2017, Vol. 29 
(2: 太湖流域管理局水利发展研究中心, 上海 200434)
(2: Water Conservancy Development Research Center, Taihu Basin Authority, Shanghai 200434, P. R. China)
近几十年来, 随着我国工农业和城市化的快速发展, 强烈的人类活动导致湖泊内营养盐不断富集[1], 富营养化程度加剧[2], 有研究表明我国85%以上的湖泊处于富营养化的水平[3].湖泊富营养化及由此引起的蓝藻水华已严重影响湖泊的生态功能与饮水安全[4], 成为制约经济和社会持续发展的重要因素.我国过去二十多年中针对富营养化严重的大型湖泊开展了一系列的整治措施[2], 部分重点湖泊水质有所改善, 但水环境状况总体恶化的趋势尚未得到根本遏制[5].湖泊富营养化治理主要在于外源控制和内源削减, 其中外源控制是根本.因此解析外源营养物质来源, 有效降低外部营养物质的输入, 实现流域水系水质目标管理是当前湖泊富营养化治理的首要任务[6-7].入湖河流是营养物质输运入湖的关键路径, 其水质对湖泊水环境状况有着重要而直接的影响, 因此研究入湖河流水质的变化规律, 控制入湖河流污染物浓度, 对改善湖泊水体富营养化状况具有重要意义[8].
目前, 针对脉络较为清晰且结构相对简单的树状河流的水质时空变化特征研究比较多[9-13]；太湖流域是我国典型的平原河网区, 流域城镇化、工业化程度高, 污染负荷严重, 河网水文水动力条件及负荷来源复杂, 河流水质影响因素众多[14-15].此前入湖河流水质监测与分析主要集中于环湖河口及周边区域[16-17], 缺乏入湖河网多断面、大尺度的水质时空分布研究.本研究选取太湖上游流域中的宜溧—洮滆水系作为对象，优化设置高密度的水质监测网点，对河流水质指标进行测定，并采用水质标识指数法评价河流水质状况，旨在揭示典型平原河网水质空间差异和季节变化特征，以期为太湖流域入湖河流水质目标管理及污染负荷控制提供相关依据.
1 研究区域与方法 1.1 研究区概况与样点布设宜溧—洮滆水系主要由宜溧河水系和洮滆水系两部分组成.宜溧河水系也称南河水系，发源于茅山山区和苏浙皖三省交界处的丘陵山地[18]，途径无锡宜兴市、溧阳市，土地利用类型以耕地为主，干流长50 km，下游北与洮滆水系相连，宜溧河水系入湖水量约占太湖上游来水总量的25%.洮滆水系是由山区河道和平原河道组成的河网，集镇江、丹阳、金坛一带的丘陵岗坡径流，经洮湖、滆湖调蓄后由常州太滆运河、漕桥河、殷村港等河流汇入太湖[19]，同时又以丹金溧漕河、扁担河、武宜运河等多条南北向河道与沿江水系相通形成东西逢源、南北交汇的网络状水系.洮滆水系入湖水量约占太湖上游来水总量的20%左右[20].
在宜溧—洮滆水系共布设67个水质监测站点(图 1).监测点布设覆盖主要4级以上河道，并充分考虑水系交汇结构.其中宜溧水系共布设25个采样点，分布在大浦港(Y1、Y2)、东氿(Y3)、西氿(Y4)、北溪河(Y5、Y19、Y20、Y22)、溧宜河(Y6~Y11)、埝径河(Y13、Y16)、桃溪(Y12、Y14、Y15)、戴溧河(Y17)、赵村河(Y18)、丹金溧漕河(Y21)、淳溧河(Y23)、中河(Y24)和南河(Y25).洮滆水系共布设42个采样点，分布在丹金溧漕河(DJ1~DJ4)、夏溪河(XX1~XX3)、扁担河(BD1、BD2)、孟津河(MJ1~MJ3)、湟里河(HL1、HL2)、北干河(BG1、BG2)、中干河(ZG1、ZG2)、北河(BH1、BH2)、武宜漕河(WY1~WY4)、漕桥河(CQ1、CQ2)、太滆运河(TG1~TG4)、殷村港(YC1、YC2)、烧香河(SX1、SX2)、横塘河(HT1)、锡溧漕河(XL1~XL4)和直湖港(ZH1~ZH3).
