2019, Vol. 31 
(2: 青海省盐湖地质与环境重点实验室, 西宁 810008)
(3: 中国科学院大学, 北京 100049)
(2: Qinghai Provincial Key Laboratory of Geology and Environment of Salt Lakes, Xining 810008, P. R. China)
(3: University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China)
河流与地下水的转化是流域水循环研究的关键环节[1].查明地表水与地下水的转化关系，对建立流域水循环模式，研究水资源的形成、演化，揭示水循环机理，实现流域水资源高效利用，维持河流生态系统等具有重要的理论和现实意义[2].盐湖是湖泊演化的晚期阶段，它广泛分布于极端干旱区，盐湖区水资源极其匮乏，且分布十分不均匀.近年来，盐湖资源大规模开发利用过程中对淡水和卤水资源的需求量不断增加，导致盐湖区水-盐均衡被破坏[3-4].这些问题的产生，归根结底是没有弄清楚盐湖盆地水循环的机理，没有定量地认识到地表水和地下水对盐湖的水量补给，以及没有掌握补给水量与盐类矿物形成所需水量之间的均衡关系，从而造成盐湖资源严重浪费和高值元素(Li、B、U等)严重流失[5-6].因此，上述问题在盐湖资源大规模开发利用过程中亟待解决.
基于此，我们选取柴达木盆地西北部的尕斯库勒盐湖为例，该盐湖具有开发强度低、人为干扰较小、卤水中富铀等特点，对研究盐湖盆地地表水-地下水之间的转化关系具有代表性.在过去的研究中针对盐湖区水循环的研究鲜有报道，也没有引起重视.近年来，学者们开始认识到水循环对盐湖成盐成矿具有十分重要的影响，并尝试在察尔汗盐湖、东-西台吉乃尔盐湖区开展水循环研究[7-8].我们在尕斯库勒盐湖区初步识别了地表水和地下水之间的水力联系[9]，以及铀的来源和迁移富集规律[10-12].但上述成果没有定量地研究区域水循环的补给转化关系，也没有定量地研究有益组分的补给通量.因此，本文利用传统的水化学法结合B同位素技术，定量地查明盐湖盆地地表水-地下水的转化关系，估算二者对盐湖卤水的补给量，在此基础上估算铀的补给通量.本研究为盐湖区水资源的高效利用和水盐均衡理论提供科学依据，同时为进一步圈定铀矿靶区提供技术支持.
1 研究区水文地质尕斯库勒盐湖盆地位于柴达木盆地西北部，盆地北部为阿尔金山，最高海拔为4790 m，南为祁漫塔格山，海拔为4000~4500 m，东北部为油砂山，海拔为3200~3600 m，尕斯库勒盐湖位于盆地的中央低洼地带，海拔为2860 m.盆地内主要的常年性河流为上游的库拉木勒克萨伊河(KLMH)和阿特阿特坎河(ATKH)，两条河流在出山口转入地下，并在中游溢出地表形成泉集河(ALEH河)，最终直接汇入尕斯库勒盐湖.盆地内气候类型从上游至下游具有明显的分带特征，上游为高寒山区，年均气温0℃以下，年降水量300mm左右；中游和下游盛行西北风，最大风速23.3 m/s，年平均气温1.53℃，最高月平均气温13.3℃(7-8月)，最低月平均气温-12.1℃(1月)，日温差高达29~32℃.中游和下游属于极端干旱区，年降水量分别为137.1、55.3 mm/a；年蒸发量分别为1208.5、2856.9 mm/a[13].
盆地属于典型的山间地貌类型，从上游至下游总体上可分为侵蚀构造中高山、剥蚀构造中低山、冲洪积平原、冲湖积平原.受新构造运动的控制，河流中游至下游沉积了巨厚的第四系碎屑-含盐系沉积物.研究区出露的古生界岩层分布于阿尔金山及祁漫塔格山，岩性以花岗岩、花岗闪长岩等超基性岩为主；中生界地层出露于阿尔金山南坡，岩性以砾岩、砂岩、页岩为主；新生界地层主要分布于冲积扇前平原及盐湖矿区东北部的褶皱构造带，岩性为粉砂岩、泥岩、石盐、石膏等[14].
