2017, Vol. 29 
(2: 湖南农业大学资源环境学院, 长沙 410128)
(2: College of Resources and Environment, Hunan Agricultural University, Changsha 410128, P. R. China)
流域是一个相对封闭、有着清晰边界的系统，同时又与外界保持着物质、能量和信息交换[1].随着社会经济的发展，人类活动强烈地改变了流域水体中可溶性营养盐浓度[2]，从而破坏了水生态系统营养平衡，尤其是河流向湖泊及海洋的营养盐输入常常发生局域性积累而造成水体富营养化，引起浮游植物大量生长，导致水质恶化等一系列环境问题[3-5].解决富营养化问题的根本途径是削减外源污染输入，而河流输入占营养盐输入的62%~89%[6].因此，从流域尺度上分析营养盐分布特征，揭示流域污染物输出负荷，及其与富营养化的机理联系，是水体富营养化防控的科学基础.然而，目前作为湖泊、海域主要营养盐来源的河流，其富营养化程度常常被忽略.我国现行的富营养化评价也主要是针对湖泊、海域水环境[7-9]，对于河流往往停留在水质是否达标和水体是否污染上[5, 10]，河流富营养化及其主控因子对富营养化的协同和抑制作用还欠缺深入的认识和研究[11].富营养化现象受多种环境因子影响，其中最为重要的2个参数即是溶解性无机氮、溶解性无机磷[12-14].而叶绿素a作为水体浮游植物存量的重要表征指标之一，能够用于判断水体发生水华或赤潮的情况[15].研究叶绿素a与氮、磷浓度的关系，对认识水体富营养化的形成机理及其与主控因子之间的耦合作用和机制，以及制定流域水环境管理对策都具有重要意义[16-17].
太子河是辽宁省南部的主要河流之一，与浑河在三岔河合流为大辽河后至营口入渤海.太子河流域是我国东北地区的经济核心，社会经济发展迅速，工业化程度较高[18].在工农业快速发展的压力下，河流生态系统健康严重受损，大量营养盐随河流入海，诱发了近海海域水体富营养化[19-21]. 2014年渤海海域春、夏和秋季富营养化海域面积分别为11220、10980和14530 km2，共发生赤潮11次，累积面积4078 km2，在全国各海域中面积最大[22].目前对近海海域及河口区氮、磷营养盐浓度及富营养化关系的研究已取得一些进展，如王焕松等[23]对辽东湾海域进行水体富营养化的模糊综合评价，张志锋等[24]对渤海富营养化现状、机制及其与赤潮的时空耦合性的研究.然而河口、海湾营养物质最主要的来源是上游河流的输入，但对入海河流富营养化程度究竟如何，叶绿素a浓度的分布与易于生物利用的可溶态氮、磷之间是否存在联系，各河段营养盐的输出量是多少，迄今少见报道.因此，本研究通过对太子河流域46个采样点水体中氨氮、硝态氮、亚硝态氮、溶解性无机氮、溶解性无机磷、总氮、总磷和叶绿素a浓度的测定，分析太子河流域水体中营养盐浓度的空间异质性，结合水文数据计算各河段营养盐的输出量，并分析水体中营养盐与叶绿素a的关系，探讨太子河流域各河段对氮磷入海通量的贡献及水体潜在富营养化危险，以期为流域、海域富营养化防治提供科学依据，为流域水生态管理提供参考依据.
1 研究区概况太子河流域(40°29′~41°39′N，122°26′~124°53′E)(图 1)，太子河有南北两个源头，南支的源头在本溪县东营坊乡羊湖沟草帽顶子山麓，北支的源头在新宾满族自治县平顶山镇鸿雁沟，南北二支于南甸子镇汇合为太子河干流，向西流经本溪、鞍山、辽阳三市，在三岔河与浑河一起汇人大辽河，于营口市注入渤海，流域面积为1.39×104 km2.太子河流域属温带季风气候，年内温差较大，多年平均气温2.27~9.99℃.年降水量约655~954 mm，降雨多集中在6—9月，占全年降雨的71.2%.年蒸发散为734~1018 mm，多年平均天然径流量为44.96×108 m3.流域内自然植被类型为落叶阔叶林，上游地区为低山丘陵，植被保护较好，中下游为平原区，土地开发程度高.太子河河岸带土壤以草甸土和棕黄土为主.
