2017, Vol. 29 
随着农业和工业的快速发展，全球水库(湖泊)环境污染急剧扩大，国内外学者对磷营养盐的来源展开了深入研究，发现大气磷沉降与湖泊、海洋等水域富营养化有着密切的关系[1-6]. Tamatamah等[7]对东非维多利亚湖的研究表明，湖泊中溶解态反应性磷(SRP)的大气湿沉降率为40~60 kg/(km2·d). Markaki等[8]对地中海东部的利万特海调查发现，大气降尘中溶解性无机磷(DIP)占海洋总磷负荷的38 %. Vicars等[9]对Sierra Nevada湖的研究显示，水体相对较高的磷浓度及较低的N/P与大气沉降有关，大气沉降是湖泊水体磷的主要来源，与湖泊富营养化有着密切的关系.近年来，我国学者在大气磷沉降对水体富营养化的贡献方面做了大量研究[10-13]，研究区域主要集中于农田和长江口水域、九龙江流域、珠三角地区近海海域及内陆太湖地区，研究内容包括大气降尘磷来源、化学形态特征、沉降过程等，并取得了显著进展.对北方内陆水库(湖泊)水域大气磷沉降影响水生态环境的研究成果甚少，尤其关于因大气风沙作用引起水体磷污染的文献资料至今鲜见.
本文的研究区为内蒙古锡林郭勒盟多伦县大河口水库.大河口水库(42°13′19.17″N，116°38′4.00″E)于1995年8月建成，位于锡林郭勒盟浑善达克沙地京蒙沙源区腹地、多伦县境内的滦河干流上，水域面积17.262 km2，主要受吐力根河和滦河入库地表径流补给，是一座以供水发电为主、兼具农业灌溉和水产养殖等功能的中型水库[14].受北方季风气候和干旱少雨特征的显著影响，沙源区风沙输移量大，年均8级以上大风日数达80余天，扬沙和沙尘暴天气频繁出现.且风沙污染来源广泛，包括半流动沙丘、撂荒地、荒草地、春秋冬季裸露的耕地，尤其是沙源区内广泛分布的干涸盐湖，其湖底蓄积的大量含磷营养盐的污染物质随风飘散，极可能成为水库大气磷沉降的重要潜在来源[15].
为了正确认识我国北方地区大气磷沉降对沙源区水库污染贡献和水体富营养化影响，对研究区水库的大气磷干、湿沉降污染特征展开研究.于2014年1-12月环大河口水库周边布置12个大气干、湿沉降观测站点，进行为期1年的干、湿沉降样本采集和室内分析测试工作，计算沙源区大河口水库大气磷干、湿沉降通量和入库污染负荷率，分析讨论大气磷干、湿沉降污染特征及其对水库富营养化的贡献和影响.
1 材料与方法 1.1 采样点的布设为了能更准确地反映大气磷沉降对水库的影响，监测点设置的原则遵循距离水库岸边最近，采集器不易损坏，避开周边高地、大树或建筑的遮挡和局部污染源，兼顾主导风向的原则，在环大河口水库周边布设12个大气干、湿沉降监测站点，分别编号为JC1~JC12(图 1).每个监测站点放置3个大气沉降采集器.
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图 1 大河口水库大气沉降监测点布设方案 Fig.1 Layout scheme of atmospheric deposition monitoring sites in the Dahekou Reservoir |
大气总磷(TP)干、湿沉降物采集参照《大气降水样品的采集与保存标准》(GB/T 153580.2 1992)和《环境空气质量自动监测技术规范》(HJ/T 193 2005)进行[16].采集器为内径ϕ150 mm的标准玻璃缸，置于高出地面1.5 m处的铁架中，采集器口安设不锈钢丝网罩以防昆虫、鸟粪掉入影响样品总磷测定结果.
干沉降采集：将大气干沉降采集器放置在监测站点采样架上，收集大气干沉降(每次取样后在采集器内加入少量乙二醇水溶液，防止冰冻和抑制微生物和藻类生长，尽量减免微生物降解作用对样品TP浓度的影响).降水前将采样器用盖密封，降水结束后立即打开.每月最后一天收集采集器中的样品.
湿沉降采集：在每次降水开始前约5~10 min，在大气沉降监测站点采样架上放置湿沉降采集器，降水结束后从采集器中收集降雨或降雪样品，并将湿沉降采集器收回.每月记录湿沉降采集次数和降水量.降水量采用翻斗式雨量计自动记录.
每月将干、湿降尘样品带回实验室测定滤液TP浓度，同时记录大气沉降采集器内液体体积.大气干、湿沉降TP浓度分析参照《水和废水监测分析方法》(第4版)[17]中的A类方法进行，测定方法为碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法.
