2018, Vol. 30 
(2: 天津市水质科学与技术重点实验室, 天津 300384)
(2: Tianjin Key Laboratory of Aquatic Science and Technology, Tianjin 300384, P. R. China)
天津市地处华北平原东北部，是海河五大支流的汇合处和入海口，素有九河下梢之称，其中心城区河流众多.随着海河流域经济快速发展及人类活动日益增强，来自工业、生活和养殖业等领域的污染排放量显著增加[1-3]，使得海河流域水系下游汇聚之地——天津地区河流污染日趋严重[4-5]，《天津市水资源公报》显示，2000年劣Ⅴ类河长占评价河长的8.1 %，2012年剧增至74.2 %.加之天津地区河流闸坝多，河流湖库化[6]，水体流动缓慢，河流来水量逐年减少[7]，河流自净能力下降，氮、磷等营养物累积使得其富营养化问题突出[8-9].
氮、磷营养盐是浮游生物赖以生存的物质基础，也是导致水体富营养化的主要原因[10-11]，富营养化水体常出现藻类异常增殖的水华现象，严重威胁水生态环境及水质安全[12-13].许多学者就天津中心城区河流氮、磷污染及富营养化问题开展了各项调查研究，刘春光等[14]对津河污染及富营养状况进行调查，2003年津河为劣Ⅴ类水体，属重度富营养化状况，且在多个采样点出现蓝藻水华；熊代群等[15]研究结果显示，2004年海河干流氮污染严重，各监测点总氮和氨氮浓度均超出Ⅴ类水质标准；根据时建伟等[16]调查，2006年卫津河河水中总氮和总磷浓度远超过Ⅴ类水质标准，且在多个采样点出现蓝藻水华现象；李国锋等[5]对天津12条主要河流水质状况的评价结果显示，2009年枯水期58.3 %的河流为劣Ⅴ类水质，部分河流黑臭，铵态氮污染最为严重，其次是BOD5、CODMn和总磷，属于有机型及富营养化污染.可见，天津中心城区河流氮、磷污染及富营养化问题普遍严重.
近年来，我国一直持续加大海河流域河流污染治理，开展包括控源、截污、治污、修河等多项治污举措[17]. 2011年天津市开始实施为期3年的“清水工程”河道污染治理，建成津河与南运河等多处联通工程，于2013年底打通了中心城区河道循环通道，形成中心城区河网.目前有关海河流域和天津单一河道氮、磷污染及富营养化的研究较多，但缺乏河网形成后的氮、磷污染及富营养化的调查与研究.本研究于2014年3月至2015年2月对天津中心城区河网开展了为期1年的水质监测，对河网形成后水体氮、磷时空分布与富营养化特征进行研究，以期为其氮、磷污染及富营养化防治提供依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况天津市中心城区包括和平区、南开区等6个行政区，区域面积173 km2，下辖人口386万，是天津文化教育、政治经济及商业中心.区域属暖温带半湿润大陆性季风气候，夏季炎热多雨，冬季寒冷干燥，年平均气温10~12℃，年均降水量为522~663 mm，70 % ~73 %雨水集中在7-8月.天津市中心城区河网(以下简称河网)以海河干流为主，南运河、北运河和子牙河于金刚桥附近汇入海河干流；河网还包括津河、卫津河等15条二级河道，多为景观河道，兼具排涝功能.
1.2 数据采集本研究在河网水域共设置7个采样点，其中海河干流2个(海河-J1和海河-J2)，津河2个(津河-J3和津河-J4)，南运河1个(南运河-J5)，北运河1个(北运河-J6)，子牙河1个(子牙河-J7)，具体采样点位置如图 1所示.
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图 1 天津中心城区河网采样点示意 Fig.1 Location of sampling sites in river network water of central urban area of Tianjin |
自2014年3月至2015年2月进行水样采集，采样频率为每旬1次，共采样36次，采样时间为8:00-14:00，在河流中部采集浅表层(0.3~0.5 m)河水，采集量为500 ml，装入洁净的500 ml聚乙烯瓶中，每个水样采集3次，立即送往实验室低温保存.水样测试指标包括总氮(TN)、铵态氮(NH4+-N)、硝态氮(NO3--N)、总磷(TP)、磷酸盐(PO43--P)和叶绿素a(Chl.a)，水样预处理及分析测试参照国家相关标准方法[18]，其中，TN浓度采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法，TP浓度采用过硫酸钾消解紫外分光光度法，NH4+-N浓度采用纳氏试剂比色法，NO3--N浓度采用紫外分光光度法，PO43--P浓度采用钼锑抗分光光度法，Chl.a浓度采用乙醇冷冻提取法.