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图 1 太子河流域采样点位 Fig.1 Location of sampling sites in the Taizihe River Basin |
于2014年6月12日—7月18日期间，在太子河流域内选取了46个采样点位(图 1)进行调查.调查时用GPS定位仪确定样点的经度、纬度和海拔高度.同时对左右岸河岸带宽度、河岸带草本层盖度、土地利用方式等环境影响因子进行调查.利用GIS软件获取太子河流域各种土地利用类型所占的比例(表 1).
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表 1 太子河流域土地利用结构 Tab.1 Land-use structures in the Taizihe River Basin |
采用YSI多参数水质分析仪(professional plus)现场测定水温、pH值、溶解氧(DO)、电导率.同时采集1000 ml水样，加三氯甲烷固定后放置于密封容器中置于4℃保温箱带回实验室，测定氨氮(NH3-N)、硝态氮(NO3--N)、亚硝态氮(NO2--N)、溶解性无机氮(DIN)、溶解性无机磷(DIP)、总氮(TN)、总磷(TP)和叶绿素a(Chl.a)浓度等化学指标，水样的保存和预处理严格按照《水和废水监测分析方法》进行[25]，NH3-N浓度采用纳氏试剂比色法测定，NO3--N、NO2--N浓度采用紫外分光光度法测定，TN浓度采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测定，DIN=NH3-N+NO3--N+NO2--N. TP浓度采用钼酸铵分光光度法测定，DIP浓度采用钼锑抗分光光度计法测定. Chl.a浓度采用丙酮萃取分光光度计法测定.同时，为减小系统误差，以上样品均重复测定3次，数据分析过程中取其平均值.
2.3 数据分析利用SPSS 18.0统计软件进行相关分析和方差分析，除趋势对应分析(DCA)和冗余分析(RDA)采用Canoco 4.5软件进行.
3 结果 3.1 太子河流域水质状况太子河流域NH3-N浓度在0.126~0.696 mg/L范围内波动，平均值为0.388 mg/L，其中2个点位符合国家Ⅰ类地表水环境标准，41个点位符合国家Ⅱ类地表水环境标准，3个点位符合国家Ⅲ类地表水环境标准. NO3--N浓度变化范围在0.260~3.890 mg/L之间，平均值为3.143 mg/L. NO2--N浓度变化范围在0.002~0.029 mg/L之间，平均值为0.092 mg/L.各采样点DIP浓度在0.013~0.069 mg/L范围内变化，平均值为0.109 mg/L，DIN浓度在0.469~4.426 mg/L范围内变化，平均值为1.570 mg/L. TN浓度变化范围在1.2~11.17 mg/L之间，平均值为3.75 mg/L，其中7个点位符合国家Ⅳ类地表水环境标准，8个点位符合国家Ⅴ类地表水环境标准，31个点位超过国家Ⅴ类地表水环境标准. TP浓度变化范围在0.015~3.004 mg/L之间，平均值为0.193 mg/L，其中4个点位符合国家Ⅰ类地表水环境标准，30个点位符合国家Ⅱ类地表水环境标准，6个点位符合国家Ⅲ类地表水环境标准，2个点位符合国家Ⅳ类地表水环境标准，5个点位超过国家Ⅴ类地表水环境标准. DO浓度在4.3~12.5 mg/L之间波动，平均值为8.9 mg/L，DO变化无趋势可循. Chl.a浓度在0.3~39.1 μg/L之间波动，平均值为10.2 μg/L.各采样点pH值在6.93~9.07范围内波动，平均值为7.627.电导率在0.063~1.202 mS/cm范围内波动，平均值为0.629 mS/cm，且1#~44#采样点呈明显的上升趋势(图 2).
