2018, Vol. 30 
(2: 河北农业大学教学试验场, 保定 071000)
(3: 河北农业大学科学技术研究院, 保定 071000)
(2: Farm of Teaching and Experimentation, Hebei Agricultural University, Baoding 071000, P. R. China)
(3: Institute of Science and Technology of Hebei Agricultural University, Baoding 071000, P. R. China)
白洋淀位于大清河水系中部，是华北地区最大的草型淡水湖泊.在拦蓄洪水、灌溉生产、航运渔业和调节气候等方面发挥巨大作用，被誉为“华北之肾”.然而素有“九河下梢”之称的白洋淀，常年性入淀河流仅剩下府河，而府河主要接纳来自保定市的生活和工业污水，每年有105 m3污水和处理废水流入白洋淀[1-2]，此外唐河污水库储存的工业废水每年冬季也进入白洋淀[3].由于入淀水量的减少，入淀污水的增多，农业面源污染的加剧，加之淀区养殖业和旅游业的迅速发展[4]，自1970s以后，白洋淀的水质逐渐恶化[5-10].其中重金属由于具有较强的毒性和持久性，其污染问题逐渐受到人们重视.研究表明，白洋淀水中As、Pb、Cd的浓度数量级接近国家渔业水质标准[11]；Chen等[12]研究显示白洋淀鱼体内富集的Hg和As含量超过美国环境保护署(USEPA)标准.水中的重金属可通过吸附、沉降等作用富集在沉积物，使之成为水体系统重要的污染物蓄积库[13].研究表明白洋淀沉积物已经存在不同程度重金属污染，Cd、Pb分别达到了极强和轻微—中度生态危害，极强和中度污染程度[14]，府河入口处沉积物Pb、Zn达到中度污染[15].由于沉积物中重金属在外界条件改变(水体扰动、水的氧化还原条件等)时可以通过形态改变、浓度扩散、界面特性改变、释放、溶解等作用由间隙水进入上覆水中进而影响水环境质量[13, 16]，因此对沉积物和水相(地表水—上覆水—间隙水)中重金属分布特征研究有助于揭示重金属在整个水体系统的迁移转化规律.然而目前对白洋淀重金属污染状况研究大多针对某一区域或单一系统(水或沉积物)[17]，并且由于白洋淀淀区由大小不等100多个淀泊组成，不同淀区具有不同的功能(如生活、旅游和水产养殖等)，其重金属来源及污染状况也不同[18]，因此，有必要对白洋淀不同功能淀区水体系统重金属的分布和污染状况进行研究.
沉水植物作为淡水湖泊生态系统中重要的大型水生植物，具有生物量大、繁殖能力强和分布广泛等特点，此外由于其整株沉在水底，地上部和根系可以分别从水和沉积物中吸收营养物质和重金属，并可通过抑制沉积物再悬浮等途径有效地去除水中的重金属，修复水体污染[19-22].同时由于沉水植物同时处于沉积物和水两相之间，植物体对重金属的迁移富集和释放对其在整个水生系统中的生物地球化学循环起重要作用[23].然而目前沉水植物存在体系下，白洋淀水体重金属污染状况尚不清楚，并且缺乏不同功能淀区的对比研究，因此，本文基于沉水植物不同生长季，分别于2015年4月和9月对白洋淀不同功能淀区(西部纳污区、中部生活水产养殖区和淀边缘区)10个采样点优势沉水植物及其对应的水(地表水、间隙水和上覆水)和沉积物中重金属(Cd、Pb、As)含量进行测定，以期明确白洋淀沉积物—沉水植物—水系统中重金属污染和分布状况，以及沉水植物对重金属的富集能力，为沉水植物应用于白洋淀污染水体的生态治理提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集与制备在白洋淀区(38°45′37″~38°59′22″N，115°45′45″~116°06′57″E)内布设10个有代表性的采样点(图 1)，其中纳污区(A区)3个(S1为府河影响带(A2)，S2、S3均为唐河影响带(A1)，沉水植物覆盖度较低)、生活水产养殖区(B区)4个(S4~S6为生活水产养殖区(B1)，S7为生活旅游区(B2)，沉水植物覆盖度较高)、淀边缘区(C区)3个(S8~S10，沉水植物覆盖度最高)，于2015年4月和9月采集表层沉积物、当季优势沉水植物地上部和水样(地表水、上覆水和间隙水)，每个样点采集3个样品作为重复.