硫化物和二甲基硫醚类等物质浓度高的特点[1].2007年5月29日，太湖无锡贡湖水厂南泉取水口发生湖泛，造成水厂停产、近200万居民饮用水短缺的严重事件，引起国内外的广泛关注[1-3].相关研究表明，湖泛水体的黑色是由硫化物与底泥中的金属离子结合形成的金属硫化物[4-5]，其臭味主要是由二甲基三硫醚等挥发性硫化物产生的[1, 2, 6].
Yang等[2]认为湖泛氨氮浓度的增加幅度超过了仅由藻华发生而引起氨氮浓度的增加幅度.孔繁翔等[7]通过对2007年太湖湖泛成因进行分析，认为湖泛是由于蓝藻水华淤积在沉积物上，厌氧降解形成溶解性有机物释放进入水体而形成的.盛东等[4]通过实验证明仅有藻类无法形成湖泛，需有污染沉积物的参与.陆桂华等[8]通过对太湖全湖的巡查认为湖泛主要发生在湖泊淤泥和流泥分布较厚、藻类易聚积的区域.因此目前预防湖泛的技术手段中，除了控制湖泊外源污染物的输入，移除蓝藻以防止其大量堆积外，最有效的手段就是将富含营养盐和有机物的表层沉积物通过工程技术手段进行移除[7-8].通过室内模拟实验，认为对太湖月亮湾、南泉水厂和符渎港等区域表层污染严重的沉积物进行疏浚后，可以有效控制湖泛的发生和程度[9].
底泥翻耕是一种借用机械设备，改变或颠覆水下底质性质和物理位置的作业方法，常用于受海洋养殖污染影响的滨岸带水质改善[10-11].经对太湖沉积物的模拟，认为底泥翻耕也可以高效地治理湖泊氮、磷内源污染[12].该法通过犁等工具使一定厚度的沉积物形成翻转，将污染物含量较高的表层沉积物埋至中下部，而将较为清洁的下部沉积物翻转至表层，一方面可明显改善表层沉积物质量，抑制其对水底环境的不良影响；另一方面重建沉积物-水界面，达到控制污染物向上覆水释放等目的.古小治等对南四湖沉积物改良的研究表明，对沉积物的耕作能够有效地改善沉积物的物理结构及氧气的垂向分布，实现原位处理且花费少[13-14].
目前针对湖泛的研究主要集中在野外跟踪监测和成因推测上[2, 3, 15]，由于湖泛暴发的随机性和湖泛样品的不稳定性，难以对湖泛进行深入研究.因此，采用室内模拟手段，再现藻源性湖泛，对湖泛的发生过程及其机理研究有着非常重要的现实意义[5, 8, 16-17].现有防治湖泛的工程措施花费大，难以大面积施工，而翻耕作为一种有效控制沉积物内源污染的方式，具有操作简单、易实施、成本低的优点，但是在控制湖泛的效果上尚无相关研究.因此本文通过实验室模拟太湖湖泛发生的自然条件，研究沉积物不同翻耕深度和翻耕后的时长对湖泛发生、发展过程控制或减缓作用，以期更好地为预防太湖藻源性湖泛的发生提供新的技术手段和理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究点概况竺山湾位于太湖西北部，北起百渎口，南至马山咀一线，面积57.2km2，该湖区水体多受西部太滆运河、殷村港等河道污水汇入影响，水体富营养化程度高，已是太湖水质污染最严重且恶化速率最快的湖湾之一[18-19].由于开口向南，竺山湾夏季极易涌入大量藻体，也是太湖近年来湖泛易发区[8].为避开湾内正在实施或计划进行生态疏浚的区域，将沉积物样品采样点设定在竺山湾湾口处(31.39°N，120.05°E).
1.2 样品的采集及处理采用大口径柱状采样器(Φ110mm，L500mm Rigo Co.，Japan)进行采样，采集深度大于30cm的沉积物柱状样；利用采水器采集采样点湖水用于模拟实验；利用浮游生物网于竺山湾湖区采集藻类，用于实验中人为投加藻类模拟藻华[5, 16-17].
