2018, Vol. 30 
(2: 南昌大学环境与化工学院, 鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室, 南昌 330047)
(2: Key Laboratory of Poyang Lake Environment and Resource Utilization, Ministry of Education, School of Resources Environmental & Chemical Engineering, Nanchang University, Nanchang 330047, P. R. China)
水环境中悬浮有机质的来源分为内源和外源，水生植物、藻类和表层沉积物通常为内源；土壤有机质、陆地植物碎屑和废水有机质等为外源.外部颗粒有机质常受环境因素的变化而呈现时空上的变化[1-2]，其输入量与土地覆盖、植物呼吸、流域土壤利用[3]、大气沉降和雨水径流[4-5]密切相关，季节性活动如洪水和风暴也显著地影响颗粒有机质的来源[2].湖泊内源有机质如水生植物等受季节性光合作用和温度变化影响明显.水位的高度变化是湖泊悬浮有机质内外源又一重要的影响因素，因其对湖泊水动力、化学和生态过程有重要影响[6]，也会影响水的透明度、溶解氧浓度、营养盐浓度、悬浮物和沉积物的生物地球化学过程等[7].鄱阳湖是一过水性、吞吐型、季节性的浅水湖泊，全年水位变化很大，因鄱阳湖流域在不同季节降雨量不同，水面积在丰水期比枯水期往往大十几倍[8].鄱阳湖高度变化的水位导致了其边缘湖区复杂的水文过程[9-10]，丰水期与鄱阳湖及周边河流连通，枯水期则独立成湖泊，水位的高度变化深刻地影响着鄱阳湖边缘湖泊有机质的来源.
碳氮稳定同位素结合碳氮比(δ13C、δ15N和C/N)能有效地示踪地表水环境中悬浮有机质的来源、特性及降解程度等生物地球化学问题[11-13]，因为有机质的内外源碳氮同位素特征值不同.比如土壤有机质：δ13C值为-25 ‰ ~-22 ‰，δ15N值为0 ‰ ~5 ‰，C/N为8~15；水生植物：δ13C为-31 ‰ ~-26 ‰，δ15N为6 ‰ ~11 ‰，C/N为10~15；陆地植物C/N为15~30；藻类δ13C偏负，为-42 ‰ ~-24 ‰，均值为-30 ‰，C/N通常小于7.同时有机质的降解也将改变C/N[14].近些年来，已有一些文献利用碳氮稳定同位素研究鄱阳湖的碳库组成与循环、含氮物质的来源、水体污染途径及营养化程度、食物链结构组成和环境演化等方面[15-18]，对于鄱阳湖区边缘的小湖泊研究则较少，然而，鄱阳湖主体航道通长江，水体交换快，营养盐易随主体航道流入长江，鄱阳湖的碳氮循环和富营养化往往发生在其水流缓慢的边缘[19-21].碳氮稳定同位素示踪能较好地反映边缘湖区营养物质的来源，有利于鄱阳湖区的环境保护.
鄱阳湖候鸟保护区主要位于鄱阳湖边缘湖区，每年的10月底至次年3月初的枯水季节，其独特的季节性湖泊及湖滩草地是候鸟越冬栖息的优良环境，人类经济活动也较少，候鸟栖息于湖边、泥滩或深浅水区域中.候鸟在冬春季栖息对于湖泊营养物质的影响研究很少见报道.本研究选择鄱阳湖区的2个边缘湖泊——大湖池和沙湖作为主要研究对象，这两个湖泊也属于鄱阳湖候鸟保护区范围，是候鸟栖息地.在对湖泊采样的同时也对其邻近水域——赣江北支和修河进行采样，分析悬浮有机质的碳氮稳定同位素的特征值，探讨不同月份和水位条件下悬浮有机质的来源.