1.3 研究方法根据2014年全年各月大气干、湿沉降监测点收集的干、湿沉降液体体积及其样品中TP浓度，结合各站点大气干、湿沉降采集器个数(每站点3个)和采集器面积，分别用公式(1)和公式(2)计算2014年全年各月大气TP干、湿沉降通量.此外，在滦河、吐力根河入库口分别设置水质监测断面L和T，每月监测水体TP浓度，结合大河口水库管理站提供的两河入库径流资料，按公式(3)估算河流入库TP污染负荷量.
干沉降通量计算公式为：
| $ {F_{\rm{d}}} = \frac{{{k_{\rm{d}}} \cdot C \cdot V}}{{f \cdot S}} = \frac{{56.59C \cdot V}}{f} $ | (1) |
式中，Fd为大气TP月干沉降通量(kg/(km2·月))；kd为换算系数，kd=10-3；C为收集液中的TP质量浓度(mg/L)；V为收集液体积(L)；S为采集器面积，为0.018 m2；kd/S=56.59×10-3 m-2；f为采样时间系数(d-1)，f=t/24；t为样品收集的时间.
湿沉降通量计算公式为：
| $ {F_{\rm{w}}} = \sum\limits_{i = 1}^n {\frac{{{k_{\rm{w}}} \cdot {C_i} \cdot {V_i}}}{S} = \sum\limits_{i = 1}^n {{k_{\rm{w}}} \cdot {C_i} \cdot h} } $ | (2) |
式中，Fw为大气TP月湿沉降通量(kg/(km2·月))；kw为单位换算系数，kw=10-3；Ci为雨或雪水中TP质量浓度(mg/L)；Vi为采集雨、雪水的体积(L)；S为采集器面积，为0.018 m2；h为月降水量(mm)；n为月降水(雪)次数.
河流径流入库TP负荷计算公式为：
| $ M = {\rho _i} \cdot {Q_i} \times 3600 \times 24 \times {n_i} \times {10^{-6}} $ | (3) |
式中，M为每月河流入库TP负荷量(t)；ρi为TP浓度(mg/L)；Qi为月平均入库断面径流量(m3/s)；ni为每月天数(d).
2 结果与讨论 2.1 大气TP干、湿沉降通量2014年观测期内，大河口水库TP总沉降通量变化范围为6.32~42.80 kg/(km2 ·月)，平均值为22.96 kg/(km2 ·月).与我国其他研究地区相比，月平均TP沉降通量与我国南部太湖TP沉降通量23.0 kg/(km2·月)基本接近)[10]，高于杭州北里湖TP沉降通量5.96 kg/(km2·月)[18]. 2014年全年各月TP干沉降通量变异系数为0.60，湿沉降通量变异系数为1.00.由此可见，TP月干沉降通量值年内各月相对变异小，而月湿沉降通量受年内各月降雨分配极不均匀的影响，变异特征显著(表 1).
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表 1 大河口水库大气TP干、湿沉降通量和总沉降通量统计结果 Tab.1 Atmospheric dry, wet and total deposition fluxes of phosphorus in Dahekou Reservoir area |
大气中的磷与氮不同，主要以悬浮颗粒物的形式存在.因此，在过去的研究中，大气磷的输入对生态系统的影响与其他来源磷的输入相比就被忽略了，且在研究磷循环时未考虑大气中的磷[19-20].然而，在磷来源少的生态系统环境中，大气磷沉降扮演着十分重要的角色[21].
本研究根据2014年全年各月大气干、湿沉降监测站点收集的干、湿沉降液及其TP浓度，结合各站点采集器个数(每站点3个)、采集器面积和每月降水量，计算2014年全年各月大河口水库大气TP干、湿沉降通量.结果表明，2014年TP月干沉降通量随时间变化曲线具有明显的季节特征，表现为春、秋季TP月干沉降通量高于冬、夏季.全年TP干沉降通量随时间变化曲线也出现了两次峰值，分别为4和10月，尤其以4月TP干沉降通量值最高，为35.75 kg/(km2·月)，是年平均TP干沉降通量14.19 kg/(km2·月)的2.5倍(图 2).
