2019, Vol. 31 
(2: 福建师范大学地理科学学院, 福州 350007)
(3: 福建师范大学亚热带湿地研究中心, 福州 350007)
(2: School of Geographical Sciences, Fujian Normal University, Fuzhou 350007, P. R. China)
(3: Research Centre of Wetlands in Subtropical Region, Fujian Normal University, Fuzhou 350007, P. R. China)
温室气体浓度增加导致全球气温升高及其对全球气候变化的影响是当前关注的全球性重大环境问题之一[1].甲烷(CH4)是重要的温室气体，在大气中的长期增温潜势为二氧化碳(CO2)的25倍，对温室效应的贡献达20 % [1-2].随着人类对自然改造能力的增强，如化石燃料开采利用、土地利用方式改变等活动使得现今大气中CH4浓度达到1.845×10-6(体积浓度)，较工业革命前增加了150 % [2].在众多CH4排放源中，水体占据重要地位[3-4]，是目前全球CH4排放研究所关注的焦点之一[3, 5-6].
通常，对水体CH4排放的监测方法有微气象法、模型估算法、箱法、遥感反演法和涡度相关法等[7-8].其中，薄边界层扩散模型法(Thin Boundary Layer Equation, TBL)因其简单、灵活、易操作等特点在野外现场监测中最为常用[9].在原理上，模型估算法根据空气和水体内气体浓度梯度差运用Fick定律来估算水—气界面气体通量，气体在两介质中的浓度及其传输速率kx的确定是该方法的核心[9-11]. kx作为描述水体水—气边界层过程的重要参数，因水体的大小、深浅和风浪区等各有不同，其水—气界面kx的控制因素也有所不同[12-14].实验室风浪槽数据以及开阔洋面和湖面示踪剂实验数据等研究均表明，水—气界面kx主要受风速驱动[10, 15-16].除了风速，也有研究发现传输速率kx受到监测时水体pH值、水温及气压等环境因素的影响.目前以上相关研究报道主要集中在海洋、湖泊[17-19]及水库[6, 20]等面积较大、深度较深的水生生态系统.但对于面积较小、水深较浅的小型池塘，特别是人工水产养殖塘等其他类型水生系统水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量的研究较为鲜见[21].与大型水体环境相比，这些池塘水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量处于怎样的变化范围，是否受到风速影响，已有模型中具体哪种模型较适宜该类水体环境kx及其扩散通量估算，均鲜有报道.积极开展小型池塘水—气界面CH4气体传输速率kx及其量级大小研究对提高水生生态系统CH4排放通量的准确估算及完善该类生态系统CH4排放对全球气候变暖的贡献具有重要意义.
为揭示不同河口区水产养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量特征，本文选取中国东南沿海两个具有代表性的亚热带河口——闽江河口和九龙江河口，选择不同的参数化TBL模型估算两个河口养殖塘养殖期间水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量；同时，通过对不同模型估算的kx进行比较，量化kx的变化范围，研究其影响因素.通过开展以上研究，以期为今后进一步完善该类型水体环境水—气界面CH4监测方法提供前期研究积累与参考.
1 材料与方法 1.1 研究样地概况本实验的研究样地设在闽江河口鳝鱼滩湿地(26°00′36″~26°03′42″N，119°34′12″~119°40′40″E)和九龙江河口浒茂洲甘文农场(24°22′00″~24°30′00″N，117°49′00″~117°56′00″E)(图 1).两个研究样地所在区域的气候均属于亚热带季风气候，其中闽江河口区多年平均气温和降水量分别为19.7℃和1346 mm[22]，九龙江河口区多年平均气温和降水量分别为21.0℃和1371 mm[23]，两个河口区降水均主要集中于3 —9月，潮汐均属于典型半日潮[24-25].鳝鱼滩湿地和浒茂洲甘文农场分别是闽江河口区和九龙江河口区水产养殖业较发达区域之一，6 —10月主要从事对虾养殖[26].本研究分别在鳝鱼滩湿地五门闸附近和浒茂洲甘文农场西南角靠近海堤位置选择3个有代表性的养殖塘作为样品采集点(图 1).鳝鱼滩湿地和甘文农场所选的3个养殖塘水域养殖面积大约为7000~8000 m2，平均水深介于1.3~1.5 m.这些养殖塘均由天然沼泽湿地经人类围垦转化而成，且养殖年限相近(6~9年).养殖塘所用的养殖水均源自附近河口海水，其水体盐度因所在区域河流径流量不同存在差异(鳝鱼滩湿地和甘文农场养殖塘水体平均盐度为2.56 ‰和9.15 ‰)[25].养殖期间，除根据需要补充少量因蒸发而损耗的水分，养殖塘一直不换水.所选养殖塘养殖品种都为凡纳滨白对虾(Litopenaeus vannamei)(下文简称为对虾)，这些养殖塘均在5月底至6月初投放虾苗，10月中下旬虾将被全部捕获，养殖结束.