1 材料与方法 1.1 研究区域与样品采集大湖池和沙湖位于江西省北部，永修县境内，吴城镇的西面，是鄱阳湖两大支流赣江北支和修河尾闾复合三角洲上的堤间洼地(图 1)，出、入湖水流随江、河水位而变，流向不定.在每年鄱阳湖退水后的枯水季节，成为湖滩地的滞水性湖泊，在洪水季节与周边河流和鄱阳湖主体连成一片.湖中苔草茂盛，鱼虾资源丰富，是越冬候鸟觅食和栖息的良好场所，是鄱阳湖候鸟主要保护区范围[22].
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图 1 沙湖和大湖池及周边水域采样点 Fig.1 Sampling sites in Lake Shahu and Lake Dahuchi and around their watersheds |
大湖池和沙湖的水深随季节变化而变化，本研究根据季节和水位变化在2016年12月中旬至2017年10月初进行采样，分别选择12月冬季枯水期(候鸟正栖息)、3月春季枯水期(候鸟已离开[23])、4月春季枯水期、5月水位上涨期、8月丰水期及10月秋季枯水期(湖水退去1个月). 8月丰水期水深6 m左右，10月至次年的4月枯水期水深0.3~1.0 m左右，5月水位上涨时期水深2.5~3.5 m，5-8月为汛期.水样采集使用有机玻璃采水器，枯水期由于水浅，在水面0.1 m以下采集，丰水期在水面0.5 m处采集.采样点见图 1，GPS定位，因为水位差异，涨水期和丰水期乘船采样，枯水期穿水裤下水采样，每次采样点差别不大.同时乘船采集了与湖泊相邻的赣江和修河的水样.每次各湖泊和河流分别采集10个左右水样，储存于干净的聚乙烯瓶内.叶绿素荧光仪测定叶绿素a(Chl.a)浓度.
在采集水样的同时在相同点采集了表层沉积物，12月还采集了候鸟粪便和湿地植物各5个，这些固态物质冷冻干燥并研磨过筛后供碳氮同位素测定.其他如土壤、水生植物的碳氮同位素值见表 1中的参考文献.
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表 1 湖泊周边环境有机质的δ13C、δ15N与C/N特征值 Tab.1 The characteristics of δ13C, δ15N and C/N of organic matters around lakes |
悬浮有机质碳氮同位素预处理：水样3 L分2次进行过滤(0.7 μm的Whaterman GF/F滤膜，预先在450℃马弗炉灼烧4 h以上)，留在滤膜上的悬浮物保存于离心管中，分别用于碳氮同位素分析.用于碳同位素分析的悬浮物用1 mol/L的盐酸溶液酸洗，静置过夜，次日离心，超纯水清洗，直至上清液接近中性，冷冻干燥后用于总有机碳(TOC)含量和碳同位素分析.用于氮同位素分析的悬浮物直接冷冻干燥后供总氮含量及氮同位素分析.
有机碳氮的含量及其同位素的测定是利用元素分析仪和同位素质谱仪(MAT253)联用. δ15N以大气N2和IAEA硝酸钾为参比气和国际标准，分析误差为±0.2 ‰. δ13C以美国南卡罗莱纳州白垩系Pee Dee组拟箭石化石作为标准品，分析误差为±0.2 ‰.
δ15N(或δ13C) = (R样品/R标准-1)1000 ‰ (R=15N/14N(或13C/12C)自然丰度比).
1.3 悬浮有机质来源的贡献率估算利用同位素混合模型(δ=δa*fa+ δb*fb+ δc*fc, fa+ fb+ fc=1, a, b, c为端元，f为贡献比例)估算各月有机质来源的贡献比例[24].
1.4 统计与作图运用SPSS 19.0软件进行相关性及One ANOVA-Tukey差异显著性分析，Sigmaplot 11.0软件作图.
