2016, Vol. 28 
湖泊缓冲带是指高于湖泊、水库等水体最高水位线以上的部分陆域地区，具体范围在不同的水体中会有所差异[1].湖泊缓冲带是湖泊湖滨带外围的保护圈[2]，健康完善的湖泊缓冲带具有隔离和缓冲、拦截净化低污染水、调节地表径流、保护物种多样性、固岸护坡作用、景观功能和经济功能等多种功能[3].在1960s后期，美国首先提出缓冲带的概念并加以运用，指出将近岸区域的水体环境与人类活动进行有效隔绝的缓冲区域即为缓冲带[4]. 1980s中后期，湖泊缓冲带研究已在美国、日本等国家得到较快发展，在确定河湖水体的缓冲带宽度范围、缓冲带的植被种类及其净化效益相关性、缓冲带管理及功能等领域展开深入的探究[5-9].如Hill等[10]研究指出，湖岸带生态系统退化直接导致其蓄藏和拦截过滤功能的丧失是造成河流和湖泊富营养化的一个重要原因；Lowrance等[11]研究表明，湖岸带生态系统不仅可以有效吸收径流水样中携带的氮磷等污染物，还可以通过络合、螯合作用削减地下水中的持久性污染物，同时吸附大量泥沙颗粒及其中的重金属和有机污染物；Peterjohn等[12-14]研究发现，湖泊缓冲带可以起到减缓径流速度、防止水流侵蚀、促进泥沙沉积以及滞留并降解其中大量的氮磷营养物质的功能.一旦湖泊缓冲带遭到破坏，对湖泊和入湖河流的影响十分巨大，所以对其开展研究具有重要意义.
太湖是苏、浙、皖、沪等诸多大城市的重要的供水水源地和淡水资源来源地.近几十年来，随着太湖流域人为活动的日益加剧、经济发展及农村建设使太湖缓冲带的生态功能和结构过程受到干扰和破坏.目前太湖缓冲带土地利用类型中，农田所占比重最高，农田面源污染是太湖水体重要污染源之一；城镇农村、工交建设用地和水库坑塘也带来了较大污染[15].湖泊缓冲带不但起不到应有的净化作用，由于缓冲带的污染，其本身还成为污染产生的“源”，并加速了流经缓冲带的河流的污染.太湖外源氮污染中，农业面源污染占的比重最大[16]，其次是生活污水和养殖污水[17-19].朱广伟[20]研究表明太湖水体总氮浓度在入湖河口区明显高于其他湖区，毛战坡等[21]研究氮素在河流生态系统中的滞留作用，韩梅等[22]研究环太湖主要河流氮素组成特征及来源，表明溶解态无机氮是氮素的主要存在形式.本文通过研究太湖流域流经不同土地利用现状的缓冲带河流水体氮沿程污染特征，剖析不同土地利用现状缓冲带对过境入湖河流水质的影响，旨在为科学分析人为侵占对缓冲带带来的污染问题，为有针对性地进行缓冲带污染控制和生态修复提供支撑.
1 研究区概况与研究方法 1.1 研究区概况太湖(30°56′~31°54′N，119°54′~120°36′E)作为我国五大淡水湖之一，位于江苏省南部，长江三角洲的中部，全部水域在江苏省境内，湖水南部与浙江省湖州市相连.流域面积36500 km2，湖泊面积2427.8 km2，实际水域面积2338 km2，南北长68.5 km，东西平均宽34 km，湖岸线总长405 km，平均水深2 m左右，总蓄水量为47.6×108 m3.
根据“太湖缓冲带生态建设研究”子课题组2010年的研究成果，按太湖缓冲带内土地利用现状将太湖缓冲带分为农田型、村落型、养殖塘型、生态防护林型、景区型共5种类型[23]，其中农田型缓冲带岸线长121.75 km，占整个缓冲带长度的31.8 %；村落型长度99.6 km，占26.0 %；养殖塘型长67.43 km，占17.6 %；生态防护林型长60.87 km，占15.9 %，景区型长度33.1 km，占8.6 %.研究结果显示，农田型、鱼塘型、村落型缓冲带是太湖缓冲带现状的主要类型，占太湖缓冲带总长度的75.6 %.
