2019, Vol. 31 
(2: 中国科学院城市环境研究所城市环境与健康重点实验室, 厦门 361000)
(3: 中国科学院宁波城市环境观测研究站, 宁波 315830)
(2: Key Laboratory of Urban Environment and Health, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361000, P.R.China)
(3: Ningbo Urban Environment Observation and Research Station, Chinese Academy of Sciences, Ningbo 315830, P.R.China)
传统未城镇化地区河流氮、磷污染的来源主要为农业面源污染，包括农村生活废水的排放，对水生态系统的威胁有限.然而，近年来我国城市化率已由1980年的19.4 %增长到2012年的52.5 % [1].随着城镇化进程的加快推进，土地的利用类型分布正发生急剧变化.其中，建设用地所占比重逐渐上升，该过程中增加的城市面源污染和局部可能存在的点源污染产生的污染物进入河流，造成流域水体中的氮、磷等营养盐浓度增加，导致水体富营养化，对水生态系统健康产生严重威胁，由此带来了城镇水资源短缺和氮、磷污染问题[2-3].
氮、磷作为影响水体富营养化水平的主控因子，其浓度变化除了与流域自身的自净能力、内部生态系统有关外，还与流域空间分布特征[4]、季节变化、土地利用方式等外界因素有关，这些外界因素对流域内营养盐的输入、输出产生重要影响[5].氮、磷污染来源与土地利用类型具有密切关系，其定量关系及富营养化的修复与治理等已成为全球普遍关注的环境问题[6].对赣江、樟溪、芦江[7-9]等流域水体的研究表明，城镇建设用地是流域氮、磷污染的主要影响因素之一.我国长三角地区工业化程度高，人类活动强烈，对流域水污染的干扰较大，但长三角地区城镇小流域氮、磷的污染特征，富营养化水平评价以及土地利用结构与氮、磷污染关系的研究较为薄弱.
针对以上问题，本文选取长三角地区典型城镇流域——小浃江流域开展研究.小浃江流域地处长三角关键带的宁波市，其流域贯穿于小港街道商业区、规模化家具城及金属器械等制造建设区、部分农业区，土地利用方式较复杂.通过对其流域内水体进行采样分析，研究城镇流域水体氮、磷组成、含量及其分布特征，揭示其变化的关键驱动因子，以期为流域水体质量安全保障提供科学依据.
1 研究区域概况小浃江流域(29°46′~29°58′N，121°38′~121°46′E)处于宁波市小港镇境内，是宁波市中心城区最为重要的河流之一，其主河道长约28.4 km，宽30~50 m，正常水位3.35 m，流域汇水面积为53.2 km2，干流最终汇集至北部流入东海.流域周边有38个行政村和14个社区，人口15.4万，其中外来人口9.2万.周边企业总数为2117家，主要工业类型为机械制造、制笔文体、电线电缆、纺织服装4大类，有118家规模以上企业，上市企业4家，有国家级高新技术企业19家①.
① 数据来自浙江政务服务网. http://nbblxg.zjzwfw.gov.cn/col/col955032/index.html, 2017-10-18.
2 材料和方法 2.1 现场调查与样品采集综合考虑流域分布状况、土地利用类型和城镇化等因素，在上、中、下游共布设15个采样点(图 1).其中1#~6#采样点位于小浃江流域上游，7#~11#采样点位于流域中游，12#~15#采样点位于流域下游.流域上游主要流经山区，并有少量农业用地和林地；中游主要流经城市建成区，可能有居民生活源和工业污染源的输入，且以建设用地为主；下游流经区域主要为居民区和商业区，最终经浃水大闸入海. 1#采样点位于动物园附近，2#采样点周边为水库，有部分耕地和林地；3#采样点是以汽车等机械制造厂为主的工业区；4#、6#、9#、11#、15#采样点以居民区为主；5#采样点是以种植业为主的农业区；7#采样点是以电器制造及服饰加工为主的工业区；8#采样点是以器械加工为主的工业区；10#采样点是以金属加工为主的工业区；12#采样点是以牛奶厂、球类制造厂、电子制厂为主的工业区；13#采样点为小浃江公园，周边以生活区为主；14#采样点以商业区为主；其中15#采样点位于小浃江浃水大闸控制断面.利用GIS-MAP获取了流域内整体的空间分布，统计了采样点周边100 m缓冲区与汇水区域耕地、林地、水域、湿地和建设用地土地利用状况[10]，5种土地利用类型所占比例见图 2. 表 1列出了小浃江流域上中下游土地利用结构概况及计算的各采样点汇水区域面积.小浃江流域各类型土地面积分别为43.01、83.68、9.61、1.15和41.18 km2.