采集的沉水植物样品主要包括菹草(Potamogeton crispus L.)(4月份采集，冬、春季生长型沉水植物)以及金鱼藻(Ceratophyllum demersum L.)、篦齿眼子菜(Potamogeton pectinatus L.)和穗状狐尾藻(Myriophyllum spicatum L.)(均于9月份采集，夏、秋季生长型沉水植物)，将植物用超纯水清洗干净后于70℃烘干至恒重，粉碎；用有机玻璃采水器采集地表水(水面下20 cm)和上覆水(水和底泥交界面)，酸化至pH＜2后过0.45 μm滤膜，于4℃保存.采用底泥抓斗器采集0~10 cm沉积物，一部分自然风干去杂过100目筛测定重金属含量，另一部分置于聚乙烯离心管中，4000转/min离心30 min，上清液过0.45 μm滤膜后加硝酸酸化，于4℃保存待测，为间隙水.
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图 1 白洋淀采样点分布 Fig.1 Distribution of sampling sites in Lake Baiyangdian |
土壤中Cd、Pb、As全量采用四酸消解法(GB/T 17141—1997)进行消解，有效态Cd、Pb含量采用DTPA提取(GB/T 23739—2009)，有效态As含量采用NH4H2PO4浸提法[24]. Cd、Pb和As含量采用ICP-MS(Agilent7500a)和原子荧光(AFS2202E)进行测定，以国家一级标准物质(土壤：GBW07451、GBW07452和GBW07457；植物：GBW07604)进行准确度和精密度控制，回收率为80 % ~90 %.按比例随机检查和异常点抽查进行样品分析质量监控，以重复采样、重复分析来评定采样和分析误差.
1.3 数据处理及评价方法采用SPSS 17.0软件进行方差分析和相关性分析，用Excel 2003软件进行数据处理与制图.白洋淀沉积物重金属污染评价采用地累积指数法和潜在生态危害指数法.
1.3.1 地累积指数法地累积指数法(Igeo)最早是由德国科学家Müller[25]提出的用于研究沉积物中重金属污染程度的指标.其计算公式为：
| $ {I_{{\rm{geo}}}} = {\log _2}\left( {\frac{{{C_i}}}{{k{B_i}}}} \right) $ | (1) |
式中，Igeo为地累积指数, Ci为样品中第i种元素的实际测量值(mg/kg), k为修正指数，一般k=1.5；Bi为第i种元素的地球化学背景值(mg/kg)，本文选取河北土壤元素背景值[26]，Cd、Pb和As含量分别为0.094、21.5和13.6 mg/kg.地累积指数与重金属污染程度如表 1所示.
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表 1 地累积指数与污染级别 Tab.1 Igeo and pollution levels |
Hakanson潜在生态危害指数法是由Hakanson[27]于1980年创立的从沉积学原理评价重金属生态危害的方法.潜在生态危害指数涉及单项污染指数、重金属毒性响应系数以及潜在生态危害单项指数，计算公式如下：
| $ RI = \sum\limits_i^m {E_r^i} $ | (2) |
| $ E_r^i = \sum\limits_i^m {T_r^i} \cdot \frac{{{C_i}}}{{{C_{\rm{f}}}}} $ | (3) |
式中，Ci为某一重金属元素实际测量值(mg/kg), Cf为某一重金属元素的标准值(mg/kg), Tri为第i种重金属的毒性系数(Cd、Pb和As毒性系数分别为30、5和10), Eri为第i种重金属的潜在生态危害系数, RI为多种重金属元素的综合潜在生态危害指数.生态危害程度划分标准见表 2.