2 结果与讨论 2.1 叶绿素a浓度Chl.a反映藻类的含量，大湖池和沙湖Chl.a浓度在10月显著比其他月份高，分别为10.4±1.2和15.6±1.7 μg/L(图 2)，TN/TP(摩尔比)分别为9.2 :1和7.4 :1[25]，低于16 :1，适合藻类生成，10月初是秋季，水位低，光照和温度(25~30℃)也有利于藻类形成，湖面可见藻类聚集，沙湖更明显. 12月大湖池和沙湖Chl.a浓度分别为6.5±0.3和7.7±0.4 μg/L，TN/TP高于16 :1, 冬季寒冷，光照和温度较低，不适合藻类大量形成. 5月和8月湖水混浊，水体透明度差，不适合藻类光合作用，Chl.a浓度最低，低于4 μg/L.其他月份，Chl.a浓度介于4~6 μg/L之间，TN/TP高于16 :1[25]，未见藻类大量聚集.
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图 2 沙湖和大湖池在不同月份Chl.a浓度 Fig.2 Chl.a concentrations in different months in Lake Shahu and Lake Dahuchi |
湖泊悬浮有机质在不同水位时期的δ13C值有显著性差异，也就是说枯水期、丰水期和水位退落后的δ13C值存在显著差异(如箱形图上标注的a, b, c字母，P＜0.05)(图 3).例如，虽然沙湖在12、3和4月枯水期的悬浮有机质δ13C差别不大，不存在差异显著性，范围为-27.1 ‰ ~-30.8 ‰ (图 3)；水位上涨后的5月和丰水期的8月悬浮有机质的δ13C不存在显著差异，但是与枯水期有显著性差异，均值明显比枯水期偏正了2 ‰，分别为-26.1 ‰和-26.4 ‰；10月秋季枯水期，湖水刚退去1个月左右，δ13C范围为-29.9 ‰ ~-32.3 ‰，均值为-31.2 ‰ ±1.0 ‰，与各个月相比有显著性差异，δ13C值偏负了3 ‰ ~5 ‰.
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图 3 沙湖悬浮有机质δ13C、δ15N和C/N在各月的变化特征 Fig.3 Variation of δ13C, δ15N and C/N of suspended organic matter in different months in Lake Shahu |
沙湖的悬浮有机质δ15N在12月与其他月份相比存在显著差异(图 3)，比其他各月δ15N明显高，均值为8.0 ‰ ±1.2 ‰；涨水后的5月和8月δ15N最低，均值分别为4.4 ‰和4.8 ‰，与枯水期的各月δ15N都有显著差异，其他月份δ15N在6.0 ‰ ~6.6 ‰之间，没有显著差异.
沙湖的C/N在10月最低，均值为6.5±0.6，小于7，与其他各月相比有显著差异(图 3)；其他各月的C/N均值大于7.8，其间不存在显著差异.
大湖池和沙湖的悬浮有机质δ13C、δ15N或C/N在不同水位时期的变化趋势类似(图 3，图 4)，而且2个湖泊之间在相同月份的δ13C、δ15N或C/N均不存在显著差异(P＞0.05)，但是大湖池的δ13C和δ15N比沙湖的δ13C和δ15N略偏正，C/N比沙湖的C/N略偏低，例如：大湖池各月δ13C均值分别为-28.8 ‰、-28.4 ‰，-27.9 ‰、-26.0 ‰、-26.4 ‰和-30.7 ‰，略偏正于沙湖相同月份的δ13C均值-29.0 ‰、-28.5 ‰、-28.1 ‰、-26.1 ‰、-26.5 ‰和-31.2 ‰；大湖池的δ15N各月均值分别为8.5 ‰、6.5 ‰、6.2 ‰、5.0 ‰、5.4 ‰和6.2 ‰，略偏正于沙湖相同月份的δ15N均值8.0 ‰、6.2 ‰、6.0 ‰、4.4 ‰、4.8 ‰和6.1 ‰；大湖池的C/N各月均值分别为8.4、8.3、8.0、8.9、8.6和6.8，略偏低于沙湖相同月份的C/N均值8.8、8.6、7.8、9.2、8.8和6.5.也就是说，2个湖泊的悬浮有机质碳氮同位素在时间上变化一致，在空间上差异也不大，这是由于2个湖泊地理位置较接近，周边有相似的地理环境，表明它们悬浮有机质的来源较一致.