沉积物处理共设置翻耕10cm(PT-10)和翻耕20cm(PT-20)两组深度.以翻耕10cm为例，利用一个长10cm的有机玻璃管，将表层10cm厚的沉积物翻转，翻转后的沉积物移到原柱状样中相应深度处，再用输液用点滴软管无扰动地加入过滤后的湖水.经过翻耕处理的沉积物柱样，原先营养盐含量高的表层沉积物被覆盖在设计的翻耕深度处，原先翻耕深度处营养盐含量较低的底层沉积物被翻耕到沉积物表面，与上覆水共同作用形成新的沉积物-水界面.
制备的沉积物柱样上端敞口，沉积物部分用铝箔包裹避光，在水桶中培养，桶内水位高出柱样15~20 cm，按照采样点的水温进行培养(误差±2℃)，水桶中间歇曝气，曝气头位于桶底处，培养使用过滤藻类后的湖水，每2周更换1次.样品中对照和翻耕后1d的两个处理水平在水桶中培养3d，而翻耕后180和540d的样品均在翻耕后在水桶中培养，分别培养180和540d.
1.3 实验方法实验共设计7根柱状样，分别为对照(CK)、翻耕后1d(PT-10-d1、PT-20-d1)、翻耕后180d(PT-10-d180、PT-20-d180)、翻耕后540d(PT-10-d540、PT-20-d540).
实验所用柱状样长约2m，沉积物高35~40cm，模拟水深为160cm，在实验的第2d称取沥干水分的藻体30.50g(约5000g/m2)[5, 16-17]加入各柱样中，环境温度控制为25±1℃，模拟2008年5月湖泛时太湖的平均气温，实验在自然光照条件下进行，底部管体用铝箔包裹以避光.
模拟实验为7根柱样同步进行，每天在沉积物-水界面上20cm处采集75ml水样，同时补入相应体积的湖水，并在计算上覆水营养盐浓度时进行校正.其中50ml水样过滤后(GF/C，Whatman)用于分析铵态氮(NH4+-N)、磷酸盐(PO43－-P)浓度.25ml水样装入萃取瓶中冷冻保存，实验结束后统一测定气相指标.每天在采集水样的同时对各个沉积物柱样上覆水的溶氧含量进行测定和记录.
沉积物在模拟实验之后按0~1、1~2、2~3、3~4、4~5和5~6cm的厚度将上层沉积物分层，一部分鲜样迅速用氮气排空的密封袋保存，用于分析含水率；剩下的样品经冷冻干燥机冻干之后，研磨，过100目筛，分析沉积物的烧失重(LOI)、总磷(TP)和总氮(TN).
1.4 样品分析 1.4.1 水体的视觉和嗅觉上覆水中水色和嗅味上均出现明显变化的柱状样定义为湖泛的发生.为了对模拟实验的过程进行描述，将实验中水体呈现的颜色和气味均人为定义为4个等级[9, 20]，水色：无色、灰色、浅黑、黑色；嗅味：无味、轻微、中度、重度.分别以0、1、2、3代表水色和嗅味上由轻到重的4个等级程度.
1.4.2 水体中致臭物质挥发性硫化物包括挥发性无机硫化物硫化氢(H2S)和挥发性有机硫化物甲硫醇(MeSH)、甲硫醚(DMS)、二甲基二硫醚(DMDS)和二甲基三硫醚(DMTS)，挥发性硫化物通常具有强烈的恶臭气味，嗅阈值低，即使在较低浓度时也会对水或食物的味道产生很大影响.因此对上覆水中上述5种物质进行分析测定.
利用顶空固相微萃取法(HS-SPME)对挥发性硫化物进行富集，然后与Agilent 7890A GC-FPD(Agilent，USA)系统组合完成对挥发性硫化物浓度的测定.