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表 2 生态危害程度划分标准 Tab.2 Degrees of potential ecological risk corresponding to the values Eri and RI |
白洋淀地表水、上覆水和间隙水中3种重金属浓度如图 2所示.对于地表水而言，Cd、Pb、As平均浓度均达到《地表水环境质量标准(GB 3838—2002)》Ⅰ类水质要求，其中As平均浓度高于Pb，Cd未检出.以往研究也同样表明，尽管1990s后白洋淀水质逐渐恶化，在Ⅲ~Ⅳ类之间，一些淀区如南刘庄水质达劣Ⅴ类[10, 28-29]，但主要表现为氮磷营养超标，重金属浓度均不超过地表水标准限值.不同区域地表水Pb和As浓度差异均不显著(P > 0.05).不同月份相比，地表水Pb浓度差异不显著，生活水产养殖区(B区)和淀边缘区(C区)9月份地表水As浓度比4月份高0.51~1.09倍(P＜0.05)，这可能是由于9月份降雨量较多加剧了农业面源污染，导致As输入增加[30]，而Pb可能受农业面源污染影响较小.
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图 2 不同采样区地表水—上覆水—间隙水中Pb和As浓度 (不同字母表示水体重金属浓度之间差异显著(P＜0.05)) Fig.2 Concentration of Pb and As in surface water, overlying water and pore water of different sampling sites (Different letters indicate significant difference between heavy metal concentrations in water) |
由于上覆水和间隙水中Cd浓度仅部分样点检出且浓度较低，为0~0.3 μg/L，因此未分析Cd在不同水相之间的分布规律，Pb、As在不同水相系统中的分布规律表现为：无论是4月还是9月，间隙水As浓度均显著高于上覆水和地表水(P＜0.05)，而上覆水和地表水中As浓度差异不显著(P > 0.05)，相关关系结果表明，地表水、上覆水和间隙水中As浓度之间均存在极显著正相关性(表 3).间隙水是沉积物与水界面污染物质交换的重要介质，研究表明间隙水中污染物浓度高于上覆水时可通过扩散作用进入上覆水中而成为湖泊水体的重要污染源[31-33]，可见间隙水中As的释放是白洋淀水中As的重要来源；而水中Pb浓度的分布则表现为上覆水显著高于地表水和间隙水(P＜0.05)，地表水和间隙水中Pb浓度差异不显著(P > 0.05)，并且不同水相中Pb浓度也不存在显著相关关系(P > 0.05)(表 3).时春景等[34]对永定河以及田林锋等[35]对贵州红枫湖的研究同样表明，重金属在上覆水和间隙水中相关性很小，这是由于水体系统污染物质迁移不仅受到自身浓度的影响，还受其他环境因素影响(如pH值、有机物和微生物等)，其中悬浮物浓度是影响上覆水污染物浓度的重要因素[31]，底泥表层细颗粒物会随水流扰动而增多[36].本研究中，纳污区由于沉水植物覆盖度低，而且作为入淀河流汇入处水流较强，因此底泥的扰动较多，促进了底泥中Pb的释放，导致该区域上覆水中Pb浓度显著高于其他采样区(P＜0.05).此外地表水中Pb浓度可能受外源污染影响较大，一方面，研究表明大气沉降是环境中Pb的主要来源[37-38]，另一方面白洋淀作为著名旅游景区，每年接待游客85万，柴油机动船为主要运输工具[39]，其尾气排放也会成为水中Pb的污染源.
