2018, Vol. 30 
(2: 重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室, 重庆 400044)
(3: 长沙市规划设计院有限责任公司, 长沙 410000)
(4: 重庆大学法学院, 重庆 400044)
(2: Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region's Eco-Environment, Ministry of Education, Chongqing University, Chongqing 400044, P. R. China)
(3: Changsha Planning & Design Institute Co., Ltd., Changsha 410000, P. R. China)
(4: Law School, Chongqing University, Chongqing 400044, P. R. China)
沉积物是水体中物质与能量代谢的重要场所[1], 沉积物中氧环境决定了物质在沉积物中的赋存形态与最终归趋[2-7].沉积物中的氧主要来源于上覆水体中溶解氧的传递, 而沉积物—水界面(sediment-water interface, SWI)是氧传递发生的重要区域.这种传递作用主要受以下几种条件的影响：(1)沉积物的耗氧——沉积物中的耗氧过程主要有生物呼吸作用(如底栖生物、微生物)、有机物质降解作用(如有机碳化合物)、还原性物质的氧化作用(处于还原态的硫、铁、锰等)；(2)上覆水体中的氧浓度——水体中氧浓度受大气复氧、浮游植物光合作用产氧等影响；(3)水体水动力条件——氧从水相向沉积物相的传递方式包括分子扩散与涡动扩散, 水动力条件主要影响扩散的速率.
关于SWI氧通量的研究, 大部分集中在海洋[8-10], 近年来, 也有学者开始关注湖泊中氧的传递过程, 但对于河流水体中氧传递过程却关注较少, 而且往往将SWI氧通量与水中营养盐等物质相关联[11-15].然而, SWI氧通量的大小除了与水体中的物质有关之外, 水动力条件也是影响它的重要因素.目前, 关于水动力条件对SWI氧通量影响的相关研究还比较少.
在准确表征SWI氧通量的产生、影响因素方面, 高精度的原位监测技术成为了主要制约因素.随着计算机科学的发展以及传感技术的进步, 非侵入式涡度相关原位监测技术被逐步应用于SWI通量的研究中[16]其理论基础是由Montgomery(1948)、Swinbank(1951)、Obukhov(1951)提出的[17], 核心在于对测试点流速与氧浓度的同步监测.该方法在过去的几十年内已经普遍应用于土壤—大气、海洋—大气、海洋—沉积物等界面之间的CO2、水汽等的通量测量[18-19], 近年来慢慢被应用于天然水体的通量原位监测[20-21].如McGinnis等与Brand等[22-23]分别采用涡度相关技术对Wohlen水库和Alpnach湖的SWI氧通量进行了研究, 结果表明涡度相关技术是测量天然水体氧通量的一种极为有效的方法.
SWI氧通量受外部环境条件影响较大, 特别是水动力条件.因为水动力条件会改变氧在SWI的传质原理, 而以往的研究对此关注较少.论文选取三峡库区一级支流御临河为研究对象, 原位采集底泥沉积物与上覆水, 模拟天然水体环境.构建非侵入式涡度相关测试系统, 探究不同水动力条件对SWI氧通量的影响, 旨在深化人们对水体SWI氧通量的理解.
1 材料与方法 1.1 实验装置实验装置如图 1所示.该实验装置为长×宽×高=1.2 m×1.0 m×0.8 m的长方体水槽, 框体材质为有机玻璃.在距长方形水槽短边40 cm处左右各设置一根铁架, 在铁架中心对称设置两台可调转速的搅拌转子, 通过调节转速, 可模拟各种水动力条件.装置正中铺设有速度可调节的自动往返轨道, 多普勒测速仪可固定在轨道下方自动往复.轨道中间设置有可伸缩调节高度的竖杆, 将溶解氧微电极固定于竖杆上, 调竖杆节高度使微电极探头位于多普勒测速仪正下方.实验过程中所用多普勒测速仪与微电极测试系统通过电缆各自连接多普勒测速仪主机及微电极测试系统主机, 用于将各自信号输出到计算机并通过相应软件转变为所需数据.
