2017, Vol. 29 
(2: 洞庭湖生态环境监测中心, 岳阳 414000)
(2: Dongting Lake Eco-Environment Monitoring Centre, Yueyang 414000, P. R. China)
湖泊沉积物是流域内各种污染物质的蓄积库，重金属等污染物经过水体颗粒物的吸附、络合、螯合等方式与悬浮颗粒物结合并最终沉降于沉积物中，因此湖泊沉积物记录了湖区环境变化的丰富信息，在一定程度上反映了流域人类开发活动对湖泊环境的影响[1-2].由于重金属污染具有难降解、生物累积和食物链放大等生态环境效应，成为湖泊水环境中备受关注的污染物[3].
沉积物质量基准(sediment quality criteria, SQC)是特定的化学物质在沉积物中不对底栖生物产生不利影响的保护性临界水平[4]，是底栖生物剂量-效应关系的反映[5]，也是进行沉积物质量评价的依据.自美国于1980s开展沉积物质量基准研究工作以来，北美、欧洲以及澳大利亚、新西兰和中国香港等国家和地区先后采用不同的方法构建了淡水沉积物质量基准，其中一些已经作为临时性标准被环境管理部门采用[6].然而，现有沉积物质量基准应用目的、保护目标、保护程度和基准的建立方法不同，加之沉积物污染物毒性受到诸如自身存在形态、沉积物粒度、有机碳等众多复杂因素的影响，使得各种沉积物环境质量基准之间存在较大差异[7]，对于同种重金属，不同国家和组织之间的基准值之间差异超过几十倍[8]，因此难以直接套用国外沉积物质量基准应用于我国沉积物质量评价.
1990s我国学者开始从不同角度介绍了国际对于沉积物质量基准的研究进展[9-11].近年来，不同研究者开始采用不同方法开展沉积物中重金属[12-13]、有机污染物[14-15]基准推导方法研究.目前沉积物质量基准的推导方法超过10余种，其中影响较大的包括背景值法(sediment background approach, SBA)、相平衡分配法(equilibrium partitioning approach, EqP)、沉积物加标毒性实验法(spiked sediment bioassay approach, SSBA)、筛分水平浓度法(screening level concentration approach, SLCA)、沉积物质量效应三元法(sediment quality triad approach, SQTA)等[16].
筛分水平浓度法是基于污染物的生物效应推导保护底栖生物免受污染物危害的沉积物质量基准方法，最初由Neff等[17]提出用于建立美国海洋以及淡水沉积物非极性有机污染物的环境质量基准.赵艳民等[18]对筛分水平浓度法进行了详细介绍，并应用筛分水平浓度法获取了浑河沉积物铜、铅、锌、镉4种重金属的基准值.
洞庭湖(28°44′~29°35′N，111°53′~113°05′E)[19]位于湖南省东北部，长江中游荆江段南岸，北通过松滋口、太平口、藕池口(三口)承接长江来水，西南部则有湘、资、沅、澧水(四水)来水，湖水经由东北部的城陵矶汇入长江，是我国五大淡水湖之一.湖南省是我国著名的“有色金属之乡”，主要入湖河流之一的湘江流域更是我国有色金属开采和冶炼重要基地，沿江两岸工矿企业排放到湘江的废水中富含镉(Cd)、铜(Cu)、铅(Pb)和锌(Zn)等重金属元素[20]，最终汇入洞庭湖，导致洞庭湖水系重金属健康风险不断增加[21].近年来，涉及洞庭湖沉积物重金属的研究日益增多[19, 22-23]，但对于洞庭湖沉积物中重金属的基准研究尚未见报道.
本研究利用2013-2015年获取的洞庭湖沉积物和底栖生物调查数据，应用筛分水平浓度法推导洞庭湖沉积物中砷(As)、Cd、铬(Cr)、Cu、Pb和Zn的质量基准值，为制定沉积物质量标准、开展水环境综合管理提供技术支持.
1 材料与方法 1.1 样品采集及保存2013-2015年采用1/16 m2的改良彼得逊采泥器共收集129个洞庭湖表层沉积物以及底栖生物样品，采样涉及的区域如图 1，每个湖区单次采集3~9个样本，采样深度约为0~10 cm.沉积物样品装入密封袋中置于4℃低温保存，用以进行理化分析.大型底栖动物利用分样筛(60目)筛选，标本采用75 % (体积分数)乙醇保存.
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图 1 洞庭湖典型采样区域 Fig.1 Sampling area in Lake Dongting |
沉积物在通风的室内自然风干、除杂、混合均匀后，用木棒和玛瑙研钵磨碎，过100目尼龙筛后采用HNO3-HF(V:V=5:1)微波消解，电热板赶酸，2 % (质量分数)HNO3定容至100 ml，ICP-MS(Agilent 7500CX)测定.大型底栖动物样品在解剖镜和显微镜下进行鉴定和数量统计，获取的大型底栖动物大部分鉴定到种，少数鉴定到属，详细记录各物种的数目，最后换算成每平方米的个体数目.