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图 2 太子河流域水质状况 Fig.2 Water quality in the Taizihe River Basin |
从太子河流域水质状况的分析中可以看出明显的地域分段，太子河流域NH3-N、NO3--N浓度在1#~20#采样点较小，并且变化趋于平稳，这些点位均分布在太子河流域上游和本溪段；21#~35#采样点NH3-N、NO3--N浓度呈现逐步上升趋势，这些采样点分布在辽阳段; 而NH3-N、NO3--N浓度的峰值出现在38#~44#采样点，这些点位分布在鞍山段. NO2--N浓度在各采样点没有明显的变化趋势. DIN浓度在1#~37#采样点较小且变化趋于平稳，峰值出现在38#~44#采样点，分布在鞍山段. Chl.a浓度在太子河流域的分布趋势与NH3-N和NO3--N浓度趋势相近，在1#~11#采样点较小，12#~33#采样点呈现逐步上升趋势，峰值出现在34#~44#采样点之间.故对各采样河段水质进行单因素方差分析, 结果显示，太子河流域上游段和本溪段电导率、pH、NH3-N、NO3--N、NO2--N、DIN、DIP、TP、TN和Chl.a浓度均没有显著差异(P＞0.05)(表 2).所有河段pH均没有显著差异(P＞0.05).鞍山段和辽阳段NH3-N浓度显著高于本溪段和上游(P＜0.05)，鞍山段与辽阳段没有显著差异(P＞0.05).鞍山段NO3--N和DIN、TP、TN浓度显著大于辽阳段、本溪段和上游(P＜0.05)，辽阳段NH3-N浓度显著大于本溪段(P＜0.05)，但与上游区无显著差异(P＞0.05).辽阳段和鞍山段NO2--N浓度显著大于上游(P＜0.05)，与本溪段无显著差异(P＞0.05).鞍山段DIP浓度显著高于其它河段(P＜0.05)，其它河段间无显著差异(P＞0.05). Chl.a浓度和电导率表现为鞍山段显著大于辽阳段，辽阳段显著大于上游和本溪段(P＜0.05).
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表 2 太子河流域各河段水质指标差异性分析(平均值±标准误)* Tab.2 One way ANOVA of water quality factors in each sections in Taizihe River Basin |
太子河流域水质指标及Chl.a浓度相关分析显示，NH3-N、NO3--N、DIN、DIP、TN、TP和电导率与Chl.a浓度呈显著正相关(P＜0.01，表 3). 图 3是太子河流域水质状况各指标与Chl.a的回归分析图.线性方程能很好地描述Chl.a与NH3-N、NO3--N、DIN、DIP、电导率、TN和TP的关系，R2分别为0.5222、0.5555、0.5834、0.2472、0.4794、0.4258和0.2099，其中，NH3-N、NO3--N和DIN的R2值大于0.5，是影响Chl.a浓度的关键因子. Chl.a浓度与NH3-N、DIP和电导率拟合的直线斜率较大，说明随NH3-N、DIP和电导率的增加Chl.a浓度增加较快，而Chl.a浓度与DIN和NO3--N拟合的直线斜率较小，说明随DIN和NO3--N浓度的增加Chl.a浓度增加较缓慢.