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图 1 装置示意图 (1.多普勒测速仪；2.溶解氧微电极；3.自动往返轨道；4.搅拌转子；5.微电极测试系统；6.多普勒测速系统) Fig.1 The schematic diagram of the device |
研究采用的样品底泥沉积物及上覆水均采集于御临河(图 2).御临河(29°34′45"~30°07′22"N, 106°27′30"~106°57′58"E), 是三峡库区库尾、长江一级支流.根据长年监测数据, 受三峡工程成库与回水影响, 御临河在每年4—9月处于放水期, 平均流速约为0.05~0.33 m/s; 10月—次年3月处于蓄水期, 平均流速约为0.01~0.08 m/s, 河流呈现明显的湖库型特征.使用便携式沉积物采样器采集底泥, 所采底泥沉积物尽量减少扰动, 保持原状并将其迅速放置于聚乙烯桶内密封保存, 运回实验室进行预处理.将经预处理后的底泥均匀平铺在装置底部, 厚度约为10 cm.上覆水用简易采水器于同一位置采集, 置于聚乙烯桶内, 运回实验室.实验开始前对上覆水进行测试, 高锰酸盐指数为12 mg/L, 总氮浓度为1.8 mg/L, 氨氮浓度为1.6 mg/L, 总磷浓度为0.1 mg/L.用虹吸法将上覆水引入水槽, 控制水深为50 cm, 实验室温度25℃, 气压981.45 hPa.
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图 2 御临河区位 Fig.2 The location of Yulin River |
涡度相关是一种基于湍流理论和统计分析的测试技术, 采用非侵入式涡度相关测试技术[16]测量不同水动力条件下的SWI氧通量, 原理简介如下.
水体中任意时刻和位置处, 控制水柱中由平流传输和分子扩散引起的垂直氧通量O2Flux(mmol/(m2·s))可表示为：
| $ {O_2}Flux = {u_z} \cdot C - D\frac{{{\rm{d}}C}}{{{\rm{d}}z}} $ | (1) |
式中, uz为垂直流速(m/s), C为溶解氧浓度(mmol/m3), D为水中分子扩散系数, z为垂直距离(m),
因为湍流扩散在绝大部分自然水体扩散边界层中起主导作用, 分子扩散作用可忽略, 上式可简化为：
| $ {O_2}Flux = {u_z} \cdot C $ | (2) |
此外, 由雷诺分解, 有
假定
| $ \overline {{O_2}Flux} = \overline {{{u'}_z} \cdot C'} = \frac{1}{N}\sum\limits_{i = 0}^{N - 1} {{{u'}_z} \cdot C'} $ | (3) |
式中, N指实验中计算时段内获得的由溶解氧浓度及对应垂直流速组成的有效数据的组数,
实验原始数据由多普勒测速仪(River Surveyor M9, 美国SonTek公司)以及溶解氧微电极(OX25, 丹麦Unisense公司)获得.其中, 溶解氧微电极主要测量实验装置往返轨道中心点下方对应SWI中心点上方(底泥中心点上方10 cm)处的溶解氧浓度, 设置为每3 s获取1个溶解氧数据.多普勒测速仪主要测量不同水动力条件下该点的垂直流速.测得SWI中心点上方位置的垂直流速以及溶解氧浓度后, 利用上述涡度相关测试技术即可计算出对应水动力条件下SWI的氧通量.
1.4 垂直涡动扩散系数求解方法自然状态下的河流一般处于紊流状态.水体的涡动程度可以用垂直涡动扩散系数(Coefficient of vertical eddy diffusion, Kv)来衡量.垂直涡动扩散系数是对混合强度的一个度量, 用以表征在水体上、下层之间气体和营养物质的交换, 以及动量和热量的交换[24]. Imboden和Emerson[25]基于菲克(Fick)方程, 使用温跃层的Kv和缺氧湖下层与好氧混合层之间的磷浓度梯度计算出磷扩散进入混合层的通量.类似地, 用溶解氧的Kv乘以水体上下层之间氧的垂直浓度梯度时, 得到的数值可以提供这两个区域之间单位面积氧的交换率, 即氧通量.计算公式如下：
| $ {O_2}Flux = Kv\frac{{{\rm{d}}C}}{{{\rm{d}}z}} $ | (4) |
式中, Kv为垂直涡动扩散系数(m2/s).
1.5 实验设计根据长年监测结果, 选取5个不同的水动力条件, 通过依次调节搅拌转子转速, 使实验装置测量点在垂直流速为0±0.01、0.03±0.02、0.07±0.02、0.12±0.02和0.20±0.02 m/s(平均流速为0、0.03、0.07、0.12和0.20 m/s)的条件下分别运行1 h, 即为1组实验.每组实验重复进行5次.