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图 1 小浃江采样点位置及土地利用类型分布 Fig.1 Location of sampling sites in the Xiaojia River Basin and land-use type |
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图 2 小浃江采样点100 m缓冲区(a)及各点汇水区域内(b))土地利用类型占比 Fig.2 The component ratio of land-use type for 100 m buffer area (a) and catchment area (b) of each sampling site in the Xiaojia River Basin |
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表 1 小浃江流域土地利用结构及汇水区域面积 Tab. 1 Land-use structures and catchment area in the Xiaojia River Basin |
采样现场采用多参数数字化分析仪(美国哈希，HQ40D)实时测定水体的温度、盐度、pH、溶解氧等理化指标.水样用4 L棕色样品瓶采集，置于低温环境保存，并立即运回实验室进行其他指标的分析.
参照《水和废水监测分析方法》[11]进行水质指标的测定：将水样用0.45 μm滤膜过滤，采用TOC仪(德国Elementar，Vario TOC)测定溶解性有机碳(DOC)浓度；采用流动注射分析仪(德国Seal，AA3)测定水体铵态氮(NH4+-N)、硝态氮(NO3--N)、亚硝态氮(NO2--N)浓度；未过滤的水样用于测定总磷(TP)、总氮(TN)、化学需氧量(COD)、总悬浮物(TSS)和叶绿素(Chl.a)浓度等. TN浓度采用过硫酸钾消解紫外分光光度法测定. TP浓度采用钼锑抗分光光度法测定；TSS浓度采用分光光度法(紫外，DR600)测定；叶绿素a浓度采用90 %的热乙醇浸提，分光光度法测定.
2.3 数据分析利用MATLAB R2014a对数据进行正态性检验和方差齐性检验，采用Kruskal-Wallis函数对数据进行显著性检验.利用SPSS 20.0及Origin 2017软件对水质指标进行统计与分析.采用Canoco 5进行趋势对应分析和冗余分析(RDA).对水质指标的等级评价参照国家《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002).采用对数型幂函数普适指数公式，综合营养指数(EI)评价营养程度[12]，其计算公式为：
| $ EI = 10.77 \times \mathop \sum \limits_{j = 1}^n {W_j}{\left( {\ln {x_j}} \right)^{1.1826}} $ | (1) |
式中，Wj为指标j的归一化权重值，本研究将各指标视作等权重；xj为指标j的“规范值”，其计算方法见文献[12].参照国内水体富营养化状态的5级分级标准进行评价，即：EI＜20为贫营养级，20 ≤ EI ＜39.42为中营养级，39.42 ≤ EI ＜61.29为富营养级，61.29 ≤ EI ＜76.28为重富营养级，76.28 ≤ EI ＜99.77为极富营养级[14].
3 结果与讨论 3.1 小浃江流域水质状况小浃江流域各采样点pH值为6.89±0.32，变化范围为6.20~7.87，大部分点位偏于弱碱性；流域TN含量较高，为6.17±2.40 mg/L，变化范围为1.61~12.86 mg/L；TP含量为0.20±0.14 mg/L，变化范围为0.02~0.74 mg/L，符合国家Ⅲ类水水质标准；而NH4+-N浓度(0.72±0.74 mg/L)符合国家Ⅲ类水水质标准，但低于NO3--N浓度均值(2.41±0.74 mg/L)(表 2).从各水质指标的变异系数看，NH4+-N、Chl.a、PO43--P均大于1，各样点具有空间异质性.与国内外同类研究相比较，小浃江流域水体NH4+-N浓度高于国内太子河流域[13]、苕溪流域[14]、芦江流域[9]、樟溪流域[8]以及美国的Massachusetts River[15]和Biscayne Bay[16]及印度的Gomti River[17]，是这些流域水体NH4+-N浓度均值的1.8~3.8倍，是处于城郊的樟溪流域的10倍.但小浃江流域水体NH4+-N浓度低于武进港流域[18]、流溪河流域[19]及马来西亚的Galing River[20]；小浃江流域水体NO2--N浓度与国内一些河流的差异不大，但相比国外的Massachusetts River、Biscayne Bay河流的浓度较低；小浃江流域水体NO3--N浓度与芦江流域、苕溪和太子河流域相近，但远高于樟溪流域、马来西亚的Galing River和印度的Gomti River，其浓度均值分别为后者的5.0、20.0和7.0倍.小浃江流域水体TN浓度均值高达6.17 mg/L，是国内外一些流域水体氮浓度的1.3~2.1倍；相比较芦江流域、武进港流域、流溪河流域、Galing River，小浃江流域水体TP浓度较低，但比国内苕溪流域、樟溪流域和太子河流域及国外的Massachusetts River、Biscayne Bay河流分别高出45 %、25 %和5 %，而较国外Massachusetts River、Biscayne Bay河流浓度则高出70 %和95 %.综上所述，与国内外同类研究相比，小浃江流域氮、磷浓度较高(表 3).