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表 3 太子河流域水质指标及Chl.a浓度相关分析 Tab.3 Correlations coefficients between water quality factors and chlorophyll-a concentration in Taizihe River Basin |
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图 3 太子河流域Chl.a浓度与水质指标的回归分析 Fig.3 Regression models between chlorophyll-a concentration and water quality factors in Taizihe River Basin |
为了分析太子河流域DIN、DIP、TN、TP、Chl.a等水质指标变化原因，进行水质指标与河宽、河岸缓冲带宽度、植被多样性、土地利用方式、河宽、海拔等环境因子的冗余分析. DCA分析结果说明，太子河流域DIN、DIP、TN、TP、Chl.a等水质指标的最大梯度长度为0.112，因此本研究采用线性模型RDA进行排序分析.根据RDA的结果(表 5)，排序轴1、2的累积贡献率为97.9%，可以较好地反映水质指标与环境因子的关系. RDA排序描述了太子河流域DIN、DIP、TN、TP、Chl.a等水质指标与环境因子的关系(图 4).结果表明，所有的水质指标均沿着第1轴排列，除NO2--N外都在轴的左侧，环境因子中除了河宽、植被多样性和流速外，其他也均沿着第1轴排列，但都在轴的右侧，表明水质指标与河岸缓冲带宽度、土地利用方式和海拔呈负相关. Chl.a浓度除了与缓冲带宽度、土地利用方式和海拔呈负相关外，也与流速和植被多样性呈一定的负相关.
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表 5 太子河流域水质指标与环境因子的RDA结果 Tab.5 RDA analysis for water quality and environmental factors in Taizihe River Basin |
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图 4 太子河流域水质与环境因子RDA排序图 Fig.4 RDA for water quality factors and environmental factors in Taizihe River Basin |
根据水利部太子河流域主要水文站6—7月的流量实时监测数据(图 5)，计算NH3-N、NO3--N、DIN、DIP、TN和TP在6—7月通过主要河段的输出量(图 6)，结果表明，NH3-N、NO3--N、DIN、TN输出量均表现为上游＜本溪段＜辽阳段＜鞍山段，NH3-N输出量分别为1.36、11.49、16.14和40.84 g/s，NO3--N输出量分别为5.35、27.86、54.94和254.27 g/s，DIN输出量分别为7.34、43.52、73.16和302.96 g/s，TN输出量分别为11.70、141.35、215.31和586.81 g/s. DIP和TP输出量均表现为上游＜辽阳段＜本溪段＜鞍山段，DIP输出量分别为0.27、3.13、4.35和27.82 g/s，TP输出量分别为0.22、4.07、6.25和58.72 g/s.
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图 5 太子河流域6—7月流量 Fig.5 Water discharge in Taizihe River Basin from June to July |
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图 6 太子河流域主要河段NH3-N、NO3--N、DIN、DIP、TN和TP输出量 Fig.6 Change of NH3-N, NO3--N, DIN, DIP, TN and TP output quantity in each section of Taizihe River Basin |
采用广泛适用于我国湖泊、水库和河流水体富营养化评价的对数型幂函数普适指数公式，计算水体富营养化评价综合指数(EI)，并依据富营养状态的各级分级标准，EI＜20贫营养级，20≤EI＜39.42中营养级，39.42≤EI＜61.29富营养级，61.29≤EI＜76.28重富营养级，76.28≤EI＜99.77极富营养级.评价各采样点水体所处的营养状态，其公式为：
| $EI = 10.77 \times \sum\limits_{j = 1}^n {{W_j}} \cdot {\left( {\ln {x_j}} \right)^{1.1826}}$ |
式中，Wj为指标j的归一化权重值，本研究将各指标视作等权重；EIj为指标j的富营养化评价普适指数；xj为指标j的“规范值”，其计算方法见文献[26].
结合富营养状态分级标准，可知太子河流域所有点位营养状态均为“中”和“富”，其中“中”营养状态27个，占58.7%，“富”营养状态19个, 占41.3%，没有“贫”、“重富”和“极富”营养状态. EI最低值出现在4#采样点，为24.26，最高值出现在43#采样点，为69.15. EI值由上游至下游呈现逐渐上升趋势，平均值为39.69(图 7).