河网形成前(2013年1-12月)水质数据来源于文献[19]，水质指标包括TN、NH4+-N、NO3--N、TP、PO43--P和Chl.a.
1.3 数据分析采用Excel和Origin软件进行数据统计与图表制作；利用SPSS软件中的Pearson相关分析研究浮游植物生物量指标Chl.a与氮、磷水质指标之间的关系.按照国家《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)[20]评价河网氮、磷污染情况.采用营养状态评分法[21]，以TN、TP和Chl.a为评价指标，依据式(1)计算河网水体营养状态指数(EI)，并依据营养状态分级标准(贫营养EI≤20, 中营养20＜EI≤50, 轻度富营养50＜EI≤60, 中度富营养60＜EI≤80, 重度富营养80＜EI≤100)评价水体营养状态. EI计算公式为:
| $ EI = \sum\limits_{n = 1}^N {{E_n}/N} $ | (1) |
式中, En为评价项目赋分值；N为评价项目个数.
2 结果与分析 2.1 河网水体氮、磷污染现状分析河网水体水质数据统计结果(表 1)显示，TN和NH4+-N浓度平均值超过Ⅴ类水质标准限值(TN≥2 mg/L，NH4+-N≥2 mg/L)，NH4+-N占TN的45.6 %，NO3--N占TN的33.3 %；TP浓度平均值达到Ⅲ类水质标准(0.2 mg/L≤TP≤0.3 mg/L)，PO43--P占TP的57.2 %.可见，河网水体TN和NH4+-N超标情况严重，以NH4+-N污染为主；TP浓度相对较低，其主要形态为PO43--P.
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表 1 河网水体氮、磷浓度统计结果 Tab.1 Statistical results of nitrogen and phosphorus concentrations in river network water |
河网水质极大程度上受上游来水影响，上游自然来水少且主要为上游地区工农业的污废水.上游的北运河、子牙河和南运河沿河分布着众多大中型城市，人口密集、工业发达、农田面积大、畜禽养殖规模大，工业、农业和畜禽养殖业排放入河的氮污染物量大. 《2014年海河流域水资源公报》显示，2014年海河流域工业废水排放量高达23.69亿t，占废污水排放总量的43 %，主要排污行业为化工、造纸、食品等行业，主要污染物为化学耗氧量、氨氮(NH3-N)等；2007年海河流域农业非点源入河污染物TN 8.6万t、NH3-N 1.1万t[22]；2007年海河流域畜禽养殖产生TN 116.53万t、NH3-N 45.42万t，入河TN 0.83万t、NH3-N 0.58万t[23].上游大量氮污染物排放入河导致地处海河下游的河网氮污染严重，尤其是氨氮污染问题突出.
上游众多污水处理厂退水不仅是河网的主要补给水源，同时又是主要的污染源.根据《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918-2002)[24]，污水厂出水TN、NH4+-N和TP的一级A标准限值分别为15、5和0.5 mg/L，分别超出《地表水环境质量标准》Ⅴ类水质限值的7.5、2.5和1.25倍，TN、NH4+-N的超标倍数远高于TP，这是河网水体氮污染程度远比磷污染严重的主要原因，也是污水厂退水受纳水体普遍存在的现象[25-27].
2.2 河网水体氮、磷浓度空间分布特征分析从空间分布上看(图 2)，氮、磷浓度顺水流方向呈上游高、下游低的空间分布特征.河网上游水体TN、NH4+-N、NO3--N、TP和PO43--P浓度(海河-J1、津河-J3、南运河-J5、北运河-J6和子牙河-J7采样点平均值)分别为5.60、2.63、1.83、0.204和0.12 mg/L，下游水体(海河-J2和津河-J4采样点平均值)分别为4.92、2.04、1.80、0.183和0.101 mg/L，较上游分别降低12.2 %、22.1 %、1.51 %、10.3 %和15.3 %.目前天津市已运行城镇污水处理厂70余座，总处理规模为306.48万m3/d，城市排水管网系统建设取得了很大进步，基本实现了城区生活污水和工业废水的集中处理，在严格控源截污下，河网水体自净作用使得氮、磷污染物浓度呈顺水流方向下降的空间分布特征.