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图 1 宜溧—洮滆水系水质监测点分布 Fig.1 The distribution of water sampling sites in the Yili-Taoge river networks |
样品采集按春、夏、秋、冬4个季节进行，于2014年1、4、8、11月完成.水温、DO及pH用水质多参数仪现场测定；实验室分析的指标包括总氮(TN)、硝态氮(NO3--N)、亚硝态氮(NO2--N)、氨氮(NH3-N)、总磷(TP)、正磷酸盐(PO43--P)、高锰酸盐指数(CODMn)、碱度(ALK)、总悬浮物(TSS)等，共计12项.水样的收集、保存、运输及分析方法依据《水和废水监测分析方法》(第4版)进行[21].
1.3 水质时空变异分析与评价 1.3.1 时空变异分析在水质评价过程中，考虑到水质在时间、空间上的差异性及相似性，采用方差分析(ANOVA)的方法对各评价指标分别进行季节间和空间上的显著差异性检验，以判断各检测指标在不同断面以及不同季节间是否存在显著差异[22].方差分析由Fisher等提出，用于两个及以上样本均数差别的显著性检验，其基本原理是将全部观测数据的总变异分解为组间变异和组内变异，如果组间变异远远大于组内变异，则认为控制因素对因变量产生了影响[23].本研究的控制变量分别为时间和空间，属于单因素多元ANOVA，显著性检验公式为：
| $ {\lambda ^2}/n = \frac{{\left| W \right|}}{{\left| {B + W} \right|}} \sim \mathit{\Lambda }\left( {p, n-m, m-1} \right) $ | (1) |
式中，n为样本数；B为组间离差平方和矩阵；W为组内离差平方和矩阵；p为向量维数；m为水平数. Λ统计量服从自由度为(p，n-m，m-1)的Λ分布，当λ2/n值大于显著水平α时，则表明在该控制变量下不同水平各总体均值不存在显著性差异，反之，则存在显著性差异.
1.3.2 空间层次聚类分析聚类分析是根据某些数量特征将观察对象进行分类的一种统计方法，其实质是根据样品或变量之间的亲疏程度，通过逐次聚合，将性质最接近的对象结合在一起聚成一类[11].在水质评价中，考虑到水质在时间、空间上的差异性及相似性，本研究采取应用较为广泛的层次聚类分析，亲疏程度的计算包括两类：样本间距离和组间距离，其中计算样本间距离采用欧氏距离平方和法，即两点间实际距离的平方和；计算组间距离采用离差平方和法，又称Ward法，其基本思想是以平方欧氏距离为标准，先将集合中每个样本自成一类，计算类重心间方差，将离差平方和增加幅度最小的两类进行合并，每次通过合并减少一类，此时离差平方和出现并逐步增大，选择使离差平方和增加最小的两类合，随后依次将所有类别逐级合并[24].聚类分析选取的水质指标包括耗氧污染物类(DO、CODMn及NH3-N)和营养盐类(TN及TP).时空变异分析和空间层次聚类分析均使用SPSS 19.0软件完成.
1.3.3 综合水质评价宜溧—洮滆水系多为渔业、工业及农业用水，其水功能区目标以Ⅲ类或Ⅳ类为主，水质评价采用综合水质标识指数法(Iwq)[25]，标识指数由整数位和3位或4位小数位组成，其结构为：
| $ {I_{{\rm{wq}}}} = {X_1}.{X_2}{X_3}{X_4} $ | (2) |
式中，X1.X2由计算获得，X3和X4根据比较结果得到.其中，X1为河流总体的综合水质类别；X2为综合水质在X1类水质变化区间内所处位置，从而实现在同类水中进行水质优劣比较；X3为参与综合水质评价的水质指标中，劣于水环境功能区目标的单项指标个数；X4为综合水质类别与水体功能区类别的比较结果，视综合水质的污染程度，一位或两位有效数字.
| $ {X_1}.{X_2}{\rm{ = }}\frac{1}{m}\sum {\left( {{P_1} + {P_2} + \cdots + {P_m}} \right)} $ | (3) |
式中, m为参加综合水质评价的水质单项指标的数目；P1、P2、Pm分别为第1、2、m个水质因子的单因子水质指数，为对应单因子水质标识指数中的整数位和小数点后第1位(单因子水质标识指数中的X1.X2).