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表 3 地表水—上覆水—间隙水中重金属含量之间的相关性 Tab.3 Pearson's correlation between heavy metals contents in surface water, overlying water and pore water |
沉积物是污染物质的重要蓄积库，当外界条件改变时会成为湖泊污染的重要来源，因此研究沉积物中重金属含量及其分布对于明确白洋淀水体重金属污染状况至关重要.白洋淀不同采样区沉积物中重金属全量如图 3所示.沉积物中重金属全量表现为Pb > As > Cd，Pb、As、Cd全量分别为20.20~328 mg/kg(平均值为44.42 mg/kg，变异系数为1.05)、4.80~32.10 mg/kg(平均值为10.98 mg/kg，变异系数为0.44)和0.15~3.06 mg/kg(平均值为0.42 mg/kg，变异系数为0.97)，Pb、As和Cd全量分别为河北省土壤背景值[26]的0.94~15.62、0.35~2.36和1.60~32.55倍，除As含量与背景值相近外，其他金属元素均表现出明显的累积效应，其中Cd超出背景值的倍数最大，表明其在白洋淀底泥中累积最为严重.此外Pb和Cd的变异系数均较高，并且这2种重金属全量之间存在极显著正相关关系，而与As不存在显著相关关系(数据未列出)，说明沉积物Cd、Pb具有相似的来源且受人为因素影响较大，而As含量则主要受母质影响.
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图 3 不同采样区沉积物中Cd、Pb、As全量 (不同字母表示不同采样点沉积物同种重金属全量之间差异显著(P＜0.05)) Fig.3 Contents of Cd, Pb and As in sediment of different sampling sites (Different letters indicate significant difference between heavy metal contents in sediment of different sampling sites) |
无论在4月还是9月，沉积物中Cd、Pb全量均表现为生活旅游区(B2)最高，分别比其他功能区高1.22~5.37和0.09~6.07倍，其他采样区之间Cd、Pb全量差异均不显著(P > 0.05)；沉积物中As全量表现为纳污区府河影响带(A2)最低，其他采样区之间差异均不显著(P > 0.05).不同月份相比，沉积物Cd全量差异不显著，Pb和As全量均表现为4月显著高于9月(P＜0.05)，这可能与沉水植物衰亡后体内重金属向外释放有关，本研究表明，夏、秋季生长型(4月衰亡)沉水植物特别是金鱼藻对Pb和As的富集能力均高于冬、春季沉水植物菹草，也因此建议适时收割沉水植物可减少重金属向水体的释放.
沉积物中重金属的潜在危害程度不仅与重金属全量有关，更重要的是取决于重金属的生物有效性，因此对白洋淀底泥沉积物有效态Cd、Pb、As含量进行分析，结果如表 4所示.沉积物中有效态Cd、Pb、As含量同样表现为Pb > As > Cd.虽然沉积物中Cd全量和有效态含量较低，但是有效态占全量的比例最高，为12.92 % ~66.38 %，特别是Cd全量最高的生活旅游区(B2)，其有效态Cd比例也显著高于其他采样区(P＜0.05)，其他采样区之间Cd有效态含量差异不显著；虽然沉积物中Pb全量最高，但有效态Pb含量占全量的比例较低，为5.50 % ~27.17 %，As的有效态含量占全量的比例最小，为2.87 % ~5.36 %.不同功能区相比，无论4月份还是9月份，均表现为生活水产养殖区沉积物Cd、Pb和As有效态含量最高，淀边缘区和纳污区较低.
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表 4 不同采样区沉积物重金属有效态含量状况* Tab.4 Contents of available heavy metals in the sediments of different sampling sites |
采用地累积指数法和潜在生态风险指数法对白洋淀沉积物重金属的污染水平及生态危害进行评价(图 4)，结果表明，白洋淀沉积物中重金属污染程度表现为Cd > Pb > As.其中Cd的Igeo值为0.43~3.61，为轻度到偏重度污染；Pb的Igeo值为-0.35~2.83，为清洁到中度污染；As的Igeo值在各采样区均小于0，为清洁水平.无论在4月还是9月，沉积物Cd、Pb含量均在生活旅游区污染最为严重，为轻度到偏重度污染，淀边缘区和纳污区府河影响带污染最轻，为清洁到轻度污染水平.
