2017, Vol. 29 
(2: 中国科学院大学, 北京 100049)
(2: University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China)
磷是湖泊生态系统中必不可少的营养元素，过剩的磷会导致湖泊的富营养化，从而使湖泊生态平衡遭到破坏[1]，磷在湖泊生态系统中的循环是人们极为关注的问题.通过各种途径进入水体的磷，在矿物表面吸附或与铝、铁和钙等元素共沉淀作用[2-3]最终进入水体沉积物，通过再悬浮、化学扩散和微生物分解等过程，沉积物中的磷可释放到上覆水体[4-5].因此，沉积物是地表水环境中磷重要的源和汇，分析沉积物中磷的不同化学形态及其含量，有助于研究水体中磷的形态、动态循环以及磷在水-沉积物界面的迁移转化过程[6].
坦噶尼喀湖(Lake Tanganyika)位于赤道以南(3~9°S，29~31°E)，是非洲第二大湖泊(湖面面积约32900 km2)，世界第二深湖(最深处约1470 m)[7].湖泊永久分层并有厌氧的深水层[8]，旱季(5—9月)，强烈的南风使深水层营养盐上涌，给上层水体带来丰富的氮、磷、硅等营养物质，对于维持表层水体食物链具有重要意义.然而，雨季(10—4月)，大气沉降和河流输入的营养盐成为上层湖水营养盐的主要来源.从二十世纪初期开始，随着全球气候变化和人类活动，湖泊初级生产力下降了20%，渔业产量下降了30%[9].近年来湖泊生态系统受流域人类活动影响程度逐渐升高.
Järvinen等[10]通过营养补充实验发现坦噶尼喀湖北部，磷为主要限制性元素，大量的磷元素入湖会导致湖泊初级生产力的快速增加.然而，目前对坦噶尼喀湖外源营养盐输入的认识非常有限，只针对几条较大的入湖河流(Rusizi河、Malagarasi河和Lufubu河)开展了研究[11-12].
1994—1995年间，Vandelannoote等[13]对Rusizi河进行了10次采样，并分析了Rusizi河对湖泊水质的影响，与此同时，Langenberg等[12]对Rusizi河、Malagarasi河和Lufubu河取样，评估了大气湿沉降和河流输入对坦噶尼喀湖养分收支的重要性，并分析了外源营养盐对维持年初级生产力的作用. Brion等[11]在1998年8月至1999年11月间采集了坦噶尼喀湖北部4个点位的水样，并分析了外源输入溶解性无机氮维持浮游植物氮吸收的重要性，所有的这些研究均在2000年左右进行.
本文选择坦噶尼喀湖东北部的入湖河流，对河流表层沉积物中各种形态磷的含量及其分布特征进行分析，研究磷的形态分布特征及其与土地利用类型之间的相关关系，以期阐明坦噶尼喀湖外源输入性磷的潜在释放风险，为湖泊流域土地利用活动提供指导，对于保护湖泊水生生物和生态系统，保障沿湖居民生活安全有一定的现实意义.
1 材料与方法 1.1 研究区概况本研究选择坦噶尼喀湖流域东北部入湖河流沉积物为研究对象，研究区域分属布隆迪共和国布琼布拉市辖区和坦桑尼亚联合共和国基戈马市辖区.
布琼布拉位于布隆迪共和国西部，毗邻坦噶尼喀湖，面积146 km2，是沿湖流域最大的城市，人口密度达3276人/km2[14]，土壤类型主要为黏土和砂壤土，布琼布拉属于热带干湿季气候，旱季与雨季区别明显，雨季一般为10—4月，旱季为5—9月，气温范围为19~29℃，平均气温24℃，年均降水量为855 mm.布隆迪主要的工业项目如啤酒业、日用化工业、造纸业和奶制品加工业等均位于布琼布拉.
基戈马是位于坦桑尼亚共和国西部的内陆城市，基戈马地区1978—1988年之间人口增加了31%；2002年，基戈马地区人口密度则从1978年的17.1人/km2增加到2002年的44人/km2，尤其是基戈马市区，人口密度从1978年的459.3人/km2增加到2002年的1127人/km2.基戈马地区年降水量范围为600~1600 mm，平均降水量为1100 mm.降水分布在10—4月，5—9月降水量较少，平均值不到50 mm.该市工业水平落后，经济活动以农业为主，近年来随着人口的自然增长和外来难民的涌入，基戈马人口呈现快速增长的态势.