顶空固相微萃取手柄和萃取头购自Supelco公司，萃取头表面的吸附涂层为CAR/PDMS(75μm，No.57318，USA)，Agilent 7890A GC-FPD气相色谱-火焰光度检测器，惰性化进样口，色谱柱为Gas pro毛细管柱(60m×0.32mm)，棕色玻璃萃取瓶的容积为40ml，与PTFE涂层硅胶垫配合使用.
顶空固相微萃取的温度为65℃，搅拌速率为500转/min，萃取时间为30min.GC-FDA载气为高纯氦气，流量为3ml/min，氢气流量为50ml/min，空气流量为65ml/min[21-22].
1.4.3 理化指标水样中的NH4+-N浓度利用纳氏试剂法通过分光光度计测定[23]，PO43－-P浓度利用磷钼蓝法通过分光光度计测定[24].沉积物的含水率利用烘干法来测定；沉积物的有机质含量用LOI来代替[25]；沉积物TP含量在消解后利用钼锑抗分光光度法测定[26]；沉积物TN含量用过硫酸钾消解后紫外分光光度法测定[23].
2 结果与讨论实验持续22d，在整个实验周期中，7根沉积物柱状样品中共有3根柱样出现湖泛特征，即上覆水长时间发黑发臭，根据以往湖泛室内模拟实验，结合后期水体挥发性硫化物和理化指标的检测，认为这3根柱状样发生了湖泛，分别是柱样CK、PT-10-d1和PT-20-d1.
2.1 水体视觉和嗅觉的变化在第12d时柱样CK和PT-10-d1柱样上覆水颜色开始发灰，1d后PT-20-d1柱样也出现了水色的变化，与此同时，CK组水色变深，呈浅黑色，在第14d时，CK组水色继续加深，呈黑色，持续2d后CK组上覆水的颜色开始变浅，至第22d水色恢复为无色.而翻耕1d后的2根沉积物柱样(PT-10-d1、PT-20-d1)在上覆水水体颜色上要明显浅于CK组，在整个实验周期中，这2根沉积物柱样上覆水的水色在发黑之后均保持在灰色和浅黑色，没有变成黑色，说明在色度指标上，这2根沉积物柱样要优于CK组(表 1).
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表 1 湖泛模拟实验中上覆水体的水色变化 Tab.1 Changes in water color during the experiment |
在嗅觉方面，发生湖泛的柱样上覆水出现臭味要较视觉变化提前1d，在第11d时CK和PT-20-d1柱样的上覆水便出现臭味，在第12d，PT-10-d1柱样也开始出现臭味.CK和PT-10-d1柱样上覆水一直持续到实验结束时还有轻微臭味，而最早出现臭味的PT-10-d1柱样则在第21d时水体中的臭味消失(表 2).
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表 2 湖泛模拟实验中上覆水体的嗅味变化 Tab.2 Changes in the odor of the water samples during the experiment |
实验中有3根柱样发生湖泛，因此认为翻耕1d后的处理组(PT-10-d1、PT-20-d1)无论是在水体黑臭程度上还是持续时间上都要轻于CK组.在目前对湖泛尚无系统和完整的理论性研究的情况下，水体的视觉和嗅觉指标虽然直观，但由于是人为判定，所以在使用上还需要结合其它指标，才能做出更加客观的判断.
国外的湖泊和近海中也有类似黑臭水体的报道，有关美国伊利诺伊州的露天湖矿和Lower Mystic湖的研究表明，这2个湖泊的黑水均为金属硫化物所致[27-28]，而后者的臭味则是H2S从湖中逸散造成的.通过对德国Wadden海自然发生和模拟的黑水团进行一系列研究，认为其黑色和臭味是在高有机物负荷下，硫酸还原作用在有机物分解中占据优势，生成黑色的硫化物和H2S[20, 29-31].
相关研究表明，太湖藻源性湖泛的黑色物质主要是金属硫化物，臭味主要是由DMTS等挥发性硫化物产生的[2].因此，在对水色和嗅味做感官记录的同时，对水体中的挥发性硫化物也进行相应检测，以做到相互印证.