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图 4 白洋淀沉积物中重金属地累积指数和潜在生态风险评价结果 Fig.4 Igeo and potential ecological risk assessment results of heavy metals in the sediment of Lake Baiyangdian |
白洋淀沉积物重金属的生态危害顺序同样表现为：Cd>Pb>As.其中Cd的潜在生态危害系数为60.64~547.87，达到中等—极强生态危害级别；除4月份生活旅游区沉积物Pb含量达到中等生态危害级别，沉积物中Pb、As生态危害系数均低于40，为轻微生态危害级别.综合潜在生态危害指数(RI)整体表现为生活水产养殖区>纳污区>淀边缘区，为轻微—很强生态危害级别，其中生活旅游区(B2)重金属危害程度最高，4月(RI=612.15)和9月(RI=251.34)分别达很强和中等生态危害级别.
总之，评价结果表明白洋淀沉积物Cd污染程度最高，并且有效态Cd含量占全量的百分比也最高，可见白洋淀沉积物中Cd污染问题应予以高度重视，其次是Pb，这与杨卓等[14]的研究结果一致.不同采样区相比，生活水产养殖区沉积物重金属污染程度最高，这可能是由于该区域人类活动较为集中，生活污水排泄物、垃圾和粪便、鱼蟹饵料[40]等直接或间接入淀，这些污染物质沉积到沉积物表层，造成重金属的累积，而且该区域沉水植物覆盖度较高，植物腐烂后也会成为水体污染物的重要来源[41].因此白洋淀区内部污染源的控制对整个水体污染的修复尤为重要.此外纳污区作为承接污染物的主要区域，其重金属污染程度也相对较高，胡国成等[18]研究表明白洋淀沉积物重金属污染与府河有相似污染源，保定市生活污水、工业废水以及沿岸冶炼企业排污可能是该地区重金属主要来源，Xu等[42]对白洋淀生态系统健康评价结果同样表明处于淀边缘的西南、东南区生态健康状况最佳，其次为中、南部区，最差的为西部纳污区.
2.4 沉水植物重金属分布特征沉水植物作为水体生态系统中水和底质两大营养库之间的有机接合部，其生长代谢对污染物的迁移释放起重要作用.沉水植物体内重金属含量见图 5：沉水植物对3种金属的富集能力均表现为As > Pb > Cd.其中金鱼藻对Cd、Pb、As的富集能力均最强，其次为菹草和穗状狐尾藻，而眼子菜对3种金属富集能力最弱. Zhang等[43]对太湖4种沉水植物As含量调查研究也表明，金鱼藻体内As富集量最高，可达12.0 mg/kg，其次为穗状狐尾藻、黑藻(Hydrilla verticillata)、眼子菜(Potamogeton octandrus Poir.). Xue等[44]研究也表明金鱼藻在10 μmol/L As溶液中暴露4天，最大富集量> 800 mg/kg，其富集能力高于其他沉水植物(如黑藻和狐尾藻等)，这可能与金鱼藻无根缺少由根向地上部转运的阻碍有关.此外，冬、春季生长型沉水植物菹草对水体Cd、Pb富集能力也较高，崔晨等[45]研究同样表明，菹草对微污水中重金属镉、锰、镍具有超积累的富集作用，可见菹草对于冬、春季水体重金属污染修复起重要作用.不同采样区相比，纳污区府河影响带(A2)植物体内Cd、Pb含量较高；生活水产养殖区(B区)植物体内Pb、As含量较高.
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图 5 不同采样区沉水植物体内Cd、Pb和As含量 Fig.5 Contents of Cd, Pb and As in submerged macrophytes of different sampling sites |
沉水植物菹草重金属全量与水中重金属浓度之间的相关性结果见表 5.菹草和篦齿眼子菜体内Cd、Pb、As含量之间均存在极显著正相关关系(P＜0.01)，说明3种金属的吸收具有同源性；菹草体内Pb含量与地表水、间隙水和上覆水中Pb浓度均存在显著或极显著正相关关系，但是As含量与水中As浓度之间不存在相关关系，菹草体内3种重金属含量与沉积物中重金属全量和有效态含量之间也均不存在相关关系(数据未列出)，表明菹草体内富集的Pb可能主要通过地上部自水相吸收而非通过根系自沉积相吸收.崔晨等[45]研究也表明菹草地上部对重金属的富集能力高于根系，且新叶富集能力高于老叶.金鱼藻体内重金属除Cd和As之外也存在极显著正相关关系，狐尾藻体内只有Cd、Pb含量存在显著正相关关系；与菹草不同的是这2种沉水植物体内重金属含量与水和沉积物中重金属含量均不存在显著相关关系(结果未列出).