盆地内地下水类型为松散岩类孔隙潜水和松散岩类孔隙承压水[13].高山区主要为基岩裂隙水，在祁漫塔格山前和ALEH河两侧的河漫滩主要为松散岩类孔隙潜水(淡水)，为地下水富水区.尕斯库勒湖积平原以西地带，由于地形坡度逐渐减小，水动力条件由强变弱，地下水类型逐渐过渡为承压水；湖积平原以东地带，主要赋存化学岩类晶间卤水.潜晶间卤水水位埋深浅，富水性强；晶间承压卤水水位埋深在10~20 m.
2 研究方法在2015年5-6月，沿着KLMH流域开展野外调查和采样工作，共采集地表水样31组：其中河流上游段(图 1a)采集KLMH水样10组、ATKH水样4组，河流上游段未采集地下水样品；河流中游段(图 1b)采集ALEH水样3组、溪水4组；河流下游-尾闾盐湖段(图 1b)采集湖表卤水10组；整个流域中采集浅层(潜水)地下水样23组：包括中游段泉水10组、井水2组；采集下游段晶间卤水11组，采样点分布如图 1所示.利用多功能水质参数仪YSI(Professional Plus 6050000，USA)现场原位测定水体的pH和总溶解固体(TDS)浓度.样品均在现场过0.45 mm的滤膜，然后置于清洗干净的500 ml聚乙烯采样瓶中，并尽量保证水样装满采样瓶，防止瓶内产生气泡.在测定U元素的样品中加入优级纯硝酸使水样的pH值小于2，然后用胶带密封并尽快运往室内实验室进行常量元素和同位素组成分析.
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图 1 尕斯库勒盐湖位置及采样点 Fig.1 Location and water sampling sites of the Gas Hure Salt Lake Basin |
常量元素和B同位素的测定在中国科学院青海盐湖研究所盐湖化学分析测试中心完成.利用ICP-OES(IRIS Intrepid II XSP，Thermo Elemental，Madison，WI，USA)(error < ±1 %)测定Ca2+，Mg2+，Na+，K+，B3+浓度；利用离子色谱(Dionex 120，Dionex，Sunnyvale，CA，USA)(error < ±5 %)测定SO42-和Cl-浓度；利用盐酸滴定法测定HCO3-和CO32-浓度(error < ±1 %)；采用ICP-MS(PerkinElmer ELAN DRC-Ⅱ)(error < ±5 %)测定U浓度；采用TIMS(NIST SRM 951)(error < ±0.3 ‰)对部分水样测定B同位素.测试结果如表 1所示.
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表 1 尕斯库勒盐湖盆地水体的水化学和同位素统计结果 Tab. 1 Statistical values for the chemical and boron isotopic compositions of water samples collected in the Gas Hure Salt Lake Basin |
在河流上游，地表水的pH变化范围为8.01~8.93，平均值为8.29，为弱碱性水体；TDS浓度变化范围为0.33~1.05 g/L，平均值为0.50 g/L；在河流中游，地表水和地下水的pH变化范围分别为8.10~8.40、7.80~8.30，平均值分别为8.26和8.13，为弱碱性水体；TDS浓度变化范围分别为0.84~14.85、0.30~6.49 g/L，平均值分别为3.52、1.67 g/L，均为咸水；在河流下游-尾闾湖段，湖表卤水和晶间卤水的pH变化范围分别为7.70~7.80、6.20~7.80，平均值分别为7.76、7.21，呈中性或弱碱性；TDS浓度变化范围为228.11~243.51、126.38~397.61 g/L，平均值分别为236.45、319.08 g/L，为高矿化度卤水.
水化学分析结果表明(表 1，图 2)：河流上游地表水中阳离子以Ca2+和Na+为主，占TZ+的74 %；阴离子以HCO3-和Cl-为主，占TZ-的73 %，水化学类型为HCO3·Cl-Na·Ca型.中游地表水中阳离子以Na+为主，占TZ+的60 %以上；阴离子以HCO3-和Cl-为主，二者占TZ-的70 %以上，地表水的水化学类型呈HCO3·Cl-Na型.中游地下水中阳离子以Na+为主，其离子浓度大于TZ+的50 %；阴离子以HCO3-和SO42-为主，二者离子浓度大于TZ-的60 %，地下水的水化学类型为HCO3·SO4-Na.尾闾盐湖段湖表卤水中阳离子以Na+为主，占TZ+的76 %；阴离子以Cl-占优势，占TZ-的70 %，水化学类型呈Cl-Na型.晶间卤水中阳离子以Na+和Mg2+为主，占TZ+的94 %，阴离子以Cl-占优势，占TZ-的86 %，水化学类型为Cl-Na·Mg型.