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图 2 河网水体中氮、磷浓度的空间分布 Fig.2 Spatial variation of nitrogen and phosphate in river network water |
河网上游来水的河流中，TN和NH4+-N浓度为北运河＞南运河＞子牙河，NO3--N浓度差异不明显，TP和PO43--P浓度均为北运河＞子牙河＞南运河.可见，北运河氮、磷浓度最高，其TN、NH4+-N、TP和PO43--P浓度平均值分别为河网水体的1.31、1.72、1.51和1.44倍，对河网氮、磷贡献最大.由此可见，河网水质受上游北运河、南运河和子牙河的影响较大，其中受北运河的影响最大.由于河网水质极大程度上受上游来水影响，故仅依靠天津中心城区域内控源、截污等措施不足以解决河网氮磷污染问题，还要与上游地区建立完善的河流水污染防治协作联动机制，整体规划、联防联控共同开展河流污染治理，才是解决河网氮、磷污染的根本方法.
2.3 河网水体氮、磷浓度时间变化特征分析研究期间，河网水体TN、NH4+-N、NO3--N、TP和PO43--P浓度随时间变化趋势基本一致，呈明显的春季高、秋季低的“W”变化趋势(图 3).
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图 3 河网水体中氮、磷浓度的时间分布 Fig.3 Temporal variation of nitrogen and phosphate in river network water |
春季平水期内，3月河网水体氮、磷浓度水平高且波动大，这是由于天津地区冬季气温低且普遍降雪，冬季取暖导致空气中污染颗粒物增多，通过降雪与自然沉积滞留在地表，一些研究发现降雪所携带的污染物质比降雨更多，积雪中的污染物浓度明显高于同一地区雨水[28-29]，春季积雪融化及少量降雨径流中携带了大量氮、磷污染物质进入河流，高负荷氮、磷入河导致河网水体氮、磷浓度高且波动大. 4-5月降雨量逐渐增加，河流径流量增加，河网水体更新周期缩短，氮、磷浓度较3月有所降低.
夏季丰水期内，7-8月降雨量占全年降雨量70 %左右，城市雨水径流污染严重，张娜等[30]对天津中心城区雨水径流水质监测发现，夏季降雨径流中COD、BOD5、TN和TP浓度分别超出Ⅴ类水质标准的10、50、2.5和2倍，河网在雨季需承担防洪排涝的任务，暴雨期间大量雨水未经处理直接排入河网，加之截流式合流制排水系统溢流污水进入河网，导致进入河网的氮、磷负荷大大增加，然而大量雨水进入河网稀释了氮、磷高强度外源输入，使得7-8月河网氮、磷浓度水平略有升高但幅度较小.
秋季平水期内，9月起城区入河雨水量逐渐减少，河网上游地区农业生产活动强度有所降低，外源氮、磷输入大幅降低[31]，10月氮、磷浓度水平降至最低.
冬季枯水期内，河网水环境容量较丰水期和平水期大大减小，同时冬季低温不利于水生生物活动[32]，水体稀释净化能力相对下降，氮、磷浓度略有升高.因此，3、7和8月应严格控制进入河网的融雪和雨水径流氮、磷污染.
2.4 河网水体富营养化特征分析研究期间，无论从空间分布还是时间变化来看，河网水体均处于中度富营养化(图 4).从空间分布来看，北运河EI值最高；从时间变化来看，3月和8月EI值最高.目前国际上一般认为当水体中的TN和TP浓度分别达到0.2和0.02 mg/L，就有可能发生水华现象[33]，当前河网水体TN和TP浓度远远超出了发生富营养化的氮、磷条件.