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图 2 大河口水库大气TP干、湿沉降通量的月变化曲线 Fig.2 Monthly change curves of wet and dry deposition fluxes of atmospheric phosphorus in Dahekou Reservoir area |
TP干沉降通量随时间的变化与当地的气象特征(风向、风速)有关.由图 3、4可见，多伦县年主导风向为WSW风，出现频率为12.8 %，全年以WSW方向的风平均风速最大，为5.0 m/s.研究区地处内蒙古中东部，地面风的变化规律为：冬、春季，东亚高空西风急流正位于内蒙古上空，当蒙古气旋发展时，内蒙古处在上下一致的西风气流中，有利于高空动量下传，使低层的偏西风加大，这就造成该地区在冬、春季易出现大风天气；夏季由于降水相对集中，当锋面过境可伴有雷雨和大风天气，瞬时风速较大，但夏季平均风速是四季中最小的；秋季为冷暖气团的交替时期，此时气团活动频繁，因此风沙天气较多，且温度较高，有利于灰尘中有机质的矿化作用，加之降水较少，磷元素在灰尘中极易长时间积累，形成较高的含量，水库WSW方向的裸露沙地随风起尘，经大气扩散输送至水库沉降，而冬、夏季受降雪、降雨的影响，大气中的灰尘受降雪和降雨的冲刷而吸附扬尘中的营养盐离子，从而不利于磷元素在灰尘中的积累，直接导致TP干沉降通量较低[22].
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图 3 多伦县近30年全年风向频率玫瑰图 Fig.3 The figure of annual wind frequency rose of Duolun County in recent 30 years |
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图 4 多伦县近30年全年风速玫瑰图 Fig.4 The figure of annual wind speed rose of Duolun County in recent 30 years |
受降雨年内分配不均的影响，TP湿沉降通量年内变异特征十分明显，TP湿沉降通量最高值出现在降雨量较大的8月，为28.88 kg/(km2·月)(图 2)，是年平均TP湿沉降通量8.77 kg/(km2·月)的3.3倍.
根据大气TP干、湿沉降通量统计结果，确定各月大气TP干、湿沉降通量比例关系，绘制大气TP干、湿沉降通量比例月变化曲线.由图 5可见，2014年1-6月干沉降远大于湿沉降，TP干沉降通量占总沉降通量的55.15 % ~97.92 %. 1-6月库区降水量小，月降水日数为11 d以内，干旱少雨，大风天气居多，因此大气TP沉降以干沉降为主. 7-9月湿沉降明显大于干沉降. 7-9月进入了一年中的多雨季节，月降水日数为12~14 d，且降水不连续，降雨短暂结束后，受大风天气的影响，空气中的附着含磷营养盐的飘尘、粉尘浓度开始恢复，伴随着降水强度的增大，水库大气TP沉降以湿降尘为主，TP湿沉降通量占总沉降通量的63.02 % ~76.28 %. 10-12月降水量明显减少，月降水日数少于5 d，受西伯利亚寒流的影响，大风天气明显增多，大气TP沉降以干沉降为主. 2014年大河口水库全年TP沉降以干沉降为主，TP月平均干、湿沉降通量分别占总沉降通量的60.79 %和39.21 %，TP月平均干沉降通量占总沉降通量的比例是湿沉降通量占总沉降通量比例的1.55倍，这显然与翟水晶等对我国南部太湖梅梁湾地区研究得到的TP平均干沉降通量占总沉降通量为51.3 %、湿沉降占48.7 %的结论有较大差异[12].这可能与我国南北部气候差异显著有关，北部地区干旱少雨，植被覆盖度低，地表沙土裸露，春、秋季节风沙大，易产生沙尘暴，冬季采暖燃烧矿物燃料，含磷矿物质的沙尘、粉尘等造成研究区TP干沉降通量较高，而南方地区气候湿润，年内降雨量大，降雨连续而集中，受雨水冲刷将大气中吸附磷物质的灰尘降落至地面或水域，引起南方地区出现湿沉降通量明显高于干沉降通量的现象[15, 23-24].
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图 5 大河口水库大气TP干、湿沉降通量比例 Fig.5 Monthly variation of dry and wet deposition flux proportions of atmospheric TP in Dahekou Reservoir area |
大气降尘中TP湿沉降通量与年内各月降水量的分配密切相关.大河口水库大气TP湿沉降通量随时间变化规律与降水量各月分配规律基本相吻合，二者呈显著线性正相关关系(R2=0.8119).最低值均出现在降水量最小的1月，最高值均出现在降水量较大的8月(图 6).主要由于1月受西伯利亚寒流的影响为全年降水量最小月，随着季节的交换更替，气温升高，8月雨季降水量骤增，而水库周边农牧民以畜牧业和种植业为主，8月农业活动最强，马铃薯、玉米等农作物处于快速生长期，农田施肥量剧增，农田化肥中的含磷营养盐随高温挥发和扬尘进入大气环境，最终通过降雨冲刷降落至地面或水域.
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图 6 大河口水库大气TP月湿沉降通量与降水量的关系 Fig.6 Relationship between monthly wet deposition flux of TP and monthly precipitation in Dahekou Reservoir area |
采用2014年1-12月大河口水库TP总沉降通量，结合对水库各月水面面积统计，可估算通过大气沉降入库的TP污染负荷量(表 2).