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图 2 尕斯库勒盐湖盆地地表水与地下水Piper图 Fig.2 Piper diagram of surface water and groundwater of the Gas Hure Salt Lake Basin |
水体中B浓度与δ11B组成表明：上游地表水中B浓度范围为0.02~0.43 mg/L，均值为0.13 mg/L；δ11B组成范围为6.23 ‰ ~8.03 ‰，均值为7.30 ‰.中游地表水中B浓度范围为0.33~3.49 mg/L，均值为1.01 mg/L；δ11B组成范围为15.85 ‰ ~17.14 ‰，均值为16.50 ‰.中游地下水中B浓度范围为0.14~2.27 mg/L，均值为0.75 mg/L；δ11B组成范围为8.05 ‰ ~9.56 ‰，均值为9.08 ‰.尾闾盐湖段湖表卤水中B浓度范围为22.29~24.22 mg/L，均值为23.46 mg/L；δ11B值变化范围为21.30 ‰ ~22.50 ‰，均值为21.78 ‰；晶间卤水中B浓度变化范围为4.64~45.83 mg/L，均值为34.10 mg/L；δ11B值变化范围为23.80 ‰ ~34.89 ‰，均值为29.70 ‰.
4 讨论 4.1 盆地内地表水与地下水交换的水化学证据在盆地内，上游河流水体的水化学参数无明显变化，在出山口附近地表水与地下水发生明显的交换，故重点对出山口至盐湖区进行分析.在河流中游，地表水和地下水的pH值与上游水体的pH值相近，呈弱碱性；在尾闾盐湖段，由于蒸发浓缩作用较为明显，晶间卤水的pH值从中性逐渐减小，特别是远离盐湖卤水的采样点(GJJ15-7、GJJ15-8、GJJ15-9)的pH值呈弱酸性，而湖表卤水的pH值较为稳定，无明显变化，呈中性(图 3a).
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图 3 尕斯库勒盐湖盆地地表水和地下水的pH、TDS浓度变化 Fig.3 Variation of pH and TDS concentration of surface water and groundwater in the Gas Hure Salt Lake Basin |
从盆地水体的TDS浓度来看(图 3b)，上游河水和中游出山口泉水呈低TDS特征，表明上游和中游水体具有强烈的水交换.我们在野外也观察到，出山口附近即使含有芒硝等盐类矿物覆盖，但水体的TDS浓度较低，显示微咸水.在尾闾盐湖段，湖表卤水和晶间卤水的蒸发浓缩作用使水体的TDS浓度急剧增大，但湖表卤水接受其他水体补给作用，其TDS浓度低于晶间卤水.
盆地水体的水化学离子浓度的变化如图 4所示.河流上游至中游，地表水和地下水中离子浓度很低且较为稳定，反映地表水和地下水的交换较强；在尾闾盐湖段，湖表卤水的离子浓度变化较为稳定，晶间卤水的离子浓度波动较大，并且与湖表卤水的变化曲线相交，特别是HCO3-浓度和Na+浓度.研究表明，这些离子来源于高山区和第三系出露的含盐地层的淋滤作用[11]，如果湖表卤水中具有较高的HCO3-浓度和较低的Na+浓度，说明有其他淡水的补给.从图 4(c，e)中可以看出，在靠近湖表卤水的晶间卤水(GJJ15-1、GJJ15-2、GJJ15-3)和位于干盐滩南部的晶间卤水(GJJ15-8、GJJ15-9)中HCO3-浓度高于湖表卤水的浓度，但GJJ15-8、GJJ15-9水体中Na+浓度却较低，有利地证明了干盐滩南部晶间卤水接受淡水侧向径流补给.
