2017, Vol. 29 
溶解性有机质(DOM)广泛存在于各个水域中，能显著影响水体生物的地球化学循环[1]和碳循环[2]，而关于DOM特性的分析通常通过对溶解性有机碳(DOC)或有色可溶性有机物(CDOM)的特征解析来完成.其中CDOM也称黄色物质，其组成成分复杂，主要有腐殖酸、富里酸、棕黄酸和芳烃聚合物等，来源于陆源物质和浮游植物降解. CDOM对光的衰减作用主要表现为吸收，它的光谱吸收特性与DOC浓度密切相关，通过对CDOM吸收及荧光特性的测定，有助于了解CDOM的来源及水生生态系统中碳循环的过程，在水环境及水生生态系统中具有重要的地位.近年来，国内外研究者对CDOM吸收光谱特征以及组成来源等进行了大量研究，但主要集中于富营养型湖泊[3-4]、河口[5]以及海洋[6]等水域.然而目前关于我国亚热带流域CDOM的报道尚不多见，针对亚热带中度富营养水平的清洁饮用水源型水库水体的研究更鲜有报道.张运林等[7]研究了云南高原湖泊CDOM的吸收特性，发现不同湖泊水体CDOM含量变化显著；苏文等[8]对比不同纬度水域CDOM含量得出，处于中温带的石头门水库CDOM含量高于位于亚热带的潘阳湖; 段洪涛等[9]通过研究太湖沿岸不同水域的CDOM吸收光谱发现水体中腐殖酸和灰黄酸来源的复杂性。
周村水库位于山东省枣庄市市中区淮河流域运河水系西伽河上游，水库控制流域面积121 km2，总库容8404×104 m3，水面面积8.54 km2，水库建成于1960年，是枣庄市主要的城市供水水源地.周村水库处于中纬度亚热带大陆性季风气候区，夏季高温多雨，冬季寒冷干燥.由于1990s开始在库区大规模养鱼，大量的剩余饵料以及鱼类排泄物造成水库水质严重污染，因此城市供水一度中断.近年来由于网箱养殖的全面禁止以及相应保护措施的实施，水质得到改善，重新恢复供水.然而目前关于周村水库的研究主要集中于水质演变与沉积物的污染释放[10-11]，针对周村水库CDOM的研究却还未见报道.根据本课题组前期周村水库水质监测结果[12]并结合综合营养指数法(TSI)得出周村水库水质目前处于中度富营养化水平(TSI(∑)=69.87).本次研究主要根据夏季水库CDOM吸收系数的空间分布特征和光学参数，探讨了CDOM吸收系数与DOC、总氮(TN)、溶解性总氮(DTN)等水质指标之间的相关关系，丰富了亚热带水源水体CDOM的调查资料，以期为日后研究水源水库CDOM特征提供依据.
1 材料与方法 1.1 采样时间和采样点于2015年8月中旬，在周村水库用GPS定位系统对研究区采样点精确定位，共设置24个采样点，涵盖了周村水库各个支流及库区全部水域(图 1).
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图 1 周村水库采样点位置 Fig.1 Sampling sites of Zhoucun Reservoir |
采样过程中利用3 L有机玻璃采样器采集表层(0~50 cm)水样.水样采集后放入500 ml聚乙烯瓶中，暗处冷藏带回实验室，4 d内完成全部指标测试. TN和DTN浓度的测定参照《水和废水监测分析方法》(第四版)[13]. DOC和TOC浓度的测定使用TOC分析仪(ET1020A).
CDOM吸收系数的测定：水样用Whatman GF/F膜(0.22 μm)过滤，避免水体中悬浮物的影响.采用DR6000紫外分光光度计测定200~800 nm处的吸光度OD(λ).采用如下公式计算和校正CDOM的吸收系数[14]:
| $ a'\left( \lambda \right) = 2.3030{\rm{D}}\left( \lambda \right)/r $ | (1) |
| $ a\left( \lambda \right) = a'\left( \lambda \right)-a'\left( {700} \right) \cdot \lambda /700 $ | (2) |
式中，a′(λ)和a(λ)分别为未经散射校正的波长为λ处的吸收系数和经过散射校正过后的波长为λ处的吸收系数(m-1)；λ为波长(nm); r为光程路径(m).