2.2 水体中致臭物质实验第11d，各柱样上覆水中H2S浓度开始明显提高，CK、PT-20-d1和PT-10-d1 3根柱样上覆水中H2S浓度增长速度最快，均在第14d达到最高，最大值分别为2384.40、2017.20和1358.55μg/L，之后开始下降，但是在实验后期仍明显高于其余4根柱样中的H2S浓度(图 1).值得注意的是，在实验第9d，PT-10-d180柱样有轻微的臭味，而此时该柱样仅H2S浓度较高，因此在湖泛的发生中，仅H2S浓度高于900 μg/L时，就会产生轻微嗅觉上的不适.
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图 1 实验期间上覆水挥发性硫化物浓度变化 Fig.1 Changes of volatile sulfur compounds concentrations in overlaying water samples during the experiment |
由于实验中投加藻体是在第2d开始的，因此所有柱样上覆水的MeSH浓度在第2d小幅增长，但很快消失.从第6d开始，CK和PT-10-d1柱样的MeSH浓度就开始增加，其中CK柱样在第10d的增幅变大.而在第11d，7根柱样上覆水的MeSH浓度都有一个爆发式增加的过程，在接下来的数天中，7根柱样上覆水的MeSH浓度走势开始有较大的分化，其中CK、PT-10-d1和PT-20-d1柱样的MeSH浓度在第11d时增长幅度最高，然后保持稳定的趋势，并在第17d开始逐步下降，但是一直到实验结束，这3根沉积物柱样的MeSH浓度还是要高于其它4根柱样(图 1).
7根柱样上覆水中的DMS浓度在实验前期处于较低水平，均在1μg/L以下，第10d和第11d时，所有柱样上覆水中的DMS浓度均开始大幅上升，CK、PT-10-d1和PT-20-d1柱样的DMS浓度大幅增长之后，是其余4个柱样的1倍左右.第17d时，所有柱样上覆水中的DMS浓度均开始下降，这也与嗅味记录中湖泛柱样在实验后期臭味减轻的现象相一致.
柱样上覆水中DMDS和DMTS浓度的变化趋势较为一致，在实验第2d投加了沥干藻体之后，DMDS和DMTS浓度均有较大幅度提高，但是很快下降，这可能是投加的藻体很快被分解所致，两者分别在第6d和第11d时浓度大幅提高.CK、PT-10-d1和PT-20-d1柱样上覆水中的DMDS和DMTS浓度要高于其它4个柱样.在实验后期，所有柱样上覆水中的DMDS和DMTS浓度均开始下降，没有发生湖泛的4根柱样上覆水的DMDS和DMTS浓度恢复到实验初始水平，而发生湖泛的CK、PT-10-d1和PT-20-d1柱样的DMDS和DMTS浓度要高于自身的初始水平，说明湖泛明显提高了水体挥发性硫化物的浓度.
H2S是好氧水体及其沉积物中痕量挥发性硫化物的主要前驱物，H2S被甲基化后生成MeSH，而MeSH进一步甲基化生成DMS，H2S还可以通过生物氧化过程转化为无机多硫化物，然后经过生物化学途径被某些能作为甲基供体的物质如腐殖质中含甲基基团物质、含甲氧基的芳香族化合物甲基化生成DMDS、DMTS等[32].Zhang等对太湖湖泛的研究则认为水体臭味的主要来源是甲硫醇、二甲基硫醚、二甲基二硫化物和二甲基三硫化物等挥发性硫化物.生活污水中的硫跟藻华中的硫不是一个数量级的，前者不是主要来源，臭味中的硫主要来源于厌氧环境下沉积物释放到水相中的硫化物[6].通过对臭味指标的记录和对挥发性硫化物浓度的监测，认为挥发性硫化物浓度与湖泛发生中臭味的出现和程度变化情况有较强的关联性，其中又以H2S浓度与臭味记录值的对应性较高，因此，在模拟实验中人为所记录到的臭味以H2S为主，挥发性硫化物浓度能在一定程度上表征湖泛发生的过程和程度.