研究区位置和土地利用类型如图 1所示(土地利用分类数据来源于全球30 m分辨率土地利用产品Globe Land 30(http://www.globallandcover.com/).坦噶尼喀湖东北部土地利用类型分为耕地、森林、草地、灌木、水体和人工表面六类.其中人工表面主要包括城镇、乡村居民点及其周围基础设施、道路等.受社会经济发展水平的限制，沿湖人工表面所占比例较低，不超过5%.耕地主要集中在城镇周边、乡村居民点和河流附近，受地形、水源和技术条件等限制，坦噶尼喀湖沿湖耕地分布不连续，耕地面积占土地面积的比例不超过30%.林地为本研究区的主要用地类型，除少量原生林，大部分为人工次生林、薪炭林和棕榈林.草地零散分布在湖滨区域，包括天然草地和部分耕地休耕后形成的草地.坦噶尼喀湖沿湖土地利用强度较低，农业和畜牧业为主要利用方式.布琼布拉市沿湖几千米范围内的各种工业和人类生产生活，包括：纺织印染、酿酒、涂料、肥皂、蓄电池、燃料运输、港口和屠宰场等，坦桑尼亚基戈马港运输活动和其发电设施以及沿湖耕地和棕榈林地施加的肥料等是坦噶尼喀湖沿湖氮、磷的主要来源.
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图 1 研究区位置及采样点分布示意 Fig.1 The location of the study area and sampling sites |
2014年3月在坦噶尼喀湖东北部布琼布拉市选择3条主要入湖河流，在坦桑尼亚基戈马选择Luiche干流、支流和河口以及马拉加西加(Malagarasi)河口共16个采样点(图 1)，选择的入湖河流位于坦噶尼喀湖东北部人口密集区，该入湖河流具有较强的代表性，能够反映不同人类活动强度区域(城市区域，工农业活动水平较低的Luiche流域)的沉积物中磷的分布情况.样点除了选择不同入湖河流中的常规点位，还选择了特殊点位如主要流域的汇水点，且基本涵盖了不同土地利用类型.采样点河流名称及位置信息见文献[15].
采用彼得森采泥器采集表层沉积物(0~10 cm)样品，各个采样点的沉积物样品装入聚乙烯自封袋中密封置于低温保温箱内保存，于24 h内带回当地实验室，在坦桑尼亚渔业研究所基戈马中心实验室将沉积物样品风干，并带回国内.在中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室按照孙千里等[16]的方法对样品进行前处理，将处理好的样品放入Malven Mastersizer 2000激光粒度分析仪(英国)，其粒径测量范围为0.02~2000 μm，重复测量误差小于1%，为保证粒度分析的准确性和可靠性，在测量过程中，对仪器的参数设置始终保持不变，并对部分样品进行了重复测量.将其他风干后的沉积物研磨，过100目筛，贮存在样品袋并封口备用，用于分析沉积物总磷(TP)、总氮(TN)、磷形态、总有机碳(TOC)含量和有机质含量.
采用Psenner的磷连续提取法[17-18]，将磷形态分为弱吸附态磷(Labile-P)、铁结合态磷(Fe-P)、铝结合态磷(Al-P)、有机磷(Org-P)、钙磷(Ca-P)和残渣态磷(Res-P)，TP为各形态磷的总和.结果中将Fe-P和Al-P放在一起进行分析. TOC含量采用EA3000元素分析仪测定[19]，TN含量采用碱性过硫酸钾消解法测定，有机质含量以沉积物干样在550℃下灼烧6 h的烧失量(LOI)表示[20].
2 结果与讨论 2.1 入湖河流表层沉积物理化性质坦噶尼喀湖入湖河流表层沉积物TP含量为73.05~239.94 mg/kg，平均含量为152.64 mg/kg，其中马拉加西加河口TP含量最高.沉积物TN、LOI和TOC含量最高值也位于马拉加西加河口，TN含量为194~4149 mg/kg，平均含量为939.43 mg/kg；LOI含量为0.52%~18.13%，平均含量为4.03%；TOC含量在0.047%~4.511%之间，除马拉加西加河口外，其他点位TOC含量均较低(表 1).