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图 4 河网水体营养状态指数值的时空分布 Fig.4 Spatial and temporal variation of EI in river network water |
许多研究结果表明，TN/TP比的变化将改变水体营养物限制性特征，是调控浮游植物生长的关键因素[34-36]，当TN/TP比在10 :1~25 :1范围时，藻类生长与氮、磷浓度存在直线相关关系[37-38].根据样本数据统计分析，TN/TP比在5.2~387.9范围，有34.9 %样本在最佳TN/TP比范围内，其中海河-J1采样点为27.8 %、海河-J2采样点为30.6 %、津河-J3采样点为41.7 %、津河-J4采样点为36.1 %、南运河-J5采样点为27.8 %、北运河-J6采样点为69.4 %、子牙河-J7采样点为11.1 %，表明河网水体TN/TP比有利于藻类生长.由此可判断，河网水体氮、磷营养盐状况完全满足藻类生长繁殖需求，若在适宜外部环境驱动下，藻类快速生长繁殖极易导致水质恶化，事实上每年夏、秋季上述水域均频繁出现水华现象很好地证实了这一推测.
根据Guildford等[39]提出的水中营养物限制性分类标准，TN/TP≥50(摩尔比，换算成质量比约为22.6)为磷限制状态，而TN/TP≤20(摩尔比, 换算成质量比约为9.0)为氮限制状态，本研究252个样本中有71.4 %为磷限制状态，仅有1.2 %属氮限制状态.此外，通过Chl.a和TN、TP的相关分析(表 2)也可看出，Chl.a与TN相关性不显著，而与TP显著相关，进一步证实了河网属磷限制性水体.因此，河网富营养化防治要以控制磷营养盐为主，但氮限制状态的存在也表明氮、磷限制状态交替的情况可能存在，氮也有可能对浮游植物生长产生影响，所以氮污染治理力度也不能放松，尤其是要严格控制NH4+-N，以防止水体黑臭.
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表 2 相关矩阵 Tab.2 Correlation matrix |
河网形成后海河干流(河网一级河道)NH4+-N、TP和PO43--P浓度年平均值分别下降6.5 %、14.7 %和16.4 %，TN和NO3--N浓度分别升高了3.6 %和15.6 % (图 5).从氮污染情况来看，河网形成前后TN浓度变化不大，NH4+-N浓度水平有所下降，NO3--N浓度有所上升.究其原因，海河干流水质极大程度上受上游来水影响，近年国家持续加大对海河流域河流COD、氨氮等耗氧污染物治理力度，至2009年海河流域已建成并投入运行的城镇污水处理厂有307座，总处理能力达1610万t/d，分别占全国的15.4 %和16.0 %，非常规水资源利用量为11.06亿m3，较2000年增加了204.7 %，NH4+-N是污水处理的主要去除指标，污水处理率和再生利用率大幅提高, 有效降低了河流NH4+-N污染程度，据张洪等[40]调查研究，近年海河流域河流耗氧污染总体呈现好转趋势，耗氧污染指标NH4+-N呈逐年下降趋势，故上游来水水质改善是河网形成后NH4+-N下降的主要原因；海河流域河流耗氧污染物治理使得水体亏氧量减小[40]，NH4+-N在硝化细菌的作用下更容易被氧化成NO3--N，所以河网形后NH4+-N浓度水平下降伴随NO3--N浓度的上升.从磷污染来看，受上游来水影响河网形成后TP和PO43--P浓度水平均有所下降，这主要归因于河网上游地区污水处理以率及污水回用率增加使得入河磷污染物量减少.
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图 5 河网形成前后水质变化 Fig.5 Water quality comparison before and after the completion of the river network |
河网形成后，津河(河网二级河道)氮、磷污染明显改善，TN、NH4+-N、NO3--N、TP和PO43--P年平均值分别降低18.6 %、34.5 %、12.9 %、31.6 %和32.5 %. 2011-2013年为期3年的“清水工程”治理河道66条，新增污水日处理规模42.5万t，铺设河流截污管道401 km，解决1143家工业废水直排等企业污染问题，治理718家规模化养殖场，封堵污水直排口门703座，污水集中处理率达到95 %，排入二级河道的氮、磷污染物大大降低.在此期间，天津中心城区实施了水循环工程，新建成小王庄河与外环河、津河与南运河等多处联通工程，新建多处泵站、橡胶坝及节制闸，打通了中心城区河道循环通道形成中心城区河网，依托中心城区各项水循环工程逐步置换中心城区河道水体，每年向二级河道新补充近5000万m3的环境用水.河网形成后津河氮、磷污染情况有所好转表明，“清水工程”对天津中心城区二级河道污染治理效果明显.