2.3 理化性质变化 2.3.1 上覆水理化性质变化一般认为湖泛的发生使有机物分解，降低底部水体的DO浓度，造成局部厌氧环境，表层污染程度较高的沉积物在大量沉降的藻体和厌氧环境共同作用下形成湖泛现象.实验开始时，各柱样上覆水中的DO浓度接近8mg/L，接近实验温度下的饱和DO浓度，但是在投加藻类之后，DO浓度直线下降，当水体DO浓度小于2mg/L时，水体为厌氧状态，而投加的藻类使各柱样上覆水中DO浓度在第4d时降至接近0，此后水体的DO浓度也一直保持在0~1 mg/L之间(图 2a).
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图 2 实验期间上覆水中DO(a)、NH4+-N(b)和PO43－-P(c)浓度变化 Fig.2 Changes of dissolved oxygen(a), NH4+-N(b) and PO43－-P(c) concentrations during the experiment |
刘国锋等在模拟湖泛实验中也发现投加藻体之后，沉积物柱样上覆水的DO浓度在很短时间内就下降到接近0的水平[16]，即使在模拟湖泛结束后，没有形成湖泛的柱样上覆水体中的DO浓度也不超过1mg/L[9].因此，湖泛模拟实验中上覆水体中的DO浓度受到投加藻体的影响，大量死亡的藻体腐烂分解导致水体中DO浓度迅速下降到厌氧状态.
在实验第2d投加藻体之后，上覆水中NH4+-N浓度开始逐渐增加，在第10d时，CK、PT-10-d1和PT-20-d1柱样上覆水中的NH4+-N浓度迅速增加，在第14d已经明显大于未发生湖泛的柱样(图 2b).相关研究表明，湖泛中NH4+-N浓度的提高是藻体腐烂和沉积物释放共同作用的结果，CK组没有经过翻耕处理，底层上覆水和表层间隙水中的TN和NH4+-N浓度均处于较高水平，而PT-10-d1柱样则由于刚翻耕1d，翻耕10cm深度的沉积物在翻耕1d之后表层间隙水NH4+-N浓度较高，释放速率也较大.
在整个实验周期内所有柱样上覆水中的PO43－-P浓度变化(图 2c)表明，实验前期，各柱样上覆水中PO43－-P浓度趋势比较平稳，从第9d开始，各柱样上覆水中PO43－-P浓度开始增加，其中发生湖泛的柱样CK、PT-10-d1和PT-20-d1增加比较迅速，各柱样上覆水PO43－-P浓度在第13d开始出现分化，其中发生湖泛的柱样PO43－-P浓度继续保持增加趋势，而未发生湖泛的柱样上覆水中的PO43－-P浓度开始下降，并在第16 d开始保持稳定.PT-20-d1柱样PO43－-P浓度在实验后期也开始下降，在实验结束时与其它未发生湖泛的柱样上覆水的PO43－-P浓度保持在同一水平.
沉积物中的磷主要以Fe-P的形式存在[33]，在实验中，藻类投加后，底部水体中的DO浓度不断降低，在此区域的氧化还原电位值也会大幅下降，在还原态环境时，沉积物中被Fe3+所绑定的磷会因为铁被还原而重新释放到水体中[34].而对沉积物的疏浚等较极端的物理扰动会在新生沉积物表层形成一层较薄的氧化层，会阻止沉积物向上覆水释放PO43－-P，且翻耕后沉积物新生表层的TP浓度降低，因此翻耕处理的沉积物释放PO43－-P的潜力较低[35-36].