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图 1 研究区域和采样点位置 Fig.1 Location of the sampling shrimp ponds in the Min River and Jiulong River estuary |
考虑对虾生长周期和养殖户许可，整个养殖期间每个河口区共采集3次样品，分别在养殖初期(6月中旬)、中期(8月中旬)和后期(10月上旬)完成对养殖塘水样的采集和环境参数的野外原位测定.每个养殖塘布设3个样品采集小区(呈等边三角形)，在每个采样小区插入竹竿进行标记，以便每次样品采集都能在同点开展.
使用Sea-Bird Ⅱ型采水器(Sea-bird Electronics, USA)采集每个研究小区表层10 cm深度的水样，现场用一头带有玻璃管的半透明橡胶管将水样分装到60 ml棕色玻璃顶空瓶中，当水样溢出瓶时缓慢抽出橡胶管，迅速加入1 ml 1 mol/L HgCl2溶液以抑制微生物活动；然后，用带聚四氟乙烯内衬的橡胶塞和铝盖将瓶口密封，样品瓶上下颠倒几次，使HgCl2均匀分散(同时检查样品瓶中是否存在气泡，若有气泡需重新取样)；最后，将样品置于保温箱(箱中放置冰块)中，低温遮光保存，并且在4 h内运回实验室，立刻进行水体甲烷(CH4)浓度测定分析的前处理工作.每个采样日需完成4次水样采集，具体采样时刻分别在8:00、11:00、14:00和17:00进行.另外，在各样点采集一份水样用于分析水体溶解性有机碳(DOC)、硝态氮(NO3--N)和叶绿素a(Chl.a)浓度测定分析.以上指标的采集与测定分析详细过程参考文献[25, 27]，由于这些指标需要用于它处，文中只给出数值.
与水样采集同步，采用IQ150便携式pH/氧化还原电位/温度计(IQ Scientific Instruments, USA)原位测定表层水体温度和pH值.利用多参数水质监测仪(HORIBA, Japan)原位测定水体溶解氧(DO)浓度.采用便携式盐度计(Eutech Instruments SALT 6+, USA)原位测定水体盐度.采用便携式气象仪(Kestrel-3500, USA)原位测定距水面以上1.5 m高度的气温、气压和风速等基本气象参数.
1.3 水体溶解CH4气体测试分析水体溶解CH4浓度采用顶空平衡—气相色谱法测定[6, 28].具体操作步骤为：首先，用一支气密性注射器从60 ml的棕色顶空瓶中抽取30 ml水样，用另一支气密性注射器向棕色顶空瓶中注入30 ml高纯氮气(N2)；其次，在恒温震荡器上剧烈振荡棕色顶空瓶20 min，并将振荡后的棕色顶空瓶放置于黑暗处静置30 min；最后，待瓶内气—液两相达到平衡，从棕色顶空瓶中抽取5 ml顶部空间气体注入GC-2010气相色谱仪(岛津，Japan)测定CH4浓度.养殖塘水体溶解CH4浓度最终根据野外采样时的水温、盐度和棕色顶空瓶顶空气体中CH4浓度计算获得[10]，其计算公式[6, 29]为：
| $ {{C}_{\text{W}}}=\left[ \left( {{C}_{\text{H}}}-{{C}_{\text{A}}} \right){{V}_{\text{H}}}+\alpha \cdot {{C}_{\text{H}}}\cdot {{V}_{\text{W}}} \right]/{{V}_{\text{W}}} $ | (1) |
式中，CW为水体溶解CH4浓度(μmol/L)，CH为采样瓶顶空气体中的CH4浓度(μmol/L)，CA为采样点现场大气中CH4浓度(μmol/L)，VH为采样瓶中顶空空气体积(L)，VW为采样瓶中水体体积(L)，α为布氏系数.其中，α可按公式(2)计算获得：
| $ \text{ln}\ \alpha ={{A}_{1}}+{{A}_{2}}(100/T)+{{A}_{3}}\text{ln}(100/T)+S[{{B}_{1}}+~{{B}_{2}}(T/100)+{{B}_{3}}{{(T/100)}^{2}}] $ | (2) |
式中，A1、A2、A3、B1、B2和B3为常数，其数值参见文献[10]；T为热力学温度(K)，S为水样盐度(‰).同时，也对水中溶解CH4饱和度进行如下计算：
| $ S={{C}_{\text{W}}}/{{C}_{\text{WS}}} $ | (3) |
| $ {{C}_{\text{WS}}}=\alpha \cdot {{C}_{\text{A}}} $ | (4) |
式中，S为水体CH4溶解饱和度(%)，CW为水体溶解CH4浓度(μmol/L)，CWS是水体CH4饱和浓度(μmol/L)，CA为采样点现场大气中CH4浓度(μmol/L)，α为布氏系数.