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图 7 太子河流域水体营养评价综合指数 Fig.7 EI values in the Taizihe River Basin |
太子河流域N、P具有明显的空间异质性，表现为上游浓度较低且变化较平稳，辽阳段N、P浓度逐渐上升且波动增大，鞍山段N、P浓度最高.分析其原因主要受到太子河流域外源污染物输入源随机性和区域性影响.从太子河流域土地利用结构(表 1)可以看出, 太子河流域上游地区以林地为主占总面积的98%以上，本溪段也以林地为主要类型.很多研究指出流域中林地和草地所占面积的百分比与水体中N、P浓度呈负相关，而流域中耕地面积百分比与N、P浓度呈正相关[26-28].辽阳段和鞍山段以农业用地为主要类型，农业用地中农药、化肥的过量使用，不合理农业灌溉，以及养殖业的发展，导致农业面源污染对太子河造成了持续的营养压力，超过河流的自净能力，使辽阳段和鞍山段DIN、DIP浓度逐渐上升[29-31].并且辽阳和鞍山段工业和城市建筑等土地利用方式逐渐增多，工业污水特殊的源输入形式造成DIN、DIP浓度波动起伏.本研究中N、P及Chl.a浓度与环境因子的冗余分析结果(图 4)也显示，土地利用方式与N、P浓度及Chl.a浓度呈显著负相关.
除此之外，氮、磷及Chl.a浓度与河岸缓冲带宽度和海拔呈负相关(图 4).河岸缓冲带宽度对水质的影响主要与植被对N、P的削减作用有关[26].很多研究表明河岸带植被可有效控制入河N、P污染物，是截留陆域面源污染物、改善河道水质的有效手段[32-34].太子河流域上游海拔高，难于耕作，因此植被保持完好，土壤受到的人为干扰小，因此土壤营养元素含量高；而太子河下游为平原地区，是辽宁省重要的粮食生产基地，农业种植发达，很多地方的耕作已经到了河道附近，受到降水的影响，大量农业面源污染进入河水中，致使下游N、P浓度增大.
Chl.a浓度在太子河流域的分布趋势与N、P浓度趋势相近，流域的营养源输入具有多元性和分布的不均匀性，其生物可利用形态也随输入的不同而产生差异，从而造成Chl.a浓度的时空分布特征差异.太子河上游地区主要是山林，河水中营养盐浓度偏低，本溪段、辽阳段、鞍山段人口数量、农业用地面积、城市化不断增大，导致水体中营养盐浓度不断升高，其中辽阳段和鞍山段工业化增多导致部分点位营养盐浓度突增，引起Chl.a浓度增大.
4.2 Chl.a与N、P浓度关系分析浮游植物的生长和营养盐因子之间的关系非常密切，浮游植物通过光合作用吸收水中的N、P合成细胞所必需的物质，Chl.a作为浮游植物存量的表征指标，与N、P浓度的关系较为复杂[35-36].本文水体中Chl.a浓度与NH3-N、NO3--N、DIN、DIP、TN、TP和电导率呈显著正相关，说明可溶性N、P在一定程度上促进浮游藻类的增长.有关水体中营养盐直接或间接影响其中浮游植物生物量的工作，已有大量的报道[37-39].目前普遍接受的观点是：虽然不同的浮游藻类在其生长过程中对营养盐有各自不同的需求，但在多数河湖中，浮游藻类的生物量与水体中的营养盐浓度变化趋势是一致的.水体中N、P浓度并不总是与藻类的增殖呈正比，而是表现出非常复杂的关系.一些研究指出，N、P是水体浮游植物生长必不可少的物质基础，其浓度变化可影响浮游植物的数量，而浮游植物的生长状况又可导致营养盐浓度变动，因此产生了N、P与Chl.a浓度在特定时期呈显著负相关关系的现象，这说明藻类在生长过程中消耗了部分N、P[40].除此之外，氮磷比(N/P比)也是限制水生植物生长的主要原因.水体中浮游植物一般都按Redfield比值来摄取营养盐，必然有一部分N(对P限制水体而言)或P(对N限制水体而言)相对过剩.这些富余的营养盐实际上并不能被浮游植物利用，因此并未对水体富营养化作出实质贡献[41].在淡水环境中，藻类生长期水体中N/P比＜7，N是可能的限制性营养盐，而N/P比＞7，则P是可能的限制性营养盐.太子河流域46个采样点中有31个点位TN浓度超过了国家Ⅴ类地表水环境标准，而TP浓度只有5个点位超过国家Ⅴ类地表水环境标准，水体N/P比平均值为46.5，可以看出太子河流域水体富营养化进程中P浓度相对略低，即P是可能的限制性营养盐.从N、P浓度与Chl.a浓度的回归分析中也可以看出(图 3)，DIN和TN与Chl.a浓度的拟合曲线的斜率分别为7.103和2.857，显著小于DIP和TP与Chl.a浓度拟合曲线的斜率(26.324和10.451)，说明随着水体中P浓度的增加Chl.a浓度增加的较快，要控制水体的富营养化进程，关键可能在于控制P的污染负荷.