通过综合水质标识指数X1.X2，结合《国家地表水环境质量标准》的分类，可以判断水体的水质类别和污染程度：当1.0≤X1.X2≤2.0时，水质状况为Ⅰ类；当2.0＜X1.X2≤3.0时，水质状况为Ⅱ类；当3.0＜X1.X2≤4.0时，水质状况为Ⅲ类；当4.0＜X1.X2≤5.0时，水质状况为Ⅳ类；当5.0＜X1.X2≤6.0时，水质状况为Ⅴ类；当6.0＜X1.X2≤7.0时，水质状况为劣Ⅴ类但不黑臭；当X1.X2＞7.0时，水质状况为劣Ⅴ类且黑臭.
2 结果与分析 2.1 流域水质时空分布特征宜溧—洮滆水系水质总体呈弱碱性，DO浓度季节均值范围为3.75~6.51 mg/L，部分监测点浓度低于Ⅳ类水质标准(3.0 mg/L). CODMn和TP浓度季节均值范围分别为5.98~8.78和0.22~0.31 mg/L(表 1)，均属于Ⅳ类水，TN浓度季节均值范围为3.23~6.89 mg/L，远高于Ⅴ类水质标准.
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表 1 宜溧—洮滆水系监测站点水质指标季节均值统计 Tab.1 Mean values of water quality parameters in the Yili-Taoge river networks |
各监测点CODMn浓度总体呈现出夏、冬季较高，春秋季较低的特征(图 2).春季变化范围为5.60~9.30 mg/L，平均为7.01 mg/L.秋季CODMn浓度为全年最低，其变化区间在3.30~12.20 mg/L之间，均值为5.98 mg/L.夏季CODMn变化范围为4.10~21.60 mg/L之间，平均为8.71 mg/L.冬季CODMn变化范围为5.00~15.40 mg/L，平均为8.78 mg/L，与夏季相差甚微.流域空间上也存在一定的变异性.整体来看城镇区域周围CODMn浓度明显高于流域上游和以农业活动为主的区域，在城镇集中、工业发达的锡溧漕河—武宜运河、扁担—孟津河、溧宜河及环太湖河口一线浓度较高，而农业为主的区域洮湖及滆湖周围浓度相对较低.
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图 2 宜溧—洮滆水系污染物浓度的时空分布 Fig.2 The spatio-temporal distributions of pollutant concentration in the Yili-Taoge river networks |
宜溧—洮滆水系TN浓度季节变化规律明显，其大小顺序为冬季>春季>夏秋季.各监测站点TN浓度春季变化范围为1.60~9.40 mg/L，平均为5.20 mg/L(表 1).夏、秋季流域内大部分监测点浓度均较低，其中夏季TN浓度变化范围为1.40~6.20 mg/L，均值为3.23 mg/L；秋季TN浓度略有升高，平均为4.42 mg/L.冬季TN浓度显著增加，最大值高达11.30 mg/L，平均为6.89 mg/L. TN浓度的空间变异性较大且呈现明显的分布规律(图 2).从流域上游向下游流动的过程中TN浓度逐渐升高，同时在城镇、工业化集中的区域如京杭运河、锡溧漕河—武宜运河、扁担—孟津河、夏溪河等浓度较高，浓度最高的河流集中于常州的武进区周围的水系.
宜溧—洮滆水系各监测点溶解无机氮(DIN)为TN的主要组成成分，4个季节均值比例范围为45.85%~66.91%，其中春季均值比例最高，秋季最低.不同季节3种(NO3--N、NO2--N、NH3-N)形态氮所占比例具有一定的差异(图 3), 其中NO3--N为主要存在形态，4个季节监测期间其占无机氮比例范围为68.59%~82.96%. NH3-N在DIN中所占的比例具有强烈的季节分布规律，冬季和春季污染较为严重，平均比例分别为28.82%和21.22%，夏季和秋季污染较小，平均比例分别为15.04%和8.56%.此外，在空间上也呈现较强的规律性，同TN一样，春季锡溧漕河—武宜运河、扁担—孟津河、夏溪河等河流的NH3-N浓度较高，在DIN中所占比例也较大，浓度最高的区域也集中于常州武进区周围的水系；冬季整个流域NH3-N污染均较为严重；夏、秋季NH3-N污染主要集中在少数监测点，其中夏溪河、孟津河污染较为严重.