1.4 CH4气体传输速率与扩散通量计算薄边界层扩散模型法(thin boundary layer equation, TBL)是目前国际上研究水—气界面CH4扩散通量(diffusive gases fluxes，FD)常见的方法[30-31].该种途径通量估算是基于表层水体溶解CH4浓度，并结合Fick定律获得，具体计算公式[6, 19]为：
| $ {{F}_{\text{D}}}={{k}_{x}}\left( {{C}_{\text{obs}}}-{{C}_{\text{eq}}} \right) $ | (5) |
式中，FD为水—气界面CH4扩散通量(μmol/(m2·h))，kx为CH4传输速率(cm/h)，Cobs为表层水体CH4溶解浓度(μmol/L)，Ceq为表层水体与大气达平衡时的CH4浓度(mmol/L)，根据CH4在大气中的分压及CH4的亨利常数计算获得.
气体传输速率kx是上述模型估算中的重要参数，目前全球范围内对kx的确定多数研究者采用下面的数学模型：
| $ {{k}_{x}}={{k}_{600}}{{\left( Sc/600 \right)}^{-x}} $ | (6) |
式中，x是与风速相关的系数；Sc是t℃下CH4气体的施密特(Schmidt)常数，可按照公式(7)计算得到：
| $ Sc(\text{C}{{\text{H}}_{4}})=2039.2-120.31t+3.4209{{t}^{2~}}-0.040437{{t}^{3}} $ | (7) |
式中，k600是当Schmidt常数为600时的气体传输速率(cm/h)，本文中气体传输系数k600考虑了以下几种常用的数学模型经验公式，其中公式(8)来自文献[32]的研究报道，简称“模型LM86”；公式(9)来自文献[10]的研究，简称“模型Wan92”；公式(10)来自文献[33]的研究报道，简称“模型MY95”；公式(11)来自文献[34]的研究，简称“模型CC98”；公式(12)来自文献[35]的研究报道，简称“模型RC01”；公式(13)来自文献[36]的研究，简称“模型CW03”.
| ${{k}_{600}}=0.17{{U}_{10}} $ | (8) |
| $ {{k}_{600}}=0.31{{U}_{10}}^{2} $ | (9) |
| $ {{k}_{600}}=0.45U_{10}^{1.7} $ | (10) |
| $ {{k}_{600}}=2.07+(0.215U_{10}^{1.7}) $ | (11) |
| $ {{k}_{600}}=1.91\text{exp}(0.35{{U}_{10}}) $ | (12) |
| $ {{k}_{600}}=1.68+0.228U_{10}^{2.2} $ | (13) |
式中，U10为水面上方10 m高处的风速(m/s)，通常根据现场所测得的水体上方风速Uz，并结合以下公式换算得到：
| $ {{U}_{10}}={{U}_{z}}[1+\frac{{{({{C}_{\text{d}10}})}^{1/2}}}{k}\text{ln}\left( \frac{10}{z} \right)] $ | (14) |
式中，z为测量风速时的高度(m)，Uz为z高度风速大小(m/s)，Cd10为10 m时的阻力系数(取0.0013)，k为Von Karman常数(取0.41).