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图 4 大湖池悬浮有机质δ13C、δ15N和C/N在各月的变化特征 Fig.4 Variation of δ13C, δ15N and C/N of suspended organic matter in different months in Lake Dahuchi |
有机δ13C、δ15N结合C/N可以有效地示踪水环境中有机质的来源[26-28]，因为不同来源的有机质的碳氮同位素有各自的相对范围[29-31].湖泊内源和外源有机质的δ13C、δ15N与C/N明显不同(表 1)，例如湖泊内源的表层沉积物的δ13C为-27.4 ‰ ±1.7 ‰ (表 1)，比外源土壤有机质δ13C(-25.4 ‰ ±0.6 ‰)偏负；δ15N为6.5 ‰ ±1.3 ‰，比土壤有机质δ15N(3.8 ‰ ±0.4 ‰)偏正；C/N为7.9±0.9，比土壤有机质C/N(12.6±0.7)偏低.又如河流中悬浮有机质的碳氮同位素值在枯水期、水位上涨和丰水期也明显不同，5月涨水季节，赣江北支和修河的悬浮有机质δ13C和C/N较高：δ13C分别为27.1 ‰ ±1.3 ‰和-26.4 ‰ ±1.4 ‰，C/N分别为12.7±2.1和10.9±1.7，δ15N相对较低，为4.8 ‰ ±01.2 ‰和4.6 ‰ ±0.7 ‰，两河流的悬浮有机质的碳氮同位素值介于土壤有机质和陆地植物的碳氮同位素值之间(表 1)，是土壤有机质和陆地植物碎屑的混合. 8月丰水期，河流悬浮有机质的δ15N比5月高2 ‰，表明大雨冲刷下含更高δ15N的有机质进入河流.这些明显差异的碳氮同位素特征值能够较好地区分湖泊有机质在不同水位期的内源和外源.
2.4 河流与湖泊在不同水位的连通情况处于河流三角洲冲击平原的鄱阳湖边缘湖泊与河流的连通或分离是由水位的高低所决定.鄱阳湖流域从5月汛期到8月处于雨水季节，水位上涨，河水可能进入湖泊；从9月初到次年4月处于枯水季节，水位下降，河水与湖水分离.悬浮有机质碳氮同位素的变化可以反映河湖之间的连通或分离. 5月水位上涨，河流的δ13C、δ15N与湖泊的δ13C(-26.4 ‰ ±0.9 ‰)和δ15N(4.4 ‰ ±0.5 ‰)差别不大(表 1，图 3，图 4)，是涨水时河水输入湖泊的结果，此时河湖连通；8月丰水期，湖泊的δ13C与河流的δ13C差别不大，但是δ15N(4.8 ‰ ±1.2 ‰)和C/N(8.4 ‰ ±1.4 ‰)比河流的δ15N(6.5 ‰ ±1.0 ‰)和C/N(9.6±1.2)低(表 1)，表明河水和湖水在丰水期虽然连通，但鄱阳湖受长江汛期高水位顶托的作用，水流缓慢[32]，湖泊与河流水交换不彻底. 4月枯水期，河流与湖泊有机质的δ13C、δ15N和C/N有显著差异，湖水和河水分离，湖泊有机质碳氮同位素值的变化是自身生物地球化学作用的结果.