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图 3 宜溧—洮滆水系各形态氮占无机氮比例的时空分布 Fig.3 The spatio-temporal distributions of percentages of different forms nitrogen to inorganic nitrogen in the Yili-Taoge river networks |
宜溧—洮滆水系TP浓度季节变化主要表现为冬季最大，秋、春季次之，夏季最小(图 2).其中，夏季TP浓度范围为0.10~0.61 mg/L，均值0.22 mg/L；冬季浓度范围为0.07~0.70 mg/L，均值为0.31 mg/L(表 1).空间上主要是运河明显高于其他区域，与TN一样，污染最为严重区域集中于武进区周边水系，如锡溧漕河—武宜运河、扁担—孟津河和夏溪河等河流，流域下游区域河流要高于上游区域河流.
2.2 数据时空尺度多元方差分析监测数据时空多元方差分析结果如表 2、表 3所示. 4种不同统计量中Pillai's Trace、Hotelling-Lawley及Roy's Greatest Root统计值越大，表明变量对结果的影响越大，而Wilks' Lambda统计量则相反.以时间多元方差分析中Wilks' Lambda为例，P(Sig.=0.000)＜0.05，说明不同季节内监测数据差异显著，偏Eta方值为0.430，说明可以解释变异的43.0%.结果显示4种不同统计量在时间尺度及空间尺度上P(Sig.=0.000)值均小于0.05，因此在变量DO、CODMn、NH3-N、TN和TP的联合分布下，不同监测断面在不同季节内均存在显著差异.
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表 2 采样点时间多元方差分析* Tab.2 Temporal variations of sampling sites based on One-way multivariate analysis |
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表 3 采样点空间多元方差分析 Tab.3 Spatial variation of sampling sites based on One-way multivariate analysis |
针对耗氧污染物类指标(DO、CODMn、NH3-N)和营养盐类指标(TN、TP)，利用Ward法对各监测点进行聚类分析，结果如表 4和图 4所示.耗氧污染物类指标分为3组, 其中, A1样本量为12个, 主要聚集了CODMn较高样本点, 主要分布在溧阳市的部分宜溧水系、埝径河及部分入湖河口附近；A2聚集了较高DO、同时NH3-N浓度较低的样本点, 主要分布在流域上游的金坛市及丹阳市内, 即流域污染较小的区域；A3聚集了NH3-N浓度较高的样本点, 其个数占所有样本点的60%左右, 表明流域内NH3-N污染较为严重, 空间分布主要在城市、工业化较为集中的区域.
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表 4 不同聚类组水质指标均值 Tab.4 Average values of water quality index in different groups from cluster analysis |
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图 4 宜溧—洮滆水系不同水质指标聚类分析结果 Fig.4 The results of cluster analysis of different water-quality indexs in the Yili-Taoge river networks |
营养盐类指标(TN、TP)分为3组, 污染程度顺序为B1＜B2＜B3.其中B1组氮、磷污染程度最低, 样本个数最多, 主要分布在洮湖和滆湖之间农业土地利用为主的区域, 集中于北干河、中干河、湟里河、宜溧水系中河主干及其主要支流水系；B2组氮、磷污染程度较B1略高, 主要位于丹金溧漕河、扁担河—孟津河、宜溧水系南河主干；B3组氮、磷污染最为严重, 同时样本个数相对较多, 且分布最为集中, 主要位于武进区, 锡溧漕河—武宜运河、太滆运河、殷村港、漕桥河、夏溪河等沿线河流.