1.5 数据统计分析采用Excel 2003对原始数据进行处理，用OriginPro7.5进行绘图.利用SPSS17.0统计软件包中单因素方差(one-way ANOVA)分析法中的LSD法(Least Significant Difference test)检验同一河口养殖塘在不同养殖阶段间的水体溶解CH4浓度、水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量和环境变量的差异性.同一养殖阶段不同河口间的养殖塘水体溶解CH4浓度、水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量和环境变量的差异性检验采用SPSS17.0中的独立样本T检验进行统计分析.以P＜0.05作为差异显著水平.水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量与环境变量间的相关关系使用SPSS 17.0中的Pearson相关分析法进行统计分析.以P＜0.05作为显著相关，P＜0.01作为极显著相关.文中具体回归模型的选择根据回归方程拟合时的拟合优度判定系数R2值高低来确定.文中误差线均为标准差.
2 结果与分析 2.1 基本气象要素与表层水体盐度变化特征研究期间，闽江河口和九龙江河口养殖塘气温变化范围分别为23.19~34.16和24.38~36.72℃(图 2a)，均值分别为27.87±1.45和28.42±1.26℃.两个河口区养殖塘研究期间的风速变化范围分别为0.47~5.41和0.82~3.56 m/s(图 2b)，均值分别为2.26±0.44和2.32±0.26℃；气压变化范围分别为1001.14~1017.23和997.99~1017.83 hPa(图 2c)，均值分别为1009.50±1.81和1007.71±2.11 hPa.
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图 2 闽江河口和九龙江河口养殖塘养殖期间基本气象要素(气温、风速和气压)和水体盐度变化特征 Fig.2 Variation of meteorological parameter and water salinity from aquaculture ponds in the Min River estuary and Jiulong River estuary |
研究期间，闽江河口和九龙江河口养殖塘水体盐度变化范围分别为1.87 ‰ ~3.47 ‰和6.30 ‰ ~14.23 ‰，平均值分别为2.56 ‰ ±0.09 ‰和9.15 ‰ ±0.54 ‰，呈现出随时间推移显著降低的趋势(P < 0.001)(图 2d).养殖塘水体在上述两个河口均为碱性，pH值变化范围分别为8.23~10.31和8.18~9.72，均值分别为9.20±0.11和9.09±0.07；DO浓度在两个河口的变化范围分别为5.30~18.91和4.58~14.46 mg/L，均值分别为10.86±0.65和9.49±0.49 mg/L；DOC浓度变化范围分别为9.19~15.18和4.79~10.58 mg/L，均值分别为12.73±0.23和6.85±0.31 mg/L；水体NO3--N浓度变化范围分别为0.01~0.09和0.02~0.26 mg/L，均值分别为0.06±0.01和0.12±0.01 mg/L；Chl.a浓度变化范围分别为98.22~300.03和24.71~110.23 μg/L，均值分别为211.79±10.61和69.45±4.88 μg/L.将两个河口进行比较，闽江河口养殖塘水体盐度和NO3--N浓度均显著低于九龙江河口(P < 0.001)，但DOC和Chl.a浓度均显著高于九龙江河口(P < 0.001).
2.2 水体溶解CH4浓度及饱和度变化特征两个河口区养殖塘水体溶解CH4浓度及饱和度的变化情况如图 3所示.研究期间，闽江河口和九龙江河口养殖塘水体溶解CH4浓度及饱和度均表现出10月> 8月> 6月的特征(图 3).以上两个河口养殖塘表层水体溶解CH4浓度变化范围分别为0.14~0.94和0.14~0.60 μmol/L(图 3a)，均值分别为0.43±0.09和0.42±0.05 μmol/L；水体CH4饱和度变化范围分别为173.46 % ~1547.69 %和203.13 % ~1056.31 % (图 3b)，均值分别为642.19 % ±72.32 %和636.06 % ±45.69 %，表明河口区养殖塘水体CH4浓度介于饱和与过饱和状态之间.差异性分析显示，两个河口养殖塘水体溶解CH4浓度及其饱和度均呈现8和10月显著高于6月的特征(P < 0.01).两个河口对比显示，其养殖塘水体溶解CH4浓度及饱和度呈现如下特征：6月，闽江河口养殖塘略高于九龙江河口(P > 0.05)；8月，闽江河口养殖塘显著低于九龙江河口(P < 0.01)；10月，闽江河口养殖塘显著高于九龙江河口区(P < 0.01).整体上，闽江河口养殖塘水体溶解CH4浓度及饱和度均高于九龙江河口，但差异性不显著(P > 0.05).