河网形成后，海河干流和津河水体Chl.a浓度均有所下降，分别降低12.7 %和22.7 %.如前所述，河网水体主要为磷限制性水体，Chl.a浓度与TP、PO43--P浓度呈显著正相关关系，海河干流和津河TP、PO43--P浓度水平降低一定程度上抑制了藻类生长繁殖.
3.2 河网氮、磷污染与富营养化防治策略富营养化的发生是很复杂的，受多方面因素影响，如适宜的水温、流速缓慢等，当然主要原因是水体中氮、磷等营养物质充足，导致优势藻类大量繁殖生长，而使整个水生态系统失衡.针对河网富营养化问题，河网富营养化防治应遵循以控制营养盐浓度为主的“控源截污、水环境增容和生态补水”策略.
控源截污方面，首先应加强对上游来水的监控，与上游地区协同进行河流污染治理；其次，据2013年10月统计，天津中心城区还有17片合流制地区的排水口34个，每年排入河道的雨污水4000余万m3，故应在实行雨污完全分流的基础上，对初期雨水进行分流、收集与集中处理，尤其是3月融雪和首场降雨更应重视；河网湖库化，污染物进入后无法自然排出而是沉积下来造成对底泥的二次污染，故应定期或不定期进行底泥疏浚以减少河网内源污染.
水环境增容方面，一方面应加大河道生态工程建设，通过动、植物的正常生长代谢活动，消耗水中的氮、磷等营养物质，如投放一些鲢鱼等食草性鱼类或种植一些速生、易于采摘、有经济价值的大型水生植物，以控制水体的富营养化的发生或发展；另一方面，利用中心城区南部的津港运河、洪泥河等河道，将海河与独流减河湿地联通起来，利用中心城区北部的永定新河、金钟河、津唐运河等河道，将海河与西七里海湿地联通起来，形成补水→流动→处理→回补的循环体系，为河网提供生态水源.
生态补水方面，目前中心城区及环城四区一、二级河道环境需水量约3亿m3/a，多年来一般在重大节日之前通过引滦每年向河网补水约2000万m3，南水北调中线工程通水后，天津清洁水资源量大大增加，可增加水质较好的引滦水向河网的生态补水量，做到生态补水常态化.
4 结论1) 研究期间，河网TN、NH4+-N浓度平均值分别为5.40、2.46 mg/L，超过Ⅴ类水质标准；TP为0.201 mg/L，达到Ⅲ类水质标准；NH4+-N和PO43--P为氮、磷的主要形态，NH4+-N占TN的45.6 %，PO43--P占TP的57.2 %.河网形成后，海河干流NH4+-N、TP、PO43--P浓度年平均值分别下降6.5 %、14.7 %和16.4 %，津河TN、NH4+-N、NO3--N、TP和PO43--P年平均值分别降低18.6 %、34.5 %、12.9 %、31.6 %和32.5 %，表明河网形成后氮、磷污染程度较之前有所改善，二级河道氮、磷污染改善较为明显.
2) 从空间分布上看，氮、磷浓度顺水流方向呈上游高、下游低的空间分布特征，河网水质受上游来水影响极大；在河网上游来水河流中，北运河氮、磷浓度水平最高，对河网水质影响最大，应为污染治理的重点.从时间变化来看，研究期间TN、NH4+-N、NO3--N、TP和PO43--P浓度变化趋势基本一致，呈明显“W”变化趋势，3、7和8月处于较高水平，在此期间应严格控制城区融雪和雨水径流氮、磷污染物入河.
3) 富营养化评价结果显示，无论是时间变化还是空间分布，河网水体均处于中度富营养化状态.由TN/TP特征分析和Chl.a、TN、TP的相关分析，可判断河网主要属磷限制性水体，但氮限制状态的存在也表明氮、磷限制状态交替的情况可能存在，所以氮污染治理力度也不能放松，尤其是要严格控制NH4+-N，以防止水体黑臭.河网富营养化防治应遵循以控制营养盐为主的“控源截污、水环境增容和生态补水”策略.
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