分析实验过程中每批样品均做全程空白，以消除样品处理以及测定过程中可能带入的污染.同步分析了购自中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所生产的水系沉积物成分分析标准物质(GBW07309)，元素As、Cd、Cu、Cr、Pb和Zn的回收率分别为93 %、87 %、84 %、98 %、89 %和108 %，均在美国国家环境保护局(USEPA)要求范围(80 % ~120 %)之内，所有样品均进行平行样测定，相对标准偏差均小于5 %.
1.3 数据分析使用Excel软件对数据进行整理.使用Origin 8.0软件进行正态性检验等相关统计分析，同时进行相关绘图.
2 结果 2.1 洞庭湖沉积物重金属含量水平本研究中洞庭湖表层沉积物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn含量平均值分别为17.2、2.63、56.9、32.4、38.4和96.3 mg/kg(DW)，不同沉积物样品中的重金属元素含量变异范围较大. 6种重金属平均含量均高于全国水系沉积物平均值，As、Cd、Cr和Pb含量高于湖南潮土背景值，表现一定的污染，尤其是洞庭湖沉积物中Cd含量超过全国水系沉积物平均值近20倍(表 1).
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表 1 洞庭湖表层沉积物重金属含量(mg/kg(DW)) Tab.1 Heavy metal contents in surface sediments of Lake Dongting |
2013-2015年洞庭湖共筛查出大型底栖动物47种(属)，隶属于3门6纲，其中软体动物门19种(属)，环节动物门寡毛纲7种，节肢动物门昆虫纲16种，甲壳纲3种(属)，扁形动物门蛭纲2种.根据筛分水平浓度法的要求[17, 26]，为剔除个别物种引起的偶然误差，选取检出率超过5 %的38种物种作为筛分物种推导沉积物重金属基准值.出现筛分物种的沉积物样品重金属含量值进行排序，取90 %的筛分物种对应的沉积物重金属含量值作为该筛分物种的筛分浓度(species screening level concentration, SSLC)，具体见表 2.
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表 2 洞庭湖沉积物中As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的SSLCs* Tab.2 SSLCs for As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn in the sediments of Lake Dongting |
不同物种的SSLC按照从小到大的顺序进行排序，并进行正态分布检验，结果表明As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn 6种重金属元素的物种筛分水平浓度SSLC均符合正态分布(表 3).
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表 3 洞庭湖沉积物中As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的SSLC分布检验 Tab.3 Normality test of SSLCs for As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn in the sediments of Lake Dongting |
利用表 2中的数据，做出洞庭湖沉积物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的物种筛分浓度的百分位图，并利用Origin 8.5软件对其进行正态拟合，根据不同物种的SSLC拟合结果，选择5 % (即95 %的物种得到保护)对应的As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn含量作为洞庭湖沉积物中各种金属筛分水平浓度(screening level concentration，SLC)(图 2)，最终获取洞庭湖沉积物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的SLC分别为11.97、1.13、42.03、19.17、23.63和67.54 mg/kg(DW)，即可作为洞庭湖沉积物6种重金属的基准值.
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图 2 推导洞庭湖沉积物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的SLCs Fig.2 SLCs of As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn for the sediments of Lake Dongting |
不同国家和地区的沉积物重金属基准存在明显差异，除Zn基准最大值和最小值的差异小于10倍之外，其他重金属基准值差异均超过10倍，其中Cd基准最大值和最小值之比达到60倍，Cu基准最大值和最小值之比也超过40倍(表 4).基准差异产生的主要原因在于各国家和地区制定沉积物质量基准的方法各不相同，保护目标和保护程度也有差异，因此在筛选环境因子以及获得生物效应数据方面会产生差异[8].本研究基于筛分水平浓度法获取的洞庭湖沉积物Cd、Cu、Pb、Zn 4种重金属的基准值与霍文毅等[27]基于相平衡分配法获取的洞庭湖沉积物基准值大体相当，表明同一区域内不同方法获取的沉积物重金属基准值具有可比性.
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表 4 不同国家和地区沉积物重金属质量基准值(mg/kg(DW))* Tab.4 Sediment quality criteria values for heavy metals in different countries or areas |
然而，由于沉积物中重金属的生物效应受到诸多因素的制约和影响，这些影响因素又随沉积物类型和环境条件的改变而表现出较大的不同，导致本研究获取的沉积物质量基准仍然存在较大的不确定性.首先，由于重金属的生物毒性主要取决于形态而非总量[28]，而特定重金属在水环境中的迁移转化过程中通常伴随着形态改变，筛分水平浓度法获取沉积物质量基准无法区分不同形态的重金属对生物效应的贡献.此外，不同区域、不同时间沉积物的粒度[29]、特定化学物质的含量[30](如有机碳、酸可挥发性硫化物)、氧化还原条件往往存在差异，造成了应用沉积物质量基准进行沉积物质量质量评价的不确定性.