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表 2 小浃江流域水质状况(样本数n=30) Tab. 2 Water quality in the Xiaojia River Basin |
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表 3 国内外地表水中氮、磷营养盐平均浓度对比 Tab. 3 Comparison of average concentrations of nitrogen and phosphorus in the global surface waters |
空间分布上，小浃江流域中游各营养盐指标(NH4+-N、TN、TP、PO43--P、NO2--N)浓度要高于上游和下游，而NO3--N浓度在上游河段高于中下游.其中TN在中游的浓度分别是上游和下游的1.3和1.1倍；NH4+-N浓度在中游分别为上游和下游的4.0和1.8倍；TP浓度在中游则分别是上游和下游的1.8和1.2倍(图 3).
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图 3 小浃江流域水体氮、磷污染空间分布特征 Fig.3 Spatial distribution characteristics of nitrogen and phosphorus pollution in the Xiaojia River Basin |
大量研究表明，土地利用类型对流域水质有重要影响，例如珠江流域中种植业是氮、磷污染的主要来源，其次为城镇污水、养殖业及农村污水[21]；樟溪流域内的种植业是流域水体氮、磷浓度超标的主要原因[8]，其次是人类活动导致氮、磷污染负荷增加.小浃江上游河段的1#、2#采样点位于远郊区，周边主要为耕地与天然湿地，并分布有林地.一方面，林地对污染物有一定的净化吸收[22]，污染程度最轻，水质较为清洁，故氮、磷浓度较中下游低. 3#、4#、5#、6#点位周边存在部分建设用地，少量建设用地的存在使得相应区域存在人为污染来源，使个别点位氮、磷浓度超标，如5#点位NH4+-N浓度可达2.74 mg/L.小浃江流域中游主要位于近郊工业建设区，各采样点周边的土地利用类型以建设用地为主，占比为38 % ~81 %.受工业活动和城镇居民生活废水排水影响，氮、磷浓度较高，如7#点位处于城镇建设用地密集区，人口密度大，NH4+-N、TN浓度在所有点位中最高，分别为3.25和12.86 mg/L.小浃江流域下游河段位于小港街道居民区，各采样点除NO3--N外，均比中游低，考虑主要为生活源的影响.中下游河段水体污染成因与珠江流域水污染源特征分析具有相似性[23].总体而言，小浃江流域氮、磷的空间分布为：中游>下游>上游.在不同河段受不同程度污染源的影响，氮、磷浓度具有明显差异，中游河段水体污染最为严重.
3.3 氮、磷污染的季节变化从小浃江流域水体氮、磷的季节变化特征(图 4)来看，NH4+-N、NO2--N、NO3--N、TN、PO43--P浓度在冬季(12月)均高于夏季(6月).其中，冬季TN浓度显著高于夏季(P < 0.05)，是夏季的1.5倍. TP浓度在夏、冬两季差异不大，分别为0.23±0.16和0.17±0.11 mg/L，这与三峡库区汉丰湖TN、TP浓度冬季高于夏季的结果有所不同[24]，可能与小浃江流域夏季含磷污染物的输入增多有关.已有研究表明水体中的NH4+-N、NO3--N污染主要来自未处理或处理不完全的工业废水、生活污水以及有机垃圾和化肥施用，其中，最大来源是农业过量施用化肥[25].小浃江流域水体中NH4+-N、NO2--N、NO3--N、TN浓度在冬季均高于夏季的原因可能为：一方面，冬季处于休耕期，农业氮、磷污染源少，冬季小浃江流域水质可能主要受城镇化面源污染，周边存在的车辆加工制造业可能存在污水偷排或小港街道生活区及商业区的少量未纳管生活废水导致流域中NH4+-N、NO2--N等指标浓度升高.另一方面，冬季水温低，污染物自净消除能力低[18]；而夏季处于丰水期，雨量多，流域径流量大，对污染物具有稀释作用[26].