1.2 研究方法 1.2.1 点位设置在剖析太湖缓冲带的生态环境结构和功能特点后，依据缓冲带的分类，选取4种类型缓冲带典型区段，包括农田型缓冲带-庙渎港，养殖塘型缓冲带-林庄港，村落型缓冲带-葛渎港，生态型缓冲带-庙港，分别在这4种类型的缓冲带外上溯1 km、缓冲带内及缓冲带入湖口区域布点，于2011年9-12月进行每月1次的采样调查，以此分析太湖不同类型缓冲带的污染现状.采样时用麦哲伦海王星型定位仪进行导航定位.环太湖不同类型缓冲带内典型区段采样点的编号、位置、所处区域及流经的河流名称如图 1所示.
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图 1 太湖不同类型缓冲带入湖河流样点布设 Fig.1 Distribution of sampling sites in rivers flowing through different lake buffer zones |
用玻璃采水器采集河流表层水样，采集后迅速运回实验室低温保存，样品储存在洁净塑料采样瓶里，当天测定总氮(TN)、铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)浓度，相对标准偏差在10 %以内.
2 结果分析 2.1 流经农田型缓冲带的河流水体氮污染特征分析从水质沿程变化来看，缓冲带外、缓冲带内和入湖河口均为劣Ⅴ类水质.从氮及其不同形态沿程变化来看，流经农田型缓冲带的河流TN月均值浓度沿程呈先降低后在入湖河口略微回升趋势，缓冲带内TN浓度较缓冲带外明显降低，二者间的降幅均值约42 %；NO3--N月均值浓度沿程由缓冲带外到缓冲带内再到入湖河口不断减小，降幅均值分别为48 %、29 %；各样点的NH4+-N月均值浓度相对较低，变化趋势不明显.从氮的不同形态来看，在本研究区段内NO3--N月均值浓度占TN月均值浓度的百分比范围为37 %~75 %，均值为56 %；而NH4+-N月均值浓度占TN月均值浓度的百分比范围为7 %~16 %，均值为12 % (图 2a). NO3--N是农田型缓冲带入湖河流中氮元素的主要存在形态.
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图 2 流经农田型缓冲带河流TN、NO3--N和NH4+-N浓度沿程变化 Fig.2 Changes of TN, NO3--N and NH4+-N concentrations in rivers flowing through buffer zones of farmland type |
入湖河流水体中TN浓度9-12月的沿程变化趋势与月均值一致，即缓冲带外＞入湖河口＞缓冲带内，其中10月份TN浓度均高于其它3个月份对应区段，9月份各区段的TN浓度显著低于其它3个月份对应区段. NO3--N浓度4个月的沿程变化趋势与月均值基本一致，其中12月份各区段的NO3--N浓度均高于其他3个月份的对应区段，9月份各区段的NO3--N浓度显著低于其他3个月份的对应区段. NH4+-N浓度4个月的沿程变化趋势没有明显的规律性，9月份NH4+-N浓度较低，其他月份沿程变化幅度大，没有明显的规律性(图 2b~d).
2.2 流经养殖塘型缓冲带的河流水体氮污染特征分析从水质沿程变化来看，缓冲带外、缓冲带内和入湖河口均为劣Ⅴ类水质.从氮及其不同形态沿程变化来看，进入养殖塘型缓冲带后TN、NO3--N和NH4+-N浓度月均值变化不大，到接近入湖河口浓度显著升高.从氮的不同形态来看，在本研究区段内NO3--N月均值浓度占TN月均值浓度的百分比范围为41 %~55 %，均值为48 %；而NH4+-N月均值浓度占TN月均值浓度的百分比范围为6 %~13 %，均值为9 %. NO3--N是养殖塘型缓冲带入湖河流中氮元素的主要存在形态(图 3a).