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表 1 入湖河流表层沉积物理化性质* Tab.1 General chemical characteristics of the surface sediment of the inflow rivers |
根据国际上应用较广的伍登-温特华斯的粒度分级方案(砂(0.063~2 mm)、粉砂(0.0039~0.063 mm)和黏土(＜0.0039 mm)[21])对入湖河流表层沉积物进行粒度分析，坦噶尼喀湖东北部入湖河流粒径划分结果如表 1所示.所有入湖河流表层沉积物大部分为砂(质量分数为44.98%~94.33%)，粉砂和黏土质量分数较低, 分别为3.37%~36.29%和0.55%~19.8%).砂含量的最高值出现在9#点，最低值出现在Malagarasi河口(16#点)，所有入湖河流砂含量的平均值为76.10%.粉砂含量的最低值则出现在6#点(3.37%)，最高值出现在Luiche河口(13#点, 36.29%)，所有入湖河流粉砂含量的平均值为18.37%.所有入湖河流中黏土含量最低，平均值为5.53%，最高值出现在Malagarasi河口(16#点, 19.80%)，入湖口河流流速缓慢，采样点周围为湿地，水生植物较多，且沿岸分布大量草地，对粗颗粒物有拦截作用，表层沉积物中含有植物腐殖质，这些是河口地区黏土含量相对较高的原因.
2.2 入湖河流表层沉积物各形态磷含量特征入湖河流表层沉积物弱吸附磷(Labile-P)含量在0.12~0.85 mg/kg之间，平均值为0.42 mg/kg，占TP比例最低，不足1%；铁铝结合磷(Fe/Al-P)是TP的主要形式，占TP的63%，含量在42.63~184.54 mg/kg之间，平均含量为96.16 mg/kg; 钙结合磷(Ca-P)平均含量为25.3 mg/kg，占TP的16.6%，有机磷(Org-P)平均含量为15.51 mg/kg，占TP的10.2%;残渣态磷(Res-P)平均含量为15.26 mg/kg，占TP的9.99%(表 2，图 2).表层沉积物中不同形态磷含量大小表现为Fe/Al-P> Ca-P> Org-P> Res-P> Labile-P.该研究区Fe/Al-P占TP含量最高，这与该地区沉积物和流域土壤性质有关，沉积物中Fe/Al-P含量通常与TP含量呈正比，沿湖地区土壤以铁铝土为主要类型，铁、铝、锰、钛氧化物含量较高，并常有游离的铁、铝存在，磷易于被铁、铝等金属元素固定，坦噶尼喀湖入湖河流上覆水和沉积物均呈碱性[15]，磷一旦被固定，在碱性环境中不易释放，因此Fe/Al-P含量较高.
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表 2 入湖河流表层沉积物中各形态磷含量 Tab.2 Contents of each phosphorus fractionation in sediment samples of inflow rivers |
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图 2 入湖河流表层沉积物各形态磷分布特征 Fig.2 Distribution characteristics of each phosphorus fractionation in surface sediment of inflow rivers |
入湖河流表层沉积物中各形态磷含量和空间分布特征能够表征河流环境的污染程度和地球化学信息，反映沉积物中磷可被生物利用的潜在能力.坦噶尼喀湖入湖河流沉积物中TP和各形态磷的空间分布特征可以看出，入湖河流表层沉积物中TP含量最高值出现在Malagarasi河口(图 3)，Malagarasi河是坦噶尼喀湖最大的入湖河流，流域面积占坦噶尼喀湖流域面积的1/3，平均流量为165 m3/s[11]，河岸分布大片的棕榈林和农田，经过实地调查发现棕榈树作为当地的经济树种，为提高产量，农户会施加肥料和杀菌剂等.采样时间处于当地雨季，流域物质通过地表径流进入河流最终汇集于河口，入湖口河流流速缓慢，大量物质在入湖口沉积，导致河口地区沉积物中TP含量较高.其他高值点则出现在2#和3#点，这2个点均位于布琼布拉市，采样点周围分别分布啤酒厂和屠宰场，且采样点上游分布大片耕地.由于污水处理设施不完善，工业污水和生活污水直接排入河流，导致河流氮磷含量增加，布琼布拉从1990—2008年人口增加了103%，达到约50万[14]，人口密度达到3276人/km2，快速增长的人口集聚在沿湖区域，将会导致水体的恶化.