由于CDOM成分复杂，无法确定其浓度值，一般采用波长280[15]、350[16]、355[17]或者375 nm[18]等处的CDOM吸收系数来表征CDOM浓度，本文分别将a(280)、a(350)、a(355)以及a(375)与DOC浓度进行线性拟合，相关系数(R2)分别为0.47、0.43、0.59和0.43(P < 0.01)，其中a(355)与DOC浓度的R2值最大，因此本文更适合采用355 nm处的吸光系数表征DOM浓度.
吸收光谱斜率S值的确定：CDOM吸收光谱从紫外到可见波长随波长的增加大致呈现指数衰减规律，一般用如下公式进行表示[19]：
| $ a\left( \lambda \right) = a\left( {{\lambda _0}} \right)\exp \left[ {S\left( {{\lambda _0} - \lambda } \right)} \right] $ | (3) |
式中，λ0为参照波长(nm)，一般选取440 nm；S为指数函数曲线光谱斜率(μm-1)，本文采用最小二乘法对240~500 nm之间波段进行非线性拟合，得到不同S值.
CDOM的光谱特征是由DOM的组分和浓度共同决定的，通过如下公式[16, 20]将CDOM吸收系数标准化，可表征单位DOC浓度的CDOM对光的吸收能力：
| $ {a^ * }\left( \lambda \right) = a\left( \lambda \right)/\left[{{\rm{DOC}}} \right] $ | (4) |
式中，a*(λ)和a(λ)分别为波长在λ处的CDOM比吸收系数和吸收系数，单位分别为L/(mg C·m)和m-1.
分子量参数M值的确定：根据如下公式得到M值，可以估算CDOM分子量的大小，M值与分子量大小呈反比，M值越大，对应的分子量越小. CDOM分子量的大小能反映腐殖酸与富里酸在CDOM中的比例，一般腐殖酸平均分子量较大，富里酸则相对较小，因此CDOM分子量越大，腐殖酸所占比例越高[21].
| $ M = {a_{250}}/{a_{365}} $ | (5) |
采用SPSS 18.0软件进行数据统计分析，包括方差分析、样本平均值和标准差等，P < 0.01为相关性极显著；0.01 < P < 0.05为相关性显著；P>0.05为相关性不显著.利用Origin 8.0软件进行相关分析作图.使用ArcGIS 10.1软件作a(355)、DOC等指标空间分布的等值线图.
2 结果与讨论 2.1 CDOM光谱吸收特征及空间分布夏季周村水库各采样点的CDOM吸收光谱形状呈高度一致性，从紫外光谱到可见光谱呈现指数增长的趋势(图 2).为了更好地分析周村水库不同流域CDOM的空间变化规律，本文根据24个采样点在水库分布位置的特征及a(355)的大小将其分为3类，其中8#、9#、13#和14#为一类，a(355)值接近5 m-1，位于入库区，水深只有1~2 m，简称A类区；6#、7#、10#、12#和15#为一类，其a(355)值在4 m-1左右，位于过渡区，水深达到2~5 m，称为B类区；其余采样点归为一类，a(355)值约为2.5 m-1，位于主库区，水深达5~11 m，为C类区.
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图 2 夏季周村水库CDOM的光谱吸收系数 Fig.2 Absorption coefficients of CDOM in summer in Zhoucun Reservoir |
周村水库的CDOM吸收系数a(355)平均值为3.94±0.32 m-1，变化范围为2.99~4.83 m-1，远高于洱海(1.67 m-1)和前屯水库(1.08 m-1)[7]，略低于太湖(4.51±0.36 m-1)[22]和石头口水库(5.567±4.106 m-1)[23]，由此可见周村水库夏季CDOM浓度较高.
本文利用克里金插值法[24]绘制了周村水库CDOM吸收系数的等值线图.周村水库的CDOM吸收系数存在显著的空间分布差异(图 3a)，大致规律为A类区>B类区>C类区，A类区为周村水库的上游入库口，入库径流的输入携带了部分CDOM，使入库口水域的CDOM含量相对较高，而且相对应的DTN和DOC浓度也高于其余水域(图 3b和图 3c)，最大值出现在9#，表明该上游水域的CDOM含量最高；C类区为周村水库的主库区，最小值出现在22#和23#，DTN和DOC浓度也相对较低；B类区CDOM含量介于两者之间，为过渡区.