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表 5 白洋淀沉水植物与水中重金属含量的相关性 Tab.5 Pearson's correlation between heavy metals concentrations in submerged macrophytes and waters of Lake Baiyangdian |
本研究小组前期调查了该区域沉水植物、水体和沉积物中氮、磷总含量[28].将沉水植物体内重金属含量和植物体内以及水体氮、磷含量做相关性，结果见表 6和表 7.
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表 6 菹草体内重金属含量与水体和沉积物中氮、磷含量的相关性 Tab.6 Pearson's correlation between heavy metal contents in P. crispus and nitrogen and phosphorus contents in the water and sediment |
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表 7 金鱼藻体内重金属含量与水体和沉积物中氮、磷含量的相关性 Tab.7 Pearson's correlation between heavy metal contents in C. demersum and nitrogen and phosphorus contents in the water and sediment |
菹草体内重金属含量与植物体TN和TP含量以及水体TN和TP浓度之间均存在极显著正相关关系(植物体内Cd含量与水体TP浓度除外)，但是植物体内重金属含量与沉积物TN和TP含量之间均不存在相关关系(植物体内Pb含量与沉积物TP含量除外)；由于夏、秋季沉水植物中篦齿眼子菜和穗状狐尾藻只采集了部分样点，因此只做了金鱼藻体内重金属与环境中氮、磷相关性，结果表明，体内Cd、Pb含量与植物体内TN和TP含量存在显著或极显著正相关，但是体内金属含量与水和沉积物中TN和TP含量均不存在显著相关关系.由此可见沉水植物对重金属的吸收受水中氮、磷富营养的影响，植物对氮、磷营养的吸收可能会促进沉水植物对重金属的吸收富集.这是由于一方面，氮、磷营养盐可以通过促进植物生长来提高对重金属等污染物质的吸收富集，另一方面，也可以通过影响重金属离子在植物体的存在形态来提高对重金属的耐性进而促进其吸收，如氮可通过合成植物蛋白质(如植物螯合剂、金属巯蛋白、脯氨酸等)与重金属离子形成螯合物缓解其毒害作用[46]，而磷可以与重金属离子形成复合物促进其在细胞壁的结合[47].此外也有研究表明硝态氮的加入可以提高水稻OsIRT1(铁转运蛋白)的表达进而促进根系对Cd的吸收[48].总之，湖泊水体富营养化已经成为我国乃至世界重要的环境问题，氮、磷营养盐作为主要影响因子，对重金属在湖泊水体系统的迁移转化也起到重要影响，因此进一步研究氮、磷营养盐对重金属在沉积物—沉水植物—水体系统的迁移转化至关重要.
3 结论1) 白洋淀10个采样区地表水Cd、Pb、As浓度均符合我国地表水Ⅰ类水质标准，不同采样区差异不显著.上覆水Pb浓度显著高于地表水和间隙水，不同水相中Pb浓度无显著相关性，而As表现为间隙水浓度显著高于地表水和上覆水，间隙水为水中As的主要来源.
2) 地累积指数和潜在生态危害指数结果表明，白洋淀沉积物受到一定程度的Cd和Pb污染，其中Cd污染程度最高，为“轻度到偏重度”污染，“中等—极强”生态危害级别，As尚清洁.沉积物重金属污染程度表现为生活水产养殖区>纳污区>淀边缘区，主要受内源污染影响.
3) 4种沉水植物中金鱼藻对Cd、Pb和As富集能力最强，其次是菹草和穗状狐尾藻，篦齿眼子菜富集能力最低.沉水植物体内重金属含量与氮、磷含量存在显著正相关关系，氮、磷营养盐可促进植物对重金属的富集.
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