2.5 悬浮有机质的来源悬浮有机质在不同月份和水位的来源有较大差别.沙湖10月份悬浮有机质明显地落在藻类的δ13C、δ13N与C/N的关系范围内(图 5)，叶绿素a浓度在10月最高，为15.6±1.7 μg/L(图 2)，Chl.a浓度与δ13C的相关性分析表明它们之间具有显著相关性(r=-0.713, P＜0.05)，表明藻类是悬浮有机质的主要贡献者；另外，10月的悬浮有机质δ13C、δ13N与C/N也落在表层沉积物的δ13C、δ13N与C/N一定范围(图 5)，10月枯水期，水深1 m以下，受风浪作用会引起表层沉积再悬浮. 3、4和12月悬浮有机质落在表层沉积物的δ13C、δ15N与C/N的关系范围内(图 5b，表 1)，12月的悬浮有机质也与候鸟粪便密切相关(图 5)，3和4月悬浮有机质也与湿地植物碎屑的δ13C和δ15N有关，春季经常雨水冲刷湿地植物碎屑流入湖内，表明3、4和12月表层沉积物是悬浮有机质的主要贡献者，冬、春季枯水期水浅，风浪的作用使表层沉积物发生再悬浮[33]，候鸟每年的10月底至次年的3月初会栖息在湖泊，觅食水域的水深一般在20 cm左右，觅食时间很长(10 h左右)，挖泥的深度10~20 cm，以湿地植物的嫩芽或根茎为食，夜宿于水深30 cm左右的浅水水域[34]，也易引起表层沉积再悬浮. 3月和4月的δ13C、δ15N和C/N与12月的δ13C、δ15N和C/N有较大区别，是由于春季气温逐渐升高，又经常小雨，湿地土壤有机质径流携带一定的湿地植物碎屑进入湖内，而且有机质的降解作用也较强，尤其是候鸟春季3月初离开栖息地后，粪便也容易降解，这些混合作用容易改变δ13C、δ15N和C/N的组成. 5月和8月的悬浮有机质的δ13C、δ15N和C/N与河流悬浮有机质δ13C、δ15N与C/N密切相关(图 5)，都主要落在土壤有机质的δ13C、δ15N和C/N的关系范围内，表明土壤有机质是5月和8月的河流和湖泊悬浮有机质的主要贡献者，5月表层沉积对悬浮物也有一定贡献(图 5)，5月水位上涨，来自于河流的土壤有机质等进入湖泊，水深2~3 m，风浪的作用也可能使表层沉积悬浮，8月丰水期，水深6 m左右，风浪的作用已较少能引起表层沉积悬浮.水生植物荇菜的δ13C和C/N也较接近于8月的悬浮有机质范围(图 5a)，表明水生浮叶植物荇菜[34]在春夏季生长旺盛时对悬浮有机质有一定贡献.陆地植物、湿地植物及沉水植物马来眼子菜[34] (较少)的δ13C、δ15N和C/N与各月的悬浮颗粒物δ13C、δ15N和C/N的关系都较疏远(图 5)，表明它们对悬浮颗粒物的贡献较弱.
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图 5 沙湖各月悬浮有机质及其潜在来源的有机质δ13C(a)、δ15N(b)与C/N关系图 Fig.5 Potential sources of suspended organic matter analyzed by δ13C (a), δ15N (b) versus C/N in different months in Lake Shahu |
利用同位素混合模型估算各月有机质来源的贡献比例，取C或N稳定同位素值计算.因为鄱阳湖的边缘湖泊如沙湖和大湖池在枯水期的10月至次年的4月几乎处于封闭状态，很少与外界进行水交换，所以有机质的来源根据各月的情况分别取两个端元进行贡献比例计算. 10月两个端元藻类(δ13C和δ15N值为-32 ‰和6.2 ‰)和表层沉积物的贡献比例分别为77 %和23 %；12月候鸟粪便和表层沉积物两个端元贡献比例分别约为40 %和60 %；3月湿地植物和表层沉积物两个端元贡献比例分别约为47 %和53 %；4月湿地植物和表层沉积物两个端元贡献比例分别约为51 %和49 %；5月水位上涨，两河流悬浮物(运输的土壤有机质)和湖泊周边土壤有机质取平均值作为一个混合土壤有机质端元，表层沉积物作为另一个端元，则两者的贡献比例分别约为84 %和16 %；8月丰水期，混合土壤有机质和水生植物荇菜两个端元贡献的比例分别约为75 %和25 %.