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图 3 夏季周村水库a(355)、DOC浓度和a*(355)的空间分布 Fig.3 Spatial distribution of a(355), DOC concentration and a*(355) in summer in Zhoucun Reservoir |
本文用a*(λ)来表征CDOM对光的吸收能力，而a*(λ)随水体的不同而变化.周村水库夏季a*(355)平均值为1.56±0.18 m-1.对比a*(355)与a(355)的等值线图可以发现其空间分布相似，因此对两者进行线性回归，发现a*(355)与a(355)存在显著的正线性相关(图 4)，通过单因素方差分析(ANOVA)发现3类水域中a*(355)存在显著差异(P < 0.01)(表 1)，并且A类区>B类区>C类区，说明夏季周村水库各水域的CDOM来源存在显著差异.
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图 4 CDOM吸收系数a(355)与比吸收系数a*(355)的线性回归 Fig.4 Liner regression between a(355) and a*(355) |
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表 1 周村水库CDOM光学参数与水质参数 Tab.1 Optical parameters and quality parameters in Zhoucun Reservoir |
结合Warnock[25]、施坤等[26]对CDOM吸收光谱曲线的研究发现，在275~295 nm附近有一个显著的吸收肩，为了更好地对CDOM吸收光谱参数化，本文将波段分为4个范围：240~500、320~500、280~320以及240~280 nm，分别拟合了周村水库CDOM吸收光谱斜率S值(图 5). 24个采样点4个波段的S值S240~500、S320~500、S280~320和S240~280分别为13.57±0.84、11.43±1.31、18.08±1.38和9.23±0.52 μm-1.从均值来看，S280~320是S320~500的1.58倍，表明短波波段S值要高于长波段. S240~500值空间分布与CDOM吸收系数a(355)(图 3a)呈现相反的趋势(图 6)，说明不同类型水域S240~500值的空间分布存在显著差异.并且，C类区>B类区>A类区，最大值出现在22#，最小值在9#采样点，与a(355)呈现相反的趋势. S值的区域性差异说明研究区域CDOM组成及来源存在差异[27].根据Helms等[28]提出的指标SR(S275~295/S350~400)对CDOM分子影响因子进行影响程度划分，认为SR < 1为非陆源，SR>1为陆源.该水库S275~295和S350~400分别为18.27±1.28和11.64±1.40 μm-1，因此SR均值为1.58，变化范围为1.42~1.69，大于1，呈陆源特征.此外，Carder等[29]研究认为CDOM物质构成中腐殖酸和富里酸的相对比例会影响S值大小，腐殖酸比例越高、富里酸比例越低，则CDOM分子量越大，S值越小. A类区为周村水库的上游入库口，其水体携带了部分有机成分，腐殖酸比例偏大(M值为5.63±0.42)，从而导致S值偏低，而主库区向城市管网正常供水导致水体所含的腐殖酸较少(M值为4.80±0.44)，从而得到较高的S值.
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图 5 周村水库不同拟合波段的S值 Fig.5 S values derived from different fitting bands ranged in Zhoucun Reservoir |
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图 6 周村水库S240~500值的空间分布 Fig.6 Spatial distribution of S240~500 value in Zhoucun Reservoir |
张运林等[22]研究梅梁湾及太湖发现CDOM吸收系数与S值存在显著负相关(r=0.51)；王林等[30]研究黄海北部CDOM吸收系数同样得出此结论(r=0.64~0.87)；Hancke等[31]在研究巴伦支海时得到CDOM吸收系数与S值的反比例函数.本文对不同波段得到的S值进行拟合，得到a(355)、a*(355)与不同波段的S值的回归方程，斜率变化范围为-0.740~0.160，截距的变化范围为1.27~13.99，CDOM吸收系数a(355)和比吸收系数a*(355)与S240~280均无相关性(r=0，P>0.05)，与其他波段的S值呈现不同程度的相关性(表 2).
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表 2 各波段S值与CDOM吸收系数a(355)和比吸收系数a*(355)的线性回归结果 Tab.2 Linear regressions between spectral slope (S) value and a(355), a*(355) |
对比线性回归决定系数，S240~500与CDOM吸收系数和比吸收系数的线性回归决定系数分别达到0.98和0.88，说明两者关系稳定，对于今后应用S240~500代替a(355)、a*(355)估算周村水库CDOM浓度有着重要意义.如冯龙庆等[32]利用455 nm的遥感反射率为自变量，以a(355)为因变量建立了估测模型.