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图 3 闽江河口和九龙江河口养殖塘养殖期间水体溶解CH4浓度及饱和度变化特征 Fig.3 Variation of dissolved CH4 concentrations and saturation from aquaculture ponds in the Min River estuary and Jiulong River estuary |
养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx在两个河口区的变化特征与风速变化特征相似，6种TBL模型计算获得的养殖塘水—气界面气体传输速率kx在两个河口区均呈现10月 > 8月 > 6月的趋势(图 4).研究期间，模型LM86、Wan92、MY95、CW03、RC01和CC98估算出养殖塘水—气界面气体传输速率kx在闽江河口的变化范围分别为0.09~8.37、0.10~13.09、0.16~10.48、0.24~13.40、2.38~17.59和2.24~7.30 cm/h(图 4a)，均值分别为1.60±0.75、3.32±1.17、3.07±0.92、3.34±1.18、6.29±1.30和3.87±0.43 cm/h；在九龙江河口的变化范围分别为0.18~2.19、0.34~5.86、0.47~5.33、0.44~5.68、2.88~8.64和2.53~4.88 cm/h(图 4b)，均值分别为0.89±0.19、3.17±0.57、3.18±0.52、3.14±0.55、6.07±0.61和4.07±0.29 cm/h. 6种TBL模型中，模型LM86计算获得的气体传输速率kx相对较低，模型Wan92、MY95和CW03计算的结果比较接近，而模型RC01估算出的结果相对较高.两个河口对比显示，6种TBL模型估算获得的养殖塘水—气界面气体传输速率kx随养殖阶段变化呈现如下特征：6月和8月，闽江河口养殖塘低于九龙江河口，但差异不显著(P > 0.05)；10月，闽江河口养殖塘显著高于九龙江河口(P < 0.01).整体上，闽江河口养殖塘水—气界面平均CH4气体传输速率kx高于九龙江河口，但差异性不显著(P > 0.05).
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图 4 闽江河口(a)和九龙江河口(b)养殖塘养殖期间水—气界面CH4气体传输速率kx变化特征 Fig.4 Variation of the gas transfer velocity across water-air interface from aquaculture ponds in the Min River estuary (a) and Jiulong River estuary (b) |
6种TBL模型计算结果均显示两个河口的养殖塘为大气库CH4释放源，且释放强度均呈现10月 > 8月 > 6月的特征(图 5).在估算结果上，不同TBL模型估算出的水—气界面CH4扩散通量存在差异.模型LM86计算结果显示，闽江河口和九龙江河口养殖塘CH4扩散通量变化范围分别为0.28~26.55和0.58~5.84 μmol/(m2·h)，均值分别为9.19±2.67和3.18±0.48 μmol/(m2·h).模型Wan92、模型MY95和模型CW03计算的结果比较接近，其变化范围分别为1.08~55.99、1.19~48.51、1.06~55.38 μmol/(m2·h)(闽江河口养殖塘)和2.11~19.21、2.26~18.30、2.12~18.56 μmol/(m2·h)(九龙江河口养殖塘)，均值分别为19.79±4.69、17.54±3.94、19.63±4.68 μmol/(m2·h)(闽江河口养殖塘)和10.92±1.49、10.92±1.38、10.76±1.44 μmol/(m2·h)(九龙江河口养殖塘).模型CC98估算出闽江河口和九龙江河口养殖塘CH4扩散通量变化范围分别为2.70~40.46和3.97~20.08 μmol/(m2·h)，均值分别为16.73±2.97和14.05±1.28 μmol/(m2·h).相比上述几种模型，模型RC01估算出的结果相对较高，其扩散通量在闽江河口和九龙江河口养殖塘变化范围分别为3.54~79.85和5.40~32.52 μmol/(m2·h)，均值分别为30.64±6.28和21.03±2.13 μmol/(m2·h).以上估算结果也显示，6种模型计算出来的养殖塘水—气界面CH4扩散通量均呈现闽江河口显著高于九龙江河口的特征(P < 0.01).