2 结果与讨论 2.1 不同水动力条件下SWI氧通量的解析以平均流速为0 m/s为例, 展示利用涡度相关测试技术所获得的单组测试结果(图 3).当监测点垂直流速介于-0.01~0.01 m/s之间时, 取3 min为周期, 用微电极测得的瞬时溶解氧浓度C计算该周期内溶解氧平均浓度C, 之后由雷诺分解计算溶解氧脉动浓度C′；用多普勒测速仪测得该点瞬时垂直流速uz, 假定
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图 3 平均流速为0 m/s时监测点垂直流速、氧浓度和SWI氧通量 Fig.3 Vertical velocity, O2 concentration and SWI oxygen flux when the average velocity is 0 m/s |
当平均流速为0 m/s时, 5组实验中监测点的溶解氧浓度均随时间的增加而减少.产生这种现象的原因可能是水体在静止状态下, 氧从水相向沉积物相传递速度大于气相向水相复氧速度, 导致上覆水体中溶解氧浓度不断降低, 在第1组实验中从29.994 mmol/m3降至27.424 mmol/m3, 溶解氧浓度变化量为-2.570 mmol/m3.而当水体处于非静止状态, 即平均流速大于0 m/s时(图 4), 监测点的溶解氧浓度均随时间的增加而增加, 且变化幅度随扰动流速的增加而增加.这可能是由于水体扰动使得大气复氧速率增加, 而氧在SWI中的传递除了受水动力条件的影响外, 还受其他因素的影响, 导致氧从水相传递至沉积物相出现滞后, 因而造成监测点溶解氧的累积.
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图 4 监测点溶解氧浓度 Fig.4 The dissolved oxygen concentration of the monitoring point |
依次提高搅拌速度改变水动力条件, 重复进行5次实验, 即为1组实验.重复进行5组实验, 利用上述计算方法, 得到氧通量(图 5).
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图 5 实验氧通量结果 Fig.5 The oxygen flux results of the experiment |
在实验模拟的水动力条件范围内, SWI氧通量大小随着平均流速的升高而升高, 在平均流速0、0.03、0.07、0.12和0.20 m/s下的氧通量平均值±标准差(x±s)分别为-0.213±0.022、-0.561±0.080、-0.952±0.092、-1.561±0.140和-2.955±0.094 mmol/(m2·h), 误差在实验允许范围内.
2.2 不同水动力条件对垂直涡动扩散系数的影响根据实验数据, 首先求出每3 min周期测量点SWI氧通量, 然后利用公式(4)求解不同流速下Kv.根据数据分布特点, 选择进行线性拟合, 建立水体流速与Kv之间的单因素回归模型, 得出不同水体流速u与Kv的拟合函数Kv=au+b.其中a具有m的量纲, b具有m2/s的量纲, 根据不同的流速区间, a、b取值不同.
1) 水体流速为0~0.01 m/s时SWI的Kv模型(图 6a).当水体流速为0~0.01 m/s时, 溶解氧的Kv与水体流速的拟合函数为：
| $ Kv = 1.085 \times {10^{ - 7}}u + 8.662 \times {10^{ - 10}} $ | (5) |
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图 6 水体流速为0~0.01 m/s(a)、0.01~0.14 m/s(b)和0.18~0.22 m/s(c)时垂直涡动扩散系数随流速变化 Fig.6 The variety of vertical eddy diffusion coefficient with flow rate at the velocity of 0~0.01 m/s(a), 0.01~0.14 m/s(b) and 0.18~0.22 m/s(c) |
式中, Kv为垂直涡动扩散系数(m2/s)；u为水体流速(m/s).
此时, 垂直涡动扩散系数在0.9×10-9~2.2×10-9 m2/s之间, 与Hofman等[28]测定的氧在沉积物表层的扩散系数(0.003×10-9~0.010×10-9 m2/s)在数量级上是一致的, 不同之处在于当水体流速接近0.01 m/s已不能与曲线较好的拟合.另外, 垂直涡动扩散系数与流速的R2值达到0.8611, 相关性较好.结果表明, 当水体流速介于0~0.01 m/s之间时, 由于流速非常小, 此时分子扩散与涡动扩散的共同作用造成SWI溶解氧的传递.