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图 4 小浃江流域水体氮、磷浓度的季节变化 Fig.4 Seasonal variation of nitrogen and phosphorus concentrations in the Xiaojia River Basin |
目前对湖泊和海洋的富营养化认识较早，而对小流域富营养化评判较少[27].为了解小浃江流域水质的整体状况，采用适用于湖泊、水库、河流的水体富营养化评价综合指数EI值进行评价[28].本研究选取Chl.a、TP、TN、COD、NH4+-N、NO2--N、NO3--N、DO、PO43--P、DOC共10个指标进行富营养化评价综合指数计算，结果见图 5.小浃江流域EI在16.30~33.29之间，处于“贫”营养级和“中”营养级之间.其中，上游河段EI值在16.30~29.91之间；中游河段EI值在29.66~33.29之间；下游河段EI值为28.98~30.83.富营养化程度表现为中游>下游>上游，这与氮、磷浓度空间分布具有一致性.
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图 5 小浃江流域水体富营养化综合评价指数 Fig.5 EI values in the Xiaojia River Basin |
大量研究表明，人类活动与土地利用密切相关，土地利用方式对水体氮、磷污染有重要影响.采用Spearman进行相关性分析，结果(表 4)表明，采样点100 m缓冲区建设用地面积占比与NH4+-N(R2=0.639，P < 0.05)、NO2--N (R2=0.591, P < 0.05)、TN (R2=0.674, P < 0.01)浓度呈显著正相关，而与DO浓度呈显著负相关(R2=-0.660, P < 0.01).建设用地主要包括城乡生活区、工业区、商业区等，城市面源污染和局部存在的偷排可能是影响流域中氮素污染的主要原因[18].本研究中建设用地面积占比与NO3--N、TP浓度没有显著相关性，表明其可能还与其他污染来源有关[18, 29-30].耕地面积占比与NH4+-N、NO2--N、TN、COD、Chl.a浓度呈显著负相关.一般而言，耕地是流域污染的来源之一[31].施用化肥中氮、磷可通过地表径流进入流域，导致氮、磷等营养物的浓度升高[32].本研究中小浃江水质污染与耕地面积占比呈负相关，其原因可能与周边耕地处于荒置状态，没有肥料的施用，进入流域氮、磷污染较低，且耕地面积占比较高，减少了建设用地占比，使污染物下降有关.这也进一步表明，小浃江污染来源主要为城镇区域的人类活动.湿地面积占比与DO浓度呈显著正相关(R2=0.528, P < 0.05)，可见湿地对流域水质具有显著的吸收净化作用，增加湿地面积可降低流域的污染程度.总体而言，小浃江氮、磷等指标变化主要与土地利用类型有紧密的关系，建设用地可能对流域污染产生重要影响.
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表 4 小浃江流域氮、磷浓度与采样点100 m缓冲区及汇水区域内土地利用类型面积占比的相关性分析 Tab. 4 Correlation between nitrogen, phosphorus concentrations and land-use type ratio for 100 m buffer area of sampling sites in the Xiaojia River Basin |
小浃江流域的土地利用类型由原来的以非建设用地为主(73 %)、建设用地为辅(27 %)，转变为建设用地增加近一倍.主要增加的用地类型为工业用地和商业用地，并有进一步扩大的趋势，导致城市面源污染增加，相应地氮、磷的输入也在不断增多[33].而根据近年小浃江区域污水处理总量分析，其处理规模已由最初的1万m3/d，扩容到目前的3万m3/d，近期将扩容至4万m3/d的规模.污水处理厂接收的废水量日益增多，处理后排放的水量也相应成倍增加.对TN的长期观测也表明，小浃江的TN浓度呈长期上升趋势，因此建设用地的增加对小浃江流域水质将造成一定的污染[10].
采样点汇水区域内土地利用类型与氮、磷水质指标之间的相关性与100 m缓冲区内土地利用类型与水质指标的相关性存在很大不同.汇水区域内建设用地和湿地面积占比与水质指标之间无显著相关性(P>0.05)；耕地面积占比与PO43--P浓度呈显著正相关(R2=0.598, P < 0.05)；林地面积占比与NH4+-N (R2=-0.594, P < 0.05)、NO2--N (R2=-0.736, P < 0.01)、TP (R2=-0.663, P < 0.01)、PO43--P (R2=-0.533, P < 0.05)、COD (R2=-0.659, P < 0.01)、Chl.a (R2=-0.531, P < 0.05)浓度呈显著负相关，与DO浓度呈显著正相关(R2=0.756, P < 0.01)(表 4).一般而言，林地对氮、磷具有吸收和拦截作用，能够减少地表径流中氮、磷输入至流域的量[34].因此，在汇水区域内，增加林地面积占比是减轻小浃江流域氮、磷污染的重要途径.