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图 5 闽江河口(a)和九龙江河口(b)养殖塘养殖期间水—气界面CH4扩散通量变化特征 Fig.5 Variation of the difussion CH4 fluxes across water-air interface from aquaculture ponds in the Min River estuary (a) and Jiulong River estuary (b) |
相关分析结果显示，6种TBL模型计算出的每个河口养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx与风速U10均呈显著正相关(P < 0.01, 图 6)，表明风速是影响河口区养殖塘水—气界面CH4气体传输速率的重要因子.研究期间，每个河口养殖塘水—气界面CH4扩散通量与气体传输速率kx均呈显著正相关关系(P < 0.05, 表 1)，表明风速也是影响河口区养殖塘水—气界面CH4气体扩散通量变化的重要因子.此外，每个河口养殖塘水—气界面CH4扩散通量除与水体盐度呈显著负相关(P < 0.05, 表 2)外，与其他环境参数(如温度、气压、水体、pH及溶解氧DO等)的相关关系均较弱(P > 0.05).每个河口养殖塘水—气界面CH4扩散通量与水体溶解CH4浓度均呈显著正相关(P < 0.05, 表 3)，
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图 6 养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx与风速U10的关系：(a)~(f)分别为模型LM86、W92、RC01、CL98、MY95和CW03 Fig.6 Relationship between the gas transfer velocity of CH4 across water-air interface and wind speed U10 in the shrimp ponds (a-f are models LM86, W92, RC01, CL98, MY95 and CW03, respectively) |
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表 1 养殖塘水—气界面CH4扩散通量与气体传输速率kx的关系 Tab. 1 Relationship between the diffusion flux of CH4 across water-air interface and gas transfer velocity of CH4 in the shrimp ponds |
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表 2 养殖塘水—气界面CH4扩散通量与水体盐度的关系 Tab. 2 Relationship between the diffusion flux of CH4 across water-air interface and water salinity in the shrimp ponds |
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表 3 养殖塘水—气界面CH4扩散通量与水体溶解CH4浓度的关系 Tab. 3 Relationship between the diffusion flux of CH4 across water-air interface and water dissolved CH4 concentration in the shrimp ponds |
诸多实验数据等研究均表明，水—气界面kx主要受风速驱动[10, 34, 37].另外一些研究发现，因辐射和风力等外力作用诱发的水体对流混合能够改变溶解气体在垂直方向的输送力度，进而也会影响水—气界面kx[38-40].然而，Read等[40]基于全球湖泊的统计分析发现只有在小型湖泊(< 1 km2)水体湍流混合速率才能显著影响kx，大型湖泊中因湖面开阔，kx主要受风应力控制.本研究结果显示，6种TBL模型计算出的河口养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx与风速U10均呈现显著正相关关系(P < 0.01, 图 6)，表明风速亦是影响河口区养殖塘水—气界面kx变化的重要因子.这一结论亦可通过以下情况来证实：(1)受“伯努利效应”影响，大风是河口地区时常伴随的现象，是影响河口养殖塘水—气界面气体传输速率kx不可忽略的外力作用；(2)随养殖阶段推移，水—气界面kx时间变化趋势与风速变化趋势高度吻合，即呈现高风速时，kx亦显著较高；(3)每个养殖阶段，两个河口风速差异呈现不显著时，其水—气界面kx差异性亦不显著；(4)整个观测期间，水—气界面kx与气温、水温、气压等环境参数的相关性较低(P > 0.05; 图 2a和2c)，表明热量差异等外力作用诱发的水体对流混合对本研究中养殖塘水—气界面kx影响较小.