2) 水体流速为0.01~0.14 m/s时SWI的Kv模型(图 6b).当水体流速为0.01~0.14 m/s时, 溶解氧的Kv与水体流速的拟合函数为：
| $ Kv = 1.165 \times {10^{ - 7}}u + 8.637 \times {10^{ - 8}} $ | (6) |
此时, 水体处于紊动且底泥未悬浮状态, 溶解氧Kv随着水体流速的增加线性增加, 垂直涡动扩散系数与流速之间的R2值达到0.9828, 此阶段SWI氧通量主要由垂直涡动扩散起主导作用, 数量级远远大于分子扩散.随着水体流速增大, 引起SWI水体的扰动, 扩散边界层(diffusive boundary layer, DBL)厚度不断减少, 底边界层(bottom boundary layer, BBL)厚度不断增加, 紊动传质距离增加.形成较大的溶解氧扩散梯度, 沉积物作为汇, 溶解氧由上覆水体源源不断向沉积物补充.
3) 水体流速为0.18~0.22 m/s时SWI的Kv模型(图 6c).当水体流速为0.18~0.22 m/s时, 溶解氧的Kv与水体流速的拟合函数为：
| $ Kv = 2.686 \times {10^{ - 6}}u - 2.885 \times {10^{ - 7}} $ | (7) |
此时底泥沉积物普遍开始悬浮, 水体开始浑浊, 悬浮量随着速度的增加而增加.沉积物中还原性物质迅速耗氧, 靠近底泥的BBL甚至可能形成缺氧状态.随着水体流速的增加, BBL中涡动扩散更加明显.垂直涡动扩散系数与流速之间的R2值仅为0.1306.其原因是沉积物再悬浮时, 底泥中的有机物和还原性物质与溶解氧的接触面积大大增加并充分反应, 氧通量大幅增长, 而涡动扩散系数不再仅受水体流速影响.
2.3 不同水动力条件下SWI氧通量的变化规律由5组实验每小时氧通量变化量与变化率图(此时氧通量变化量与变化率在数值上相等)可知, 不同水动力条件下的氧通量变化量与变化率呈现明显的三段式特征, 具体表现为：
0~1 h, 水体处于静止状态, 平均流速为0 m/s, 此时有少量氧通量存在. 1~2 h, 水体平均流速为0.03 m/s, 水体由静止开始缓慢流动, 分子扩散与涡动扩散共同起主导作用, 上覆水体氧浓度迅速增加, 变化率从无到有, 斜率较大, 平均为0.348 mmol/(m2·h2).
2~3和3~4 h的水体平均流速分别为0.07和0.12 m/s, 此时水体处于紊动状态, 涡动扩散起主导作用.此时, 溶解氧由水相向沉积物相传递的大小主要由水体流态决定, BBL涡旋尺度在这个流速区间增加较慢, 变化率较为平缓, 氧通量变化率平均值分别为0.390和0.609 mmol/(m2·h2)(图 7).
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图 7 不同水动力条件下SWI氧通量的变化量与变化率 Fig.7 The change of SWI oxygen flux and the rate of change under different hydrodynamic conditions |
4~5 h, 水体平均流速变为0.20 m/s, 水体处于紊动状态.同时, SWI表层底泥开始悬浮, 表层底泥与水的接触面积大大增加, 沉积物中耗氧物质与氧充分反应, 微生物呼吸作用更为活跃, 氧浓度梯度大, 传质速率高, 氧通量变化率达1.394 mmol/(m2·h2), 约为4 h末的2.3倍.此时, 涡动扩散系数不再仅受水体流速影响(图 7).
3 结论利用涡度相关技术测试了不同水动力条件下SWI氧通量大小, 分析了不同水动力条件下氧通量的变化规律和影响因素, 得出以下结论：
1) 不同水动力条件对SWI溶解氧浓度有较大影响.在静止状态下, 氧从水相向沉积物相传递速度大于气相向水相复氧速度, 导致上覆水体中溶解氧浓度不断降低；在非静止状态下, 由于水体存在扰动, 复氧速度与SWI氧传递速度均随平均流速的增加不断增加, 而复氧速度始终大于传递速度, 上覆水体溶解氧浓度不断增加.
2) 不同水动力条件对SWI氧通量的影响显著, 随着平均流速的增加, 氧通量增加.
3) 不同水动力条件下, 将垂直涡动扩散系数与平均流速进行线性拟合.当水体流速为0~0.01 m/s时, Kv与流速的相关性较好, R2=0.8611, 此时溶解氧受分子扩散和涡动扩散共同影响；当水体流速为0.01~0.14 m/s时, Kv与流速的相关性最好, R2=0.9828, 此时溶解氧以涡动扩散为主；当水体流速为0.18~0.22 m/s时, 溶解氧以涡动扩散为主, 但Kv与流速的相关性较差.
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