2.4 水质评价与特征污染物分析利用综合水质标识指数法对宜溧—洮滆水系监测期间内水质状况进行评价, 结果显示春季除极个别站点达到Ⅱ类或Ⅲ类水标准, 其余各站点均为Ⅳ类或Ⅴ类, 其中Ⅴ类水主要分布在流域下游的太滆运河、漕桥河、殷村港、锡溧漕河及直湖港；夏、秋季水质状况有所改善, 仅少数站点为Ⅴ类水, 其余大部分监测站点水质类别为Ⅳ类, 部分达到Ⅲ类, 空间差异性较小；冬季水质状况较其他3季明显恶化, 仅少量站点为Ⅳ类, 其余站点均为Ⅴ类(图 5).根据不同季节综合水质标识指数均值可以看出, 流域内水质以Ⅳ类及Ⅴ类为主.
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图 5 宜溧—洮滆水系综合水质标识指数评价结果时空分布 Fig.5 The spatio-temporal distributions of assessment result class using comprehensive water quality identification index in the Yili-Taoge river networks |
不同季节DO、CODMn、NH3-N、TN及TP各指标单因子水质标识指数均值分布情况(图 6), DO及NH3-N指数值相对较低, 以Ⅱ类、Ⅲ类水质为主；而CODMn、TN及TP的指数值明显偏高, 其中TN指数均值在不同季节均超过5.0, 总体处于Ⅴ类水质标准以上.耗氧污染类指标中, CODMn平均超过Ⅳ类标准, 为主控指标；营养盐指标则需要对TP和TN进行控制, 其中TN控制是改善平原河网区整体水质的关键所在.
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图 6 宜溧—洮滆水系单因子水质标识指数季节分布 Fig.6 Seasonal distribution of single-factor water identification index in the Yili-Taoge river networks |
监测和分析结果表明, 2015年宜溧—洮滆水系水质主要以Ⅳ类及Ⅴ类为主, CODMn、TN、TP浓度均值分别为7.63、4.93、0.26 mg/L, 其中氮污染最为严重, 这与太湖流域各类化肥中氮肥施用量最大, 且作物对氮吸收率较低有关[26].与2008 2010年水质相比[27-28], 宜溧—洮滆水系TN、TP的浓度均不同程度有所上升, 分析认为入湖河流水质受农业面源与工业点源污染的双重影响, 近年来太湖流域污染治理虽逐渐加强, 但较多集中于工业点源污染, 同时以种植生态公益林为主的面源污染治理建设时间尚短, 林分结构和森林功能仍不健全与完善, 对水质的改善作用尚不显著.随着对工业点源污染治理的加强, 面源污染负荷比例逐渐增加, 养殖废水、生活污水等不合理排放以及农业径流等因素均对水质产生一定影响[29-31], 导致宜溧—洮滆水系水质氮污染有所加剧, 同时河流改道、河岸带植被衰减、建设区开发等人为干扰对河网水体连通性造成一定影响, 导致不同水体间的交换能力下降, 因此水体水质恢复相对较慢[32].此外, 不同形态的DTN为TN的主要组成成分, 所占比例均值为59.59%, 尽管DTN的3种形态在不同季节不同监测点所占比例有显著差异, 但仍以NO3--N为主要存在形态, 与许海等[33]的研究结果一致, 分析认为与宜溧—洮滆水系频繁的船运扰动有关, 水体在剧烈扰动下复氧能力及硝化作用均有所增强, 从而导致NO3--N浓度偏高[34].
从季节变化来看, 在2015年宜溧—洮滆水系污染程度整体呈现冬、春季较高, 夏、秋季较低的特征.不同季节水质变化主要受其温度、降水、水文条件等影响[35-36], 在冬、春两季宜溧—洮滆水系污染较为严重, 其中在冬季水质指标CODMn、TN、TP浓度均值分别达到8.78、6.89、0.31 mg/L, 基本处于Ⅴ类或劣Ⅴ类水质标准, 春季污染物浓度较冬季有所降低, 但仍然处于高值范围, 一方面冬、春两季降雨量小导致河流水位下降, 稀释净化能力相对降低, 另一方面冬季微生物活动的减弱, 使得流域内污水处理厂污染物处理效率降低, 同时河流自净能力减弱也是污染物浓度高的重要原因.与此相反, 夏、秋两季丰水期对河流氮、磷污染物浓度产生了较强的稀释作用, 同时水温增加，流域及河道内微生物作用的增强，能够降低水体营养盐浓度.