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图 4 尕斯库勒盐湖盆地地表水和地下水的离子浓度变化与B同位素组成 Fig.4 Variation of elements concentration and boron isotopic values of surface water and groundwater in the Gas Hure Salt Lake Basin |
从离子浓度变化趋势不难发现，尾闾盐湖段水体中离子浓度分异明显.研究表明[15]，在同一均匀的晶间卤水层中，当有浅层侧向淡水补给时，由于盐层溶解、固液相转化，卤水的化学组分将发生明显的分异；而单纯的蒸发浓缩作用，不会造成明显的分异作用.我们发现湖表卤水中除了Ca2+和SO42-浓度大于晶间卤水的浓度之外(图 4 a，g)，其余离子如K+、Mg2+、Cl-浓度均变小，这种现象说明除了具有分异作用外，晶间卤水与深部富Ca2+水体之间还发生了掺杂作用，而在研究区内广泛发育的断裂构造很有可能是深部循环水越流补给的通道[15].富Ca2+、贫SO42-的深循环水与晶间卤水混合后，由于石膏的优先析出，导致晶间卤水中Ca2+和SO42-浓度较湖表卤水降低.另一方面，离子浓度变化特征显示，从盐沼带至干盐滩，蒸发浓缩和化学沉积分异作用使晶间卤水中Mg2+、K+、Cl-浓度大于湖表卤水的浓度(图 4 b，d，f)，而SO42-呈下降趋势.五元体系相图(K+、Na+、Mg2+、Cl-、SO42--H2O)研究表明[15]，湖表卤水和晶间潜卤水组成大部分落在泻利盐相区，部分晶间潜卤水组成落在光卤石相区，与上述结果相吻合.另外，晶间卤水(GJJ15-8、GJJ15-9)受侧向补给，在重力分异作用下将下部较淡的水体挤到上部, 可能促进了固相中矿物的溶解，从而造成GJJ15-8、GJJ15-9水体中Mg2+、K+、Cl-浓度高于其他晶间卤水样品.
4.2 盆地内地表水与地下水交换的B同位素证据由于B没有价态变化，B同位素可视为保守示踪剂，在源识别上具有独到之处，往往被用来判别海水入侵、污染源和水体交换程度等[16].
B同位素在含水介质中的分馏效应与B元素在水溶液中的分子团、溶液的pH和含水介质有关. B在水溶液中主要以分子团B(OH)30和阴离子B(OH)4-形式存在，而B(OH)30和B(OH)4-在溶液中的分配比例受溶液酸碱度所控制，在低pH值时(< 7)，B主要以B(OH)30形式存在；高pH值时(>10)，主要以B(OH)4-形式存在，而11B相对富集在B(OH)30中并保留在溶液中，10B相对富集在B(OH)4-中并易进入沉积相中[17].在KLMH流域，上、中游地表水和地下水具有低B浓度和低B同位素组成特征，而在尾闾盐湖段水体中具有高B浓度和高B同位素组成(图 4h).研究表明，尾闾盐湖段自280 ka以来经历相对湿润-干旱的气候波动和演化，沉积物在物性上具有明显差异，前者以黏土、碎屑沉积为主，后者以盐类化学沉积为主[18].黏土吸附作用下B同位素会产生比较强烈的分馏作用，黏土优先吸附10B，从而使水体中富集11B，δ11B增大[17].
从图 4h也发现，在KLMH流域中游地下水的δ11B值(9.08 ‰)低于地表水(16.50 ‰)，并且与上游河流水体的δ11B值(7.30 ‰)相近，说明出山口附近地下水(泉)来源于上游河流水体.在尾闾盐湖段(图 4h)，晶间卤水的δ11B值(29.70 ‰)大于湖表卤水的δ11B值(21.78 ‰)，并且晶间卤水的B3+浓度(34.10 mg/L)大于湖表卤水的B3+浓度(23.46 mg/L)，说明在通常情况下，尾闾盐湖段卤水中B3+浓度与B同位素组成呈正相关.然而，晶间卤水GJJ15-7中具有较高的B同位素值(34.49 ‰)、较低的B3+浓度值(20.94 mg/L)和较低的B/Cl(1.07×10-4)，结合GJJ15-7中富Ca2+、贫SO42-的特征，显示了GJJ15-7明显具有深源特征.
4.3 地表水-地下水定量转化关系虽然B同位素的分馏受较多因素控制[19]，但B同位素仍然可以作为不同水体端元的常用识别手段[20-21]，在盐湖卤水补给端元的识别中也有较多的研究[22-23].因此，利用水体混合端元模型[16](公式(1)，(2))估算了KLMH流域地表水与地下水之间的定量转化.
| $ {f_{\rm{s}}} = \frac{{{{\rm{ \mathsf{ δ} }}_{\rm{M}}} - {{\rm{ \mathsf{ δ} }}_{\rm{g}}}}}{{{{\rm{ \mathsf{ δ} }}_{\rm{s}}} - {{\rm{ \mathsf{ δ} }}_{\rm{g}}}}} $ | (1) |
| $ f_{\mathrm{g}}=1-f_{\mathrm{s}} $ | (2) |
式中, δM为混合水同位素组成(‰), δs为地表水的同位素组成(‰), δg为地下水的同位素组成(‰), fs为混合水(盐湖卤水)中地表水所占的比例(%), fg为混合水中地下水所占的比例(%).