2.3 CDOM来源及与各水质参数之间的关系Blough等[33]对沿海环境中DOM的研究表明:CDOM代表了DOM中能强烈吸收紫外辐射的光敏成分，其吸收系数与DOC浓度呈显著正相关.冯龙庆等[32]研究发现太湖CDOM吸收系数与DOC浓度的相关值为0.69；Vantrepotte等[34]在法属圭亚那的研究发现其相关值为0.78；Spencer等[35]研究美国30条河流同样得出CDOM吸收系数与DOC浓度存在显著正相关(r=0.0034~0.453)的结论.对于周村水库而言，CDOM吸收系数与DOC、TOC、TN、DTN浓度和aph(440)均呈极显著线性正相关(表 3).其中DOC浓度与CDOM吸收系数的相关值为0.59，该结果与陈欣等[36]研究同处于亚热带的长江口得到的决定系数(r=0.59)一致.本次研究获得的CDOM吸收系数a(355)与DOC浓度的关系为(图 7): a(355)=3.437 DOC-4.71(R2=0.59).
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表 3 a(355)与水质参数的相关系数 Tab.3 Correlation coefficients between a(355) and the water quality parameters |
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图 7 CDOM吸收系数a(355)与DOC浓度的线性回归 Fig.7 Linear regression between CDOM absorption coefficient and DOC concentration |
因此本文认为通过遥感探测夏季周村水库CDOM浓度反演DOC浓度也具有可行性.但是Rochelle-Newalle等[37]认为DOC来源不同会影响CDOM的光谱特征，通常认为由河流携带的陆源DOC含有更多的类腐殖酸DOC，而浮游植物新陈代谢及降解产生的DOC含更多的类氨基酸DOC.张运林等[22]对太湖夏、冬两季的CDOM吸收系数与DOC浓度的相关性进行分析得出，相比于冬季(r=0.74~0.80)，夏季CDOM吸收系数与DOC浓度相关性较弱(r=0.32~0.42)，因此该反演关系的应用必须建立在CDOM在DOC中所占的比例恒定而且针对特定的区域和季节基础上.本文以后通过增加与CDOM相关水质指标的研究(例如叶绿素等)，同时对周村水库水体DOC的构成以及光谱特征时空变化特征进行研究，以探讨水库全部水域的CDOM和DOC浓度之间的相关关系，来丰富亚热带水源水库不同季节不同区域的相关特性资料，为以后研究打下基础，这样才能获得适合研究区域的稳定的DOC遥感反演模型.
通过分区域比较，主库区(C类区)的浮游植物吸收系数aph(440)与CDOM吸收系数的相关值r为0.31，显著大于入库口(A类区)和过渡区(B类区)，说明主库区的CDOM不仅来自于陆源输入，水体浮游植物的新陈代谢和降解对其也具有重要的贡献，殷燕等[16]研究表明夏季位于亚热带的新安江水库入库口(A类区)的TN浓度与CDOM吸收系数的相关性较大，而与aph(440)呈负相关，表明该区域的CDOM主要来自上游陆源输入，本实验结论与其相似.由此可见，研究区域CDOM光学属性对于CDOM来源分析有着重要的指示意义.
3 结论1) 夏季周村水库CDOM的空间分布可划分为3类，其CDOM吸收系数a(355)呈现出A类区(入库口)> B类区(过渡区)>C类区(主库区)的规律. CDOM比吸收系数a*(355)和a(355)之间呈极显著正相关.
2) S240~500与CDOM吸收系数的空间分布都存在显著差异. S240~500与a*(355)和a(355)之间的显著负相关对于日后在周村水库遥感反演CDOM浓度具有重要意义.
3) CDOM吸收系数a(355)与DOC浓度呈现协同一致的变化趋势，但是鉴于DOC物质构成的复杂性以及CDOM的季节性变化特征，不同季节下两者之间相关关系的研究成为后续实验的重要内容.
4) 夏季周村水库CDOM吸收系数a(355)与浮游植物吸收系数aph(440)间存在极显著正线性相关，表明浮游植物的新陈代谢及其降解为夏季水库CDOM的潜在来源.
5) 在未来的工作中将增加与CDOM相关水质指标的研究，并且对水样进行三维荧光扫描，结合平行因子分析的方法对夏季周村水库CDOM的空间分布特征及来源作进一步分析.
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