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图 3 入湖河流表层沉积物总磷及各形态磷含量空间分布 Fig.3 The spatial distribution of total phosphorus and phosphorus fractionation in surface sediments of inflow rivers |
沉积物中Labile-P和Fe/Al-P是最容易进入上覆水体从而影响水体磷酸盐含量的磷形态.坦噶尼喀湖入湖河流各点位中Labile-P的含量较低，均小于1 mg/kg. Fe/Al-P的空间分布特征与TP一致，含量最高值出现在马拉加西加河口，表明马拉加西加流域大量的还原性物质通过地表径流进入河流，Fe/Al-P容易受到氧化还原电位影响，释放到水体中，属于风险性磷形态.
Ca-P和Org-P是沉积物中较为稳定态的磷，入湖河流偏碱性的环境中，这部分磷比较稳定.入湖河流沉积物中Ca-P含量最高值位于3#点，其次为2#点，均处于布琼布拉市. Org-P含量的空间分布特征与TP含量不同，最高值位于5#点，含量为35.9 mg/kg，Org-P部分可为生物所利用，主要来源于农业面源，经过实地调查发现5#点周围主要为农田休耕地生长的次生草地和棕榈林地，受农业活动影响较大.
2.4 不同土地利用类型对磷含量及各形态的影响根据文献[15]，本研究区土地利用类型可分为三类功能区，包括城镇区、河口湿地和林草地区，其中2#~3#、7#~10#点位于城镇地区；1#、11#~16#位于河口湿地；4#~6#位于林草地区.三类功能区中河口湿地TP含量最高，平均含量为185.52 mg/kg，其次为城镇附近，TP平均含量为133.40 mg/kg，林草地区TP含量最低，平均含量为114.40 mg/kg. Rusizi河和Malagarasi河是坦噶尼喀湖最主要的入湖河流，其中Rusizi河年流量为182.4 m3/s，Malagarasi河的年流量为165 m3/s[11]，流域氮磷等营养盐通过地表径流进入河流，最终汇集于河口，河口表层沉积物黏土含量最高，范围为2.53%~19.80%，平均含量为9.68%，细小颗粒物更易吸附磷[22]，使河口湿地表现为TP含量最高.城镇附近由于受到人类生活污水和工业废水排放影响，河流沉积物TP含量也较高.
Labile-P在三类土地功能区含量均较低，不超过1 mg/kg. Fe/Al-P含量最高值出现在河口湿地，平均含量为133.141 mg/kg，其次为林草地区，平均含量为76.629 mg/kg，城镇附近含量最低，平均为62.777 mg/kg，Fe/Al-P在三类功能区占TP比例均最高. Org-P在三类功能区的分布特点与Fe/Al-P一致，最高含量位于河口湿地，其次为林草地，城镇地区含量最低，河口湿地风险性磷含量最高，可能对湖泊的初级生产力产生影响；城镇地区Ca-P和Res-P含量最高，分别为40.049和21.851 mg/kg(图 4).
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图 4 三类功能区表层沉积物各形态磷含量分布 Fig.4 The distribution of each phosphorus fractionation content in three different functional zones |
通过分析沉积物中TP和磷形态与理化性质(如有机质含量、粒径组成等)之间的关系可以用来推断沉积物中磷的特性.如史静等[23]发现滇池沉积物中有机质对磷的释放和吸附具有很大影响.本研究分析了沉积物样品中各形态磷含量与TN、LOI、TOC和粒径的相关性，结果见表 3.