总体而言，在小浃江流域100 m范围内，控制建设用地规模和污染排放，是控制流域氮、磷污染主要途径.在汇水区域内，增加林地植被的面积对减少氮、磷污染具有重要意义.
3.5.2 水质指标与环境因子的冗余分析环境因子冗余分析(Redundancy Analysis，RDA)，是一种排序方法，将样点投射到两条排序轴构成的二维平面上，通过样点的散集形态、在象限的分布等来反映研究区的特点.通过RDA分析(表 5)可知，第1轴与第2轴特征值分别为0.76和0.01，水质指标与环境因子相关系数分别为0.91和0.58，所有典范轴的显著性检验(P < 0.01)达到显著水平，这说明4种环境因子可以解释水质指标的大部分变化特征.
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表 5 小浃江流域水质指标与环境因子的RDA分析结果* Tab. 5 Results of RDA analysis for water quality and environmental factors in the Xiaojia River Basin |
RDA表明，温度和pH位于第1象限，其他大部分水质指标(氮、磷等)均在第2象限(图 6).已有研究表明，环境因素中的建设用地对各水质参数变化具有很高的解释度[19]，本研究结果符合上述特征.环境因子中的建设用地面积占比位于第2象限，与TN、NH4+-N、NO2--N等营养盐浓度呈正相关，与DO浓度呈显著负相关.耕地面积占比则位于第4象限，与NH4+-N、NO2--N、TN、COD等指标呈负相关；DO浓度与湿地面积占比呈显著正相关.利用RDA线性模型进行冗余分析得到的结果与Spearman相关性研究结果(表 4)具有一致性.已有研究发现耕地对水质的影响具有不确定性[15, 35]，农业活动中，农药、化肥随地表径流汇入流域会使水体营养盐浓度增加，但小浃江耕地处于休耕状态，地表植被对污染物具有一定的吸附、拦截作用，会对水质呈现一定程度的负效应.
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图 6 小浃江流域水质与环境因子的RDA排序图 Fig.6 RDA for water quality factors and environmental factors in the Xiaojia River Basin |
根据《宁波市“污水零直排区”建设工作实施意见》，工业和城市生活废水都需纳入污水处理厂处理后方可排放.近年在环保执法中也发现一些企业存在偷排和漏排现象.对于农村生活废水，宁波市小港镇部分村已实现污水村级污水处理设施处理，但并未100 %覆盖全体村落.随着农村生活人口的减少，总体来看，农业生活污水向流域排放的量总体上来看是逐年减少的.
考虑到宁波市大部分城市生活污水与工业废水已经截污纳管，输入污水处理厂进行处理后再排放，小浃江的污染来源可能是由城市面源污染造成的；根据宁波市城区的地表径流观测数据，TN、TP浓度分别为4~17和0.09~2.10 mg/L[36]，而一般农田的地表径流TN和TP浓度范围分别为1.4~1.5和0.2~0.9 mg/L[37].城市地表径流对流域TN、TP等指标的污染负荷大于农田地表径流.另一方面，采样点周边可能存在的少量工厂偷排造成的点源污染，进入流域，造成流域水体营养盐浓度超标[29]，并且污水处理厂处理后的水对流域水质也可能产生一定影响[37].
4 结论1) 小浃江流域内氮、磷污染超标，以氮污染最为严重，流域TN浓度为6.17±2.40 mg/L，TP浓度为0.20±0.14 mg/L，NH4+-N浓度为0.72±0.74 mg/L.
2) 小浃江流域氮、磷营养盐具有明显的空间分布，以中游为污染最严重的区域；小浃江流域TN浓度在不同季节波动较大，且TN浓度在冬季与夏季存在显著差异(P < 0.05)，而TP浓度的波动较平稳.
3) 相关性分析表明，100 m缓冲区内建设用地面积占比是影响小浃江水质变化的主要影响因素，建设用地中面源污染及局部可能存在的点源污染是小浃江流域氮、磷污染的主要来源.因此，100 m缓冲区内控制建设用地的规模和污染排放是控制流域氮、磷污染的主要途径.在汇水区域内，林地对减轻水质污染具有重要作用，增加林地植被的面积，对减少氮、磷污染具有重要意义. RDA冗余分析表明，在100 m缓冲区建设用地面积占比对TN、NH4+-N、NO2--N浓度等指标具有重要影响.
致谢: 感谢中国科学院城市环境研究所徐耀阳研究员在论文写作中给予的帮助和指导.
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