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表 2 2014年大气TP沉降输入大河口水库污染负荷量的估算结果 Tab.2 Estimated results of TP pollution load of Dahekou Reservoir from atmospheric deposition in 2014 |
为了与河流入库TP污染负荷量进行对比，明确大气沉降对水库的TP污染贡献，根据2014年各月吐力根河、滦河入库断面的TP浓度监测值，结合同期大河口水库管理站提供的两河入库径流资料(考虑入库河流流量具有瞬时性，本次估算采用每月每日流量数据的平均值统计)，按公式(3)估算河流输入水库的TP污染负荷量，结果见表 3.
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表 3 2014年河流输入大河口水库TP污染负荷量的估算结果 Tab.3 Estimation results of TP pollution loads of Dahekou Reservoir from runoff in 2014 |
由表 2和表 3可见，2014年通过大气沉降输入大河口水库的TP污染负荷量为0.719 t.同年两河入库TP负荷总量为1.405 t，其中滦河入库TP负荷量为1.104 t，吐力根河入库TP负荷量为0.301 t.大气TP沉降污染负荷占河流输入水库TP污染负荷的51.17 %.由此可见，大气TP沉降对水库的贡献率甚至比河流径流输入还高，这与杨龙元等[10]研究得到的2012-2013年我国南部地区太湖水面接受大气TP沉降污染占环湖河道输入量的比值为46.2 %的研究结论有所不同，这主要与大河口位于我国北方地区，降雨偏少，干沉降是大气输入TP的主要方式，且与入库河流滦河上游淀粉厂排污和煤化工厂排污废水TP含量有直接关系；另一方面河流径流水体中磷浓度较低，而大气降尘中携带的含磷矿物质的输入成为水库磷污染物的主要途径.
为了进一步对比大气和河流两种途径对水库磷污染的贡献，并了解各自的变化规律，根据表 2和表 3，得到两种途径的TP贡献率(图 7).大气沉降入库TP污染负荷量对水库TP总负荷量的影响较大，尤其是春季(3-5月)，沙尘暴天气频发，通过大气沉降途径对水库TP污染负荷量的贡献率达到了32.60 % ~56.31 %，是水库磷营养盐的主要输入途径，磷作为水体富营养化的限制因子，大气沉降TP输入对水库藻类的发育起到了至关重要的作用，也是夏、秋季节水库出现重富营养化的直接诱因.夏季(6-8月)，迎来了降雨高峰期，入库河流进入汛期，丰水期水库地表径流入库TP的贡献率达到了66.40 % ~77.88 %，在藻类大量繁殖的夏季，地表径流携带的磷营养盐会促使藻类大量生长，加剧了大河口水体的富营养程度.秋季(9-11月)，受季风气候的影响，风沙扬尘天气增多，降雨量开始减少，河流输入水库TP贡献率为48.15 % ~78.31 %，同期大气沉降入库TP贡献率为21.69 % ~51.85 %，河流输入和大气沉降共同成为水体TP营养盐输入的主要途径.冬季(12-2月)，气温降低，水库处于冰封期，由于水库冰面的阻隔作用，大气沉降TP入库污染负荷量和对水库TP贡献率比重虽然较大，但不会对冬季水库TP浓度产生直接影响，河流径流成为影响和控制水库磷营养盐含量的主要途径.
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图 7 大河口水库两种途径TP贡献率的月变化规律 Fig.7 Monthly variation of contribution rates of two phosphorus loading paths in Dahekou Reservoir |
1) 受我国北方地区春季沙源起尘，秋季农田施肥及沙源区典型气候特征的影响，2014年大河口水库TP月干沉降通量变化趋势呈双峰型特征，表现为春、秋两季TP月干沉降通量高于夏、冬季.大河口水库全年TP沉降以干沉降为主，干、湿沉降通量分别占总沉降通量的60.79 %和39.21 %. TP湿沉降通量与降水量变化关系紧密，二者呈显著线性正相关.
2) 受季风和年内降水分配极不均匀等气候条件的影响，大河口水库TP总沉降通量变化范围为6.32~42.80 kg/(km2·月)，平均值为22.96 kg/(km2·月).全年各月TP干沉降通量变异系数为0.60，湿沉降通量变异系数为1.00. TP月干沉降通量值年内各月相对变异小，而月湿沉降通量受年内各月降雨分配极不均匀的影响，变异特征显著.
3) 与我国南方湖泊水库磷沉降污染特征不同，北方沙源区水库大气干、湿沉降成为输入水库总磷来源的主要途径，大气TP沉降入库污染负荷占同期河流输入水库TP污染负荷的51.17 %，比河流磷营养盐输入对水库的污染贡献率略高，对水库富营养化的贡献及带来的水环境问题不容小视.
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