2.3.2 沉积物理化性质变化(图 3)PT-10-d1和PT-20-d1柱样的表层含水率要低于对照和其它翻耕时间较长的柱样，翻耕180d的2根柱样的含水率高于翻耕1d处理组，但低于对照，PT-10-d180和PT-20-d180柱样的表层含水率分别为58.85 %和58.65 %，翻耕540d的处理组柱样表层含水率与对照组相近.翻耕处理组的沉积物柱样在不同翻耕后时长和不同翻耕深度下表层沉积物处的LOI基本保持在一个水平上，其中PT-20-d1柱样的LOI要比其它翻耕处理的略低，表层LOI为4.84 %，其它翻耕处理的沉积物柱样表层LOI在5.24 % ~ 5.42 %之间，而对照组的沉积物表层LOI高达6.67 %，说明翻耕处理对沉积物的表层LOI有较好的控制，对照组的表层有机质含量要高于翻耕处理组.
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图 3 沉积物柱样理化性质 Fig.3 Vertical profiles of physicochemical properties in the sediments |
沉积物的TN和TP含量的垂向剖面比较相似，均为表层沉积物对照组要高于翻耕处理组，其中又以TP含量的垂向剖面最为明显，CK柱样的表层沉积物TP含量高达630.44mg/kg，而在翻耕处理组中表层沉积物TP含量最高的PT-20-d180柱样也仅有419.28mg/kg，其余柱样沉积物表层TP含量则分布在288.55~343.42mg/kg之间.由此可见，在翻耕处理后，翻耕处理组的沉积物表层LOI、TP和TN含量等会大幅下降，物理修复手段可以形成污染物含量低的表层沉积物.
实验表明，CK柱样在模拟湖泛中发生湖泛现象，而翻耕处理的PT-10-d1和PT-20-d1柱样在实验周期中也发生了湖泛现象，但是在嗅味和水色以及挥发性硫化物浓度指标上均轻于CK柱样，这2根柱样发生湖泛可能是由于在翻耕后较短时期内间隙水中氧化还原条件导致上覆水中NH4+-N和PO43－-P浓度在翻耕后的短期内处于较高水平，因此翻耕1d后处理组沉积物柱样在模拟实验中也发生了湖泛，但是由于翻耕后表层沉积物的TP、TN含量和LOI降低，即沉积物释放污染物质的潜力会大大降低，因此7根柱样在投加相同重量的沥干藻体之后，PT-10-d1和PT-20-d1柱样无论是在湖泛时间还是黑臭程度上都要轻于CK柱样，只要在实际翻耕操作的时候避开湖泛易暴发的时间，翻耕将是非常经济的预控湖泛的有效手段.
3 结论1) 对污染较严重的表层沉积物翻耕可以形成新的沉积物-水界面，新生的表层沉积物和其间隙水营养盐含量均较低，可以有效改善湖泊表层底泥和底部水体污染状况，是一种有效治理湖泊内源污染的手段，该方法具有操作简单、易实施、成本低的特点.
2) 表层底泥翻耕可以有效控制湖泛的发生和程度.在模拟实验中，对照组和模拟翻耕后1d不同深度的柱样出现黑臭现象，但翻耕后1d的处理组无论是在湖泛发生的持续时间上还是黑臭程度上均远远轻于对照组，翻耕后180d和540d的处理在模拟实验中未发生湖泛.
3) 模拟实验的嗅觉记录中所有柱样上覆水的臭味变化与挥发性硫化物浓度变化具有较高的一致性，挥发性硫化物尤其是H2S浓度的升高，是实验中发生湖泛水体产生臭味的主要原因.
4) 翻耕对于预控藻源性湖泛的发生有较好的作用，在湖泛易发时段(5 7月)之前，提前进行翻耕作业，将会有效控制湖泛的发生.因此科学地管理翻耕施工时间(如在秋、冬季施工)，将对易发区藻源性湖泛起到有效预控作用.本研究采用的10cm和20cm模拟翻耕深度对控制湖泛的效果差异不明显，因此从工程经济性考虑，还可以在以后的工作中继续研究小于10cm的适合太湖底泥翻耕的深度.
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