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表 3 入湖河流沉积物理化性质与各形态磷含量相关性 Tab.3 Correlation between each phosphorus fractionation content and physical-chemical characteristics of inflow rivers |
沉积物样品中TN、LOI和TOC与Fe/Al-P、Labile-P含量有显著的相关性，与TP相关性较好，与Org-P、Ca-P和Res-P含量相关性较差，表明TN和有机质的输入，会导致沉积物中磷含量的升高，其增量的赋存形态主要为氧化还原敏感态磷和弱结合态磷.粒径组成与各形态磷含量存在相关性，细粒径与各形态磷含量呈显著正相关(P＜0.01)，粗粒径与各形态磷含量呈显著负相关(P＜0.01).各粒径相关性关系中，Labile-P、Fe/Al-P和TP含量与黏土呈极显著正相关(P＜0.01)，Labile-P、Fe/Al-P含量与粉砂呈显著相关(P＜0.05)，TP含量则与黏土和粉砂均呈极显著正相关(P＜0.01). Labile-P、Fe/Al-P和TP与砂均存在极显著负相关(P＜0.01)，这表明Labile-P、Fe/Al-P和TP分布与黏土及细粉砂等细颗粒沉积物密切相关(表 3)，此结果与何会军等[24]研究长江口表层沉积物中可交换态磷与黏土及细粉砂等细颗粒显著相关的结果一致，Org-P、Ca-P、Res-P含量与粒径没有明显的相关性.
3 结论坦噶尼喀湖入湖河流沉积物中不同形态磷含量大小表现为Fe/Al-P>Ca-P>Org-P>Res-P>Labile-P，入湖河流以风险性磷为主，Fe/Al-P含量最高, 与流域土壤和沉积物性质有关.沉积物中TP和各形态磷含量空间差异较大，在三类土地功能区，TP含量表现为河口湿地>城镇附近>林草地区，各形态磷含量空间分布有所差异，其中Laible-P、Fe/Al-P和Org-P含量均表现为河口湿地＞林草地＞城镇附近；Ca-P和Res-P含量均表现为城镇附近＞河口湿地＞林草地.
表层沉积物磷形态含量与TN、LOI和粒径的相关性分析显示，TN、LOI和TOC与Fe/Al-P、Labile-P和TP含量相关性较好，与Org-P、Ca-P和Res-P含量相关性较差；表明TN和有机质的输入会增加沉积物中的磷含量，且增量主要来自氧化还原敏感态磷和弱结合态磷.粒径组成与各形态磷含量存在相关性，Labile-P、Fe/Al-P和TP含量与黏土和细粉砂呈显著正相关，与砂呈极显著负相关，表明Labile-P、Fe/Al-P和TP的分布与黏土及细粉砂等细颗粒沉积物密切相关，细小颗粒更易吸附磷.
坦噶尼喀湖流域属于欠发达地区，农业活动强度低于尼罗河和维多利亚湖流域，湖水总体呈现营养盐含量低、碱度和pH值高、重金属检出率低的特征[25].近年来沿湖国家人口增长速度较快，年均增长率保持在3%以上，快速增长的人口集聚在沿湖区域，沿湖城镇污水处理设施有限，大量无处理的生活污水和农业活动产生的面源污染极易导致河流和湖泊水质恶化.本文首次探讨了坦噶尼喀湖入湖河流表层沉积物TP、各形态磷含量及其与土地利用类型的关系，发现城镇地区的生活和农业活动会对河流产生影响，随着沿湖社会经济的发展以及人口的快速增加，这种影响会逐渐加剧，并会对坦噶尼喀湖湖泊水质和生态系统产生影响，因此加强湖泊和入湖河流的长期监测，对于科学维持和保护坦噶尼喀湖水环境质量和生态系统，合理规划和管理坦噶尼喀湖及其流域内工业、农业和渔业发展，具有重要的环境与生态意义.
致谢: 在非洲采样过程中，坦噶尼喀湖管理委员会(Lake Tanganyika Authority)环境执行主任Gabriel Hazikimana先生，坦桑尼亚渔业研究所基戈马中心主任Kimirei Ismeal博士给予了大力帮助，孔明、唐陈杰、姚晓龙、王源、郦倩玉在实验测定过程中给予了帮助，Damas Mapunda、王磊在论文修改过程中提出了宝贵的建议.在此，向他们表示衷心的感谢.| [1] |
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