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图 3 流经养殖塘型缓冲带河流TN、NO3--N和NH4+-N浓度沿程变化 Fig.3 Changes of TN, NO3--N and NH4+-N concentrations in rivers flowing through buffer zones of aquaculture ponds type |
TN浓度在9月份和10月份的沿程变化趋势与月均值略为不同，9月份TN浓度表现为缓冲带外＜缓冲带内＜入湖河口，10月份TN浓度表现为缓冲带外＞缓冲带内＞入湖河口，而其它两个月份的沿程变化趋势与月均值基本一致. NO3--N浓度4个月的沿程变化趋势与月均值大体一致，其中12月份NO3--N浓度变动幅度较大，各区段(除S4点位外)的NO3--N浓度值均高于其他3个月份对应区段；10月份NO3--N浓度较低，各区段(除S4、S8点位外)的NO3--N浓度低于其他3个月份对应区段. 4个月的缓冲带内NH4+-N浓度较缓冲带外均有下降的趋势，其中12月份各区段(除S3点位外)的NH4+-N浓度均高于其他3个月份对应区段，9、10月份的NH4+-N浓度较低(图 3b~d).
2.3 流经村落型缓冲带的河流水体氮污染特征分析从水质沿程变化来看，缓冲带外、缓冲带内和入湖河口均为劣Ⅴ类水质.从氮及其不同形态沿程变化来看，进入村落型缓冲带后TN和NH4+-N月均值浓度变化不大，到G4点位开始回升，TN月均值浓度上升趋势明显；NO3--N月均值浓度从缓冲带内G5点位开始大幅降低，到入湖河口回升.从氮的不同形态来看，缓冲带内NO3--N月均值浓度占TN月均值浓度的百分比范围为13 %~55 %，均值为26 %；而缓冲带内NH4+-N月均值浓度占TN月均值浓度的百分比范围为17 %~30 %，均值为23 %，可见NH4+-N和NO3--N在村落型缓冲带中所占地位相当(图 4a).
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图 4 流经村落型缓冲带河流TN、NO3--N和NH4+-N浓度沿程变化 Fig.4 Changes of TN, NO3--N and NH4+-N concentrations in rivers flowing through buffer zones of villages type |
TN浓度在9、10月份的沿程变化趋势与月均值略为不同，表现为缓冲带外＜缓冲带内＜入湖河口，10月份各区段大部分点位的TN浓度高于其他3个月份对应区段，11月份缓冲带内和入湖河口TN浓度低于其他3个月份对应区段(除G6、G7点位外). NO3--N浓度4个月的沿程变化趋势与月均值大体一致，缓冲带内NO3--N浓度降低趋势明显.缓冲带内NH4+-N浓度在9、10月份大于缓冲带外，在11、12月份小于缓冲带外NH4+-N浓度，10月份缓冲带内NH4+-N浓度较高，12月份缓冲带内NH4+-N浓度较低(图 4b~d).
2.4 流经生态型缓冲带的河流水体氮污染特征分析从水质沿程变化来看，缓冲带外为劣Ⅴ类水质，缓冲带内水质好转为Ⅴ类，至入湖河口处水质进一步好转为Ⅳ类.从氮及其不同形态沿程变化来看，流经生态型缓冲带的河流水体TN、NO3--N和NH4+-N月均值浓度均沿程逐渐降低，总削减率分别为60 %、53 %和61 %.从氮的不同形态来看，缓冲带内NO3--N月均值浓度占TN月均值浓度的百分比范围为46 %~63 %，均值为49 %；而缓冲带内NH4+-N月均值浓度占TN月均值浓度的百分比范围为16 %~31 %，均值为27 %. NO3--N是生态型缓冲带中氮元素的主要存在形态(图 5a).
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图 5 流经生态型缓冲带河流TN、NO3--N和NH4+-N浓度沿程变化 Fig.5 Changes of TN, NO3--N and NH4+-N concentrations in rivers flowing through buffer zones of ecology type |
TN浓度4个月的沿程变化趋势与月均值一致，不同月份间差异不明显. NO3--N浓度在9、10月份的沿程变化趋势与月均值略为不同，缓冲带外NO3--N浓度小于缓冲带内；11、12月份与月均值一致，即NO3--N浓度由大到小依次为缓冲带外>缓冲带内>入湖河口，其中12月份各区段大部分点位的NO3--N浓度高于其他3个月份的对应区段. 4个月的NH4+-N浓度缓冲带内小于缓冲带外，10月份缓冲带内NH4+-N浓度最高，12月份缓冲带内NH4+-N浓度最低(图 5b~d).