3.2 筛分水平浓度法推导沉积物质量基准的分析与建议与背景值法[1]、相平衡分配法[12, 14]和沉积物加标毒性实验法[8, 36]等沉积物质量推导方法相比，筛分水平浓度法的优势在于：(1)适用范围广.筛分水平浓度法通过获取相互匹配的沉积物和底栖生物调查数据，经过统计分析获取沉积物质量基准，对污染物的类型以及沉积物的种类无特殊限定，可用于各种类型污染物(重金属、持久性有机污染物)的沉积物质量基准推导；(2)在一定程度上反映了污染物的生物毒性.不同污染物之间相加、拮抗、协同关系最终以对底栖生物综合毒性的方式作用于底栖生物，而筛分水平浓度法以底栖生物物种出现与否作为对沉积物综合毒性的反应；(3)方法简单，具有很强的可操作性.筛分水平浓度法能够在不需要额外增加相关分析的基础上，直接利用监测数据推导沉积物质量基准.作为构建沉积物质量基准的主流方法之一，加拿大安大略省利用筛分水平浓度法构建了包括金属、PCBs和有机氯杀虫剂的沉积物质量基准[37-38].筛分水平浓度法的缺点则包括：(1)难以辨别其他因素的影响，如人工或天然因素造成的底栖生物栖息地环境改变；(2)难以明确污染物和生物效应之间的因果关系；(3)以底栖生物出现与否作为评判指标过于“激进”，缺乏对亚致死剂量的考虑；(4)筛分水平浓度法推导的沉积物质量基准的合理与否，在很大程度上取决于监测数据的丰富程度，对于特定流域，数据不足将会导致较大的不确定性. USEPA以筛分水平浓度法推导沉积物质量基准时，要求每种物种在观测站位中出现频率超过10次，而用于推导SLC的SSLC数不少于20个[39].
本研究中受限于调查范围以及调查方法.本研究获取的数据有限，而且洞庭湖人类开发活动尤其是洞庭湖大量采砂，严重干扰了底栖生物的正常分布，导致调查数据有所偏差，因此本研究获取的洞庭湖沉积物重金属的质量基准具有一定的不确定性.随着我国监测体系的完善，尤其是“十二五”期间，我国生物监测网络日趋完善[40]，用于推导沉积物质量基准的相互匹配的化学数据和生物调查数据逐渐丰富，沉积物质量基准推荐值的不确定性有望降低.此外，针对筛分水平浓度以底栖动物出现与否作为评判指标过于“激进”的问题，可适当选择筛分物种进行沉积物加标毒性试验，补充个体、组织、细胞乃至分子水平的效应的相关结果，降低基准的不确定性.
目前我国沉积物质量基准研究尚处于起步阶段，筛分水平浓度法作为一种计算简单、适用性强、能够充分利用监测数据且获取的结果能够反映底栖生物对污染物反应的沉积物质量基准推导方法，在水环境管理中具有较强的应用价值.然而筛分水平浓度法也存在一定的局限和不足，未来工作中应着力在以下几个方面进行补充和完善，提高沉积物质量基准：(1)建立沉积物生物效应综合数据库，加强各学科各部门数据的互联互通.筛分水平浓度法的精准度取决于数据的数量和质量，针对我国水环境监测数据掌握在环保、水利、农业等不同部门的现状，有必要在相关数据进行检验、校正和可靠性评估的基础上，进行数据整合，建立统一的沉积物生物效应综合数据库，为推导沉积物质量基准奠定基础. (2)重视沉积物化学分析、毒性实验和生物调查的结合研究，建立沉积物污染和生物效应之间的因果关系，提高基准的可靠性. (3)加强对沉积物中污染物生物毒性的影响因素研究，如开展沉积物粒度、有机碳、酸可挥发性硫化物等因素与沉积物中污染物毒性的相关关系研究，为基准的标准化校准提供依据.
4 结论洞庭湖沉积物重金属元素含量高于全国水系沉积物平均值，表现出一定的污染，其中镉污染程度最高.应用筛分水平浓度法获取了洞庭湖沉积物As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的基准值，分别为11.97、1.13、42.03、19.17、23.63和67.54 mg/kg.同一区域应用不同沉积物质量基准推导方法获取的重金属基准值具有可比性.然而，受限于调查数据以及沉积物质量基准推导方法自身的局限性，获取的沉积物质量基准值具有一定的不确定性.
致谢: 南开大学生命科学学院王新华教授在物种鉴定方面提供大量帮助，在此表示感谢.| [1] |
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