3.2 河口区养殖塘水—气界面CH4扩散通量的影响因素养殖塘水—气界面CH4扩散通量在河口之间具有差异性，整体上呈现闽江河口显著高于九龙江河口的特征(P < 0.01).由于两个河口养殖塘在养殖品种、养殖方式和日常管理等方面基本一致，因此上述差异主要是由水体盐度不同造成.受河流径流量大小影响，闽江口养殖塘水体盐度(2.56±0.09 ‰)要显著低于九龙江河口养殖塘(9.15±0.54 ‰)，该种差异会显著影响到两个河口养殖塘沉积物产甲烷菌活性及其代谢能力.已有研究表明，较高的盐度环境会导致沉积物中产甲烷菌活性因外胞渗透势的降低而下降[41-43]；同时这种高盐度环境伴随着大量的硫酸盐还原菌，会与产甲烷菌竞争底物[44-46]，最终会减少CH4产生，并且降低气体释放通量.除了水体盐度，养殖塘水—气界面CH4扩散通量在河口之间的差异性也跟两个河口养殖塘水体DOC及Chl.a浓度差异有关.研究期间，闽江河口养殖塘水体DOC和Chl.a浓度均显著高于九龙江河口(P < 0.001).这种较高的DOC和Chl.a浓度可为沉积物具有更高的产甲烷菌活性和CH4产生量提供了充足的底物来源保证[8, 47-48]，进而促成闽江河口养殖塘比九龙江河口具有更高的水—气界面CH4扩散通量.在河口区，NO3--N作为影响甲烷产生菌代谢过程的主要电子受体之一，其高低直接影响到对甲烷产生菌形成毒害作用的程度[49, 50].通常，较高的NO3--N浓度环境对甲烷产生菌形成毒害作用的程度大于低NO3--N浓度环境.因此，闽江河口养殖塘水体NO3--N浓度显著低于九龙江河口(P < 0.001)是引起闽江河口养殖塘水—气界面CH4扩散通量显著高于九龙江河口的另一个重要因素.
养殖塘水—气界面CH4扩散通量在每个河口区亦具有显著的时间变化特征.在影响水—气界面CH4排放量时间动态因素上，风速是一个关键性因素.较高的风速不仅会使CH4气体交换加快，其引起的水体扰动还会导致沉积物中的CH4以气泡形式直接释放到大气，大大减少了CH4通过沉积物-水界面和水体过程时被氧化的机会，进而能显著增加CH4的排放量[51-53].本研究中，不同TBL模型估算出的水—气界面CH4扩散通量均呈现10月 > 8月 > 6月的特征(图 5)，与水-气界面CH4气体传输速率kx变化趋势基本一致(P < 0.05; 图 4和表 1)，表明本研究的河口养殖塘水—气界面CH4扩散通量时间变化亦受到风速影响.由于养殖塘在整个养殖期间，除补充因蒸发而损耗的水分，需与周边自然水体有2~3次接触外，其他时间与外界水体基本没有交换[27].所以沉积物中产生的CH4在经过水体-大气的过程中，除了被水体氧化和排放进入大气库中而损耗，有相当一部分CH4会溶解于水体中而库存起来.随着养殖时间推移，这种库存量会大大增加，而大气库中CH4浓度在短期内变化又相对较小，故而会造成水—气界面CH4浓度梯度在养殖后期较其他养殖时期大.且薄边界层扩散模型法是根据水—气界面的气体交换取决于气体扩散速率和浓度梯度共同作用的原理而建立的[9-10].因此，除了风速，本研究认为不同时间水体溶解CH4浓度不同所造成的水—气界面CH4浓度梯度也是引起河口养殖塘水—气界面CH4扩散通量呈现上述时间变化特征的另一重要因素.这一结论亦可通过养殖塘水—气界面CH4扩散通量与水体溶解CH4浓度呈现显著正相关(P < 0.05或P < 0.01; 表 3)来证实.相比其他水体理化性质，养殖塘水—气界面CH4扩散通量与水体盐度的相关性表现得更好，并且达到显著负相关关系(P < 0.05或P < 0.01; 表 2).因此，除了风速和水体溶解CH4浓度，河口区养殖塘水—气界面CH4扩散通量的时间变化趋势亦受到水体盐度的调控.