3 讨论 3.1 流经不同类型缓冲带入湖河流水体中氮元素时间变化特征从氮形态来看，流经4种类型缓冲带入湖河流的典型区段中，TN、NO3--N和NH4+-N浓度在9-12月份内均有大幅变化且变化规律有所差异，TN浓度在10月份最高，11月份有所下降后在12月份又回升，流经村落型缓冲带的入湖河流中TN浓度最高(图 6).农田型缓冲带内由于肥料氮元素的累积及植物的衰败，流经其入湖河流中NO3--N浓度随时间逐渐升高，流经其他3种类型缓冲带入湖河流NO3--N浓度在9、10月份略有下降，在12月份大幅增长.流经养殖塘型缓冲带入湖河流NH4+-N浓度随时间基本呈不断升高趋势，流经其他3种类型缓冲带入湖河流NH4+-N浓度基本在10月份达到最高值，随后不断减小.流经村落型缓冲带入湖河流中由于有大量生活用水汇入，NH4+-N浓度最高.
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图 6 流经4种类型缓冲带入湖河流TN、NO3--N和NH4+-N浓度时间变化 Fig.6 Time variation of TN, NO3--N and NH4+-N concentrations in rivers flowing through buffer zones of four types |
9、10月份处于雨季，降雨量大，对N起到一定程度的稀释作用[24]，反硝化作用引起水体氮素损失[25]，且植物生长旺盛，有大量的N被吸收，从而导致入湖河流水体中N浓度降低；而11、12月份降雨量小，植物生长基本停止，吸收N营养物质能力大幅下降，反硝化作用减弱，同时植物休眠和腐解等现象使生长季节吸收的N重新被释放，从而导致水体中N浓度升高.养殖塘和村落均为雨季排水，养殖废水和农村生活污水含有大量N，通过渗流或径流排入入湖河流，使9、10月份养殖塘型和村落型缓冲带内入湖河流的N较缓冲带外大幅升高.
3.2 流经不同类型缓冲带的入湖河流水体中氮元素空间分布特征流经4种类型湖泊缓冲带各区段的入湖河流TN、NO3--N和NH4+-N浓度月均值沿程变化趋势各有不同，流经农田型缓冲带入湖河流NO3--N浓度最高，TN及NH4+-N浓度沿程呈先减小后增大的趋势，NO3--N浓度沿程不断减小；流经养殖塘型缓冲带入湖河流NH4+-N浓度最低，各氮元素形态沿程呈先减小后增大趋势，入湖河口处浓度略大于缓冲带外；流经村落型缓冲带入湖河流TN及NH4+-N浓度最高，各氮元素形态沿程亦呈先减小后增大趋势，但入湖河口处浓度远大于缓冲带外浓度；流经生态型缓冲带入湖河流TN及NO3--N浓度最低，各形态氮沿程不断减小，净化效果最佳(图 7).根据上述结果，农田型缓冲带入湖河流中TN由缓冲带外进入缓冲带内浓度不断减小，到入湖河口处有轻微上升，该类型缓冲带对氮污染具有一定的削减作用；养殖塘型、村落型缓冲带入湖河流中总氮由缓冲带外进入缓冲带内浓度变化不大，到接近入湖河口时浓度显著升高；流经生态型缓冲带入湖河流中各形态氮沿程不断降低.
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图 7 流经4种类型缓冲带入湖河流TN、NO3--N和NH4+-N浓度空间分布 Fig.7 Spatial distribution of TN, NO3--N and NH4+-N concentrations in rivers flowing through buffer zones of four types |
农田型缓冲带主要污染来源于农田的季节性施肥及植物腐败，但调查时间不是农田施肥季节，且农田植物对污染物具有削减作用.村落型缓冲带所处区域周边居民区较为集中，土地的开发利用强度也比较大，加之污染物排放强度的增加，周边区域土地的缓冲能力较差，使得流经村落型缓冲带入湖河流污染严重.养殖塘型缓冲带是以鱼塘、蟹塘以及自然形成的小型坑塘为主，本次调查的林庄港途经丁蜀镇汤庄村的水产自然村，当地居民养殖塘内的蟹塘出水和鱼塘出水处理后用作周围农田或林地的灌溉用水，最后流入河流内，引起缓冲区内河流水质的变化.村落型和养殖塘型缓冲带入湖河口处水质均达到劣Ⅴ类，甚至高于缓冲带外的水质，原因是入湖河流进入湖泊前，入湖河口与大湖体闸门封闭，缓冲带排入入湖河流中污染物在此累积，湖泊河口污染较严重，溶解氧含量低，影响硝化和反硝化作用的进行[26]，导致入湖河口的水质变差.