4.3 太子河流域富营养状况分析河流水体中N、P营养盐浓度严重超标，势必造成水体富营养化.国际公认的富营养化阈值为TP=0.02 mg/L，TN=0.2 mg/L[42]，太子河所有点位的TN、大部分点位的TP都超过了富营养化阈值.从Chl.a浓度看，＜3 μg/L的水体为贫营养，3~7 μg/L为中营养，7~40 μg/L为富营养，>40 μg/L为重富营养，太子河流域贫营养、中营养、富营养的点位分别有13、14和19个，没有重富营养的点位.这说明太子河流域部分点位高营养盐并未引起藻类的大量生长.吴怡等[40]的研究中也指出在相对较高的N、P浓度下，河流Chl.a浓度仅为湖泊的1/10乃至1/100.出现这种现象一方面是由于河流的水动力条件制约了浮游植物的生长.另一方面Chl.a浓度的分布可能还受其他因素决定，如温度、光照、水量和流速等水动力条件与特征的影响[43-44].本研究进一步采用了广泛适用于我国湖泊、水库和河流水体富营养化评价的对数型幂函数普适指数公式，通过计算水体富营养化评价综合指数，评价了太子河流域水体的营养状态.从结果来看太子河流域所有点位营养状态均为“中”和“富”营养状态，其中“中”营养状态占58.7%，“富”营养状态占41.3%.这与上述对理化因子浓度分析的结论一致.相对于湖泊和海域而言，河流受人类影响更为直接，而当承载高浓度营养盐的河水汇入湖泊和和海洋，无疑将增加湖泊和海域的富营养化压力.本研究中，太子河下游地区TN、TP的输出量分别为586.81和58.72 g/s，这些N、P将汇入大辽河进入渤海，对附近海域生态安全造成影响，这将成为区域河流水环境治理的新问题和关注点.
5 结论1) 太子河流域N、P具有明显的空间异质性，表现为上游浓度较低且变化较平稳，辽阳段浓度逐渐上升且波动增大，鞍山段最高.冗余分析显示N和P的空间分布特征与土地利用方式、海拔、河岸缓冲带宽度和植被多样性密切相关.
2) 太子河流域Chl.a浓度范围为0.3~39.1 μg/L，平均值为10.2 μg/L. Chl.a浓度与NH3-N、NO3--N、DIN、DIP、TN、TP和电导率呈显著正相关，说明营养盐的增多在一定程度上会促进浮游藻类的增长.
3) 太子河流域水体富营养化评价综合指数(EI)显示，太子河流域“中”营养状态点位27个，占58.7%，“富”营养状态点位19个，占41.3%，没有“贫”、“重富”和“极富”营养状态.但水体中N、P浓度相对较高，当承载高浓度营养盐的河水汇入海洋，将增加附近海域的富营养化压力.
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