大湖池各月悬浮有机质来源与沙湖相似，是由它们相似的地理位置和周边环境所决定.
2.6 鄱阳湖候鸟栖息地湖泊与鄱阳湖主体悬浮有机质碳氮同位素变化特征及来源比较湖泊有机质的碳氮同位素变化特征也与湖泊的营养状态相关，贫中营养湖泊有机质的δ13C和δ15N变化幅度小，而富营养化湖泊δ13C和δ15N变化幅度大[35-36]，鄱阳湖主体航道长，通长江，处于中营养化[37]，有机质的δ13C和δ15N的变化幅度较小(低于2 ‰)，主要是湖泊内源如藻类和水生植物光合作用和氮转化的季节变化所引起[17].而候鸟栖息地湖泊位于鄱阳湖边缘，湖盆小，丰水期处于中营养化，枯水期处于富营养化[25, 38]，有机质δ13C和δ15N的变化幅度大(2 ‰ ~5 ‰)，是因为丰水期湖泊与河流连通进行水交换，有机质主要来自于外源如土壤有机质，枯水期与河流断开，有机质主要来源于内源湿地植物和沉积物，而内源与外源有机质δ13C或δ15N差异较大.
在不同水位和季节鄱阳湖主体与候鸟栖息地边缘湖泊悬浮有机质δ13C或δ15N的变化也不同，鄱阳湖主体丰水期δ13C偏负，枯水期偏正，与栖息地边缘湖泊的悬浮有机质δ13C变化相反，这是因为鄱阳湖主体有机质的贡献是C3植物，是不同季节碳同位素分馏所致[17]，而栖息地边缘湖泊是河流冲击平原，丰水期土壤有机质贡献最大，δ13C偏正，枯水期是湖内湿地植物和表层沉积物所贡献，δ13C偏负.鄱阳湖主体悬浮有机质δ15N在不同季节和水位总体上变化较小，虽然部分有机氮的来源有生活污物、化肥，但大都来源于土壤有机质[17].而栖息地边缘湖泊有机氮在冬季枯水期有表层沉积物和候鸟粪便的影响，丰水期主要是土壤有机氮，秋季枯水期主要有藻类有机氮，这些氮同位素值有显著差异(图 3, 4).
鄱阳湖具有过水性的特点，主体航道水交换快，营养物质不易滞留，而其边缘的小湖泊在枯水季节水流缓慢，几乎没有水交换，来自于丰水期河流的有机质和无机盐容易滞留在湖内，而且退水后湖水浓缩，营养物浓度升高，容易发生富营养化，无机氮同位素示踪氨氮和硝酸盐氮的来源也表明鄱阳湖边缘湖泊容易蓄积营养盐[39].因此鄱阳湖的碳氮生物地球化学循环往往发生在其边缘湖泊，有效地控制边缘湖泊的氮负荷对于鄱阳湖的生态环境尤为重要.
3 结论δ13C、δ15N结合C/N示踪湖泊有机质的来源，表明不同水位不同月份悬浮有机质的来源差异较大. 5月水位上涨时期，河湖连通，大湖池和沙湖的悬浮有机质主要来源于河流运输的土壤有机质，湖内表层沉积物有一定贡献(16 %)；8月丰水期，河湖连通且水位最高但水交换不彻底，悬浮有机质主要来源于滞留的土壤有机质，水生浮叶植物有一定贡献(25 %)；10月秋季枯水期，河湖分离近1个月，悬浮有机质主要来源于藻类(77 %)，表层沉积物有一定贡献；12月冬季枯水期悬浮有机质主要来源于表层沉积物和候鸟粪便(45 %)；春季枯水期3月和4月悬浮有机质主要来自表层沉积和湿地植物碎屑.
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