3.3 不同类型缓冲带入湖河流中氮元素相关性分析氮在水中以4种形态存在：有机氮、NH4+-N、NO3--N和NO2--N，NO3--N和NH4+-N是主要迁移形态[21].氮的转化包括氨化、同化、硝化和反硝化作用，不同水环境因素对氮的转化可产生促进或抑制作用.不同类型缓冲带入湖河流中氮浓度与外源污染负荷排入量和水体自净能力等有关，其污染量及污染物形态都有所差异.为研究入湖河流流经缓冲带后，水中氮污染及迁移演变过程，以缓冲带总氮排污系数作为其类型表征，对不同类型缓冲带中河流水体进行氮元素的相关性分析.
河流水体中氮素的输出方式一是通过常规反硝化或厌氧氨氧化作用生成氮气从水体去除，二是通过吸附或沉积作用固定下来[27].TN、NH4+-N浓度与缓冲带类型均呈极显著正相关(P < 0.01)，表明缓冲带外源污染排入对流经缓冲带的入湖河流中氮元素总量及形态产生很大影响(表 1).农田型缓冲带氮污染源主要为施肥、牲畜禽粪便和植物腐解，化肥的过量使用是农业营养盐产生量增加以及农业面源污染最直接的原因；养殖塘型缓冲带氮污染源为养殖塘阶段清塘排水；村落型缓冲带氮污染源主要为生活污水和生活垃圾，NH4+-N浓度所占比重较其他类型缓冲带高. NO3--N浓度与缓冲带类型没有明显相关关系，可能是由于NO3--N在每种缓冲带氮污染中均占较大比重.
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表 1 流经不同类型缓冲带入湖河流中氮元素相关性分析 Tab.1 Correlation analysis of nitrogen in rivers flowing through lake buffer zones |
TN浓度与水环境因素没有明显的相关性，说明水环境因素主要对氮形态产生影响. NO3--N浓度与NH4+-N浓度一方面取决于外源排入量，另一方面也取决于水体内氨化反应、硝化反应以及反硝化反应. NO3--N浓度与DO浓度呈极显著正相关(R2=0.328，P <0.01)，NH4+-N浓度与DO浓度呈显著负相关(R2=0.284，P < 0.05)，与硝化反应、反硝化反应机理一致.
4 结论1) 流经农田型缓冲带的入湖河流中TN浓度由缓冲带外进入缓冲带内不断减小，到入湖河口处有轻微上升；流经养殖塘型、村落型缓冲带入湖河流中TN浓度由缓冲带外进入缓冲带内变化不大，到接近入湖河口时浓度显著升高；流经生态型缓冲带入湖河流中各氮元素形态沿程不断降低.
2) 在流经4种类型湖泊缓冲带入湖河流中，流经农田型、养殖塘型和生态型缓冲带入湖河流以NO3--N为氮元素的主要存在形态，分别占TN浓度的56 %、48 %和49 %，远远大于NH4+-N浓度；而流经村落型缓冲带入湖河流NO3--N和NH4+-N分别占TN浓度的26 %和23 %，两者同为氮元素的主要存在形态.
3) TN浓度、NH4+-N浓度与缓冲带类型均呈极显著正相关关系，缓冲带外源污染排入对流经缓冲带的入湖河流中氮浓度及形态产生很大影响.
4) 根据流经4种类型湖泊缓冲带的入湖河流水质判断，流经生态型缓冲带入湖河流净化效果最佳，水质由劣Ⅴ类好转为Ⅳ类，其TN、NO3--N和NH4+-N浓度总削减率分别为60 %、53 %和61 %.
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