3.3 河口区养殖塘水—气界面CH4扩散通量估算模型的不确定性分析与模型选择已有诸多相关研究采用不同模型对天然水域水—气界面间气体交换通量进行估算. Zappa等[54]采用W92和RC01模型公式同时估算了低风速条件下水—气界面间气体通量，并得到W92模型估算的通量要低于RC01模型的结论. Amouroux等[55]应用W92和LM86模型公式同时估算了黑海水—气界面CH4和N2O排放通量，认为W92模型估算的通量大致是LM86模型的1.8倍.高洁等[9]通过LM86、W92和RC01模型对北京市区北土城公园的小月河水—气界面CH4排放通量进行了估算，发现RC01模型估算的结果要明显高于模型LM86和模型W92.类似的研究也被Musenze等[6]、Xiao等[56]和李建鸿等[57]报道.本研究中，不同TBL模型估算出的河口养殖塘水—气界面CH4扩散通量也存在差异.相比之下，模型LM86估算出的通量最低，模型RC01估算出的通量最高，而模型Wan92、模型MY95与模型CW03估算出的通量处于前两种模型之间且彼此比较接近(图 5).具体而言，本研究用模型Wan92、MY95与CW03估算的CH4排放通量均大致是LM86模型的2~3倍，模型CC98和模型RC01估算的CH4排放通量大致分别是模型LM86的2~4倍和4~7倍.以上研究结果均可表明，模型估算出的水—气界面CH4扩散通量存在较大的不确定性.这种不确定性形成的原因是多方面的：首先，模型估算法是基于气体水—气界面扩散的过程半经验模型方法[57-58]，可能因对温度、风速、气压及水域大小等多种环境因素的影响把握不充分而使估计的气体交换速率产生较大偏差，这可能致使不同估算方法中有的高估实际通量，有的却低估实际通量[9]；其次，水—气界面CH4扩散通量的估算对气体传输速率kx较为敏感[12, 59]，而上述6种模型计算出的kx是基于风速函数估算得到，通常忽略了因辐射等外力作用诱发的水体对流混合的作用，进而也会给水—气界面CH4扩散通量的估算带来偏差[60-61]；再者，不同模型所研究的对象具有针对性，估算出来的结果仅能代表某个水体在特定风速、水深或水域面积时的情况，这样的实验环境尚不能很好地代表不同地区或不同气候、水文条件下的其他水体环境实际状况，倘若用不同模型来估算同一研究对象的水—气界面CH4扩散通量时也会引起模型间估算的结果存有较大的差异性.
本研究中涉及的6种参数化模型中，模型LM86是依据水中测定的SF6(六氟化硫)逸出速率和相应的风速得到不同风速条件下kx随Sc(水的动力粘度)和风速变化的扩散模型；模型Wan92是依据核试验释放的C14和自然C14向水体中的长期输入速率提出的由Sc和风速估算kx的扩散模型[9].这两种模型分别适用于受长期风速和短期或瞬间风速影响下的海洋水体环境的kx估算.模型CC98、模型MY95与模型CW03主要是源自于面积较大、水深较深的湖泊研究结果，常常用于受长期风速或短期风速影响下的大型湖泊及水库水体环境的kx估算.模型RC01是在研究不同河流、河口时提出的一个依赖于风速和Sc的kx估算模型.相比其他模型，模型RC01更适合用于水深较浅的水体环境kx的估算，并且该种模型适用于任意风速环境影响的水体.河口区养殖塘具有水深较浅，不同时段、不同季节及不同地区的风速具有高度变化的特征，即任意性.基于以上综合分析，本研究因此认为两个河口区养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量估算采用模型RC01更为适宜.
4 结论1) 6种模型估算结果均显示，两个河口区的养殖塘均表现为大气库CH4释放源，释放强度呈现10月 > 8月 > 6月的特征；养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx在两个河口之间差异性虽不显著，但CH4扩散通量在闽江河口显著高于九龙江河口.盐度、风速和水体溶解CH4浓度是影响河口区养殖塘水—气界面CH4扩散通量变化的重要因素.以上研究结果表明，采用参数化模型估算河口区养殖塘CH4排放通量时需要考虑时空异质性问题.
2) 6种模型估算出的河口养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量存在差异.鉴于河口区养殖塘较浅的水深和不确定的风速环境，模型RC01可能更适宜用于估算闽江河口和九龙江河口养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量.为获得精确估算河口区养殖塘水—气界面CH4气体传输速率kx及其扩散通量的模型，今后有必要深化开展该方面的研究工作，构建出更为适宜的参数化模型.
致谢: 感谢福建师范大学亚地理科学学院任鹏、杜威宁、张璟钰等同学在野外样品采集和室内分析中给予的帮助.
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