宜溧—洮滆水系水质污染程度在空间上大体呈现北高南低、东高西低的分布特征，同时利用层次聚类的方法能够很好表征水质指标的空间分布规律.流域内两类指标均聚成3类，具有显著的空间差异性，同时营养盐类指标与耗氧污染物类指标空间分布具有一定相似性.位于流域下游的锡溧漕河—武宜运河、太滆运河以及殷村港、漕桥河等入湖河口附近样本点营养盐类指标及NH3-N污染均最为严重，这些河流主要位于太湖流域城镇化和工业化高度集中的区域(即无锡、常州以及宜兴市的交汇区域)，体现了强烈的人为活动影响.土地利用是影响污染物排放量的重要因素[17]，其一方面通过不同人类活动方式和强度影响营养盐的输入量，另一方面则通过改变地表糙率影响地表径流过程.已有研究表明, 林地面积的增加对水质改善发挥积极作用，而农田和城镇用地面积的增加则使水质趋于恶化[32].近些年，太湖流域土地利用情况发生明显改变，与2000年相比，2008年农田占地率从60%下降至51%，城镇用地则由13%上升至22%[15].其中无锡、常州市的土地利用类型均以城镇用地及耕地为主，林地、水域所占比例均较低，区域内人口居住密度大，因此认为大量的工业点源污染排放、生活污水排放及不完善的污水处理系统是造成该区域附近水域氮、磷污染严重的主要原因[37].同时由于受河流流向影响，污染物在入湖河口附近呈逐渐累积现象，从而导致流域下游区域污染物浓度偏高.此外，距离监测点最近的土地利用类型对水质的影响较区域综合土地利用情况对水质的影响更大[38]，由于污染严重区域主要集中于入湖河口附近，流量大且污染物衰减距离短，也可能是限制太湖水质提高的重要因素.
综合水质指数标识法能够较为客观地反映河流的综合水质类别、与水功能区类别的比较结果等信息[39].评价结果表明宜溧—洮滆水系主要以Ⅲ~Ⅴ类水质为主，总体能够满足区域水体功能目标.单因子水质标识指数结果表明, TN、TP、CODMn为目前宜溧—洮滆水系特征污染物，以氮为主要控制指标，与余辉等[28]研究结果一致，因此控氮是提高研究区域水环境质量的关键所在.同时，从太湖湖泊生态系统来看，氮的控制也具有重要意义.传统观点认为磷是湖泊水体生产力的主要限制因子，我国自1998年颁布对太湖禁磷政策以来，磷污染程度有所下降，对太湖富营养化进一步恶化起到延缓的作用，但近些年的研究表明太湖藻类生长受到氮、磷的共同限制[40-43]，夏、秋季以氮限制为主，冬、春季以磷限制为主.从流域输入上可以看出，夏、秋季营养盐浓度较低而冬、春季较高，而湖泊水体中夏、秋季内源磷负荷较大，加上氮的反硝化作用，使得水体受到氮限制，因此氮外源输入控制对减轻太湖蓝藻水华具有重要的意义.
4 结论1) 综合指数标识评价结果表明宜溧—洮滆水系以Ⅳ类及Ⅴ类水质为主，各监测点DIN为TN的主要组成成分，4个季节均值比例范围为45.85%~66.91%.在DIN的3种形态中，NO3--N为主要存在形态，所占比例均值为74.41%，同时NH3-N浓度及比例分布能够很好地指示河流的氮污染程度.
2) 基于营养盐和耗氧污染物两类指标，利用单因素多元方差分析和聚类分析结果表明，宜溧—洮滆水系不同水质指标浓度均具有显著的时空差异性.季节上主要受温度、降雨量等因素影响，水系污染程度总体呈现冬、春季较高，夏、秋季较低特征；空间上污染程度大体呈现北高南低、东高西低的分布特征，且空间聚集规律明显；受土地利用类型和地理位置影响，无锡、常州、宜兴交汇区域为氮、磷污染最为严重区域，也是污染控制的关键区.
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