由流域水化学和同位素特征可以看出，上游段KLMH河水和ATKH河水通过地表径流，混合后在出山口转入地下并在流域中游段出露地表，表明流域上游段地表水完全转入地下.
在中游，地下水(取GJ-1, δg=8.05 ‰)接受上游地表水(取KLMH15-1~KLMH15-10的均值，δs=6.97 ‰)和侧向径流(取Q15-1~Q15-6的均值，δM=9.33 ‰)补给，地表水和侧向径流补给地下水的比例分别占48.8 %和51.2 %；根据监测资料[13]，KLMH与ATKH的年均流量分别为1.22×108、9.93×107 m3/a, 由此推断侧向径流补给年均流量为1.13×108 m3/a，进一步计算出ALEH的年径流补给量为1.08×108 m3/a, 与监测数据(1.18× 108 m3/a)[13]基本吻合, 说明上述分析结果可靠.
尾闾盐湖段卤水(取GHSL15-2，4，7，9和GJJ15-2，4的均值，δM=22.75 ‰)为端元A水体(包括地表水(取ALEH-1，δs=17.14 ‰和地下水侧向补给，取δg=9.33 ‰，二者均值为13.23 ‰)和端元B-深源流体(取GJJ-7的值，δg=34.49 ‰)的混合，端元A和B的补给分别占55.2 %和44.8 %，这一结果与叶传永利用234U/238U比值估算的深部来源的补给贡献值(10.4 %)差别较大[24].出现这种差别，主要是与深部水体采样点数量偏少有关，还可能与尾闾盐湖段沉积物的吸附造成B同位素较大分馏有关.因此，在尾闾盐湖段利用B同位素估算端元混合比及其年补给量是不可靠的.盆地内地表水和地下水转化示意如图 5所示.
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表 2 尕斯库勒盐湖盆地地表水和地下水之间的转化量 Tab. 2 Exchange quantify between surface water and groundwater in Gas Hure Salt Lake Basin |
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图 5 尕斯库勒盐湖盆地地表水-地下水转化示意图 Fig.5 The map of surface water and groundwater exchange of the Gas Hure Salt Lake Basin |
水体作为一种重要的地质营力，在元素迁移富集或成盐成矿过程中扮演着重要角色.通过上述地表水-地下水的定量转化关系，结合流域内地表水和地下水中铀浓度大小，利用公式(3)估算流域中常年性河流对铀的补给通量(表 3).
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表 3 库拉木勒克萨伊河流域地表水和地下水对铀的补给量 Tab. 3 Uranium quantify by surface water and groundwater recharge of Kulamuleksay River |
| $ T_{\mathrm{U}}=Q \cdot C_{\mathrm{U}} \cdot t $ | (3) |
式中，TU为铀的补给量(t)，Q为河流年平均流量(m3/a)，CU为河流水体的平均铀浓度(mg/L)，t为持续补给时间(a).
年代学的研究表明[25-26]，ATKH河流一级阶地为6.84±0.44 ka，二级阶地为12.58±0.87 ka，鸭子泉河(OSL测年)(为KLMH河流的一小支流，采样期间该河流干涸)一级阶地为5.7±1.34 ka，二级阶地为10.4±1.58 ka，而柴达木盆地盐湖区一级阶地形成年代(OSL测年)为7.5±0.5 ka，二级阶地为9.9±1.7 ka，说明全新世早期昆仑山地区的气候、构造与这些地区地貌的形成作用具有同步性[26].由此可以判断，至少在5.7 ka以来研究区河流系统与湖泊系统的地貌格局没有重大的变化.假设从5.7 ka开始，上游水体对铀运移并最终在盐湖内得到富集，则可推断上游水体对铀的持续补给量为8.22×103 t.假设在水力运移过程中由于吸附等原因铀的损失量为50 % [5]，最终盐湖卤水中铀的总补给量为4.11×103 t，已具备中等规模的铀矿床，极具开发利用价值.但从目前的储量来看(小于500 t)，尕斯库勒盐湖卤水中并无如此规模的铀矿床，推断在中游地表水-地下水交换过程中由于含水层环境的变化，或铀与不同界面之间发生复杂的生物地球化学作用导致沉积了较大规模的铀矿床.这一点我们从流域沉积物中铀浓度也发现，除了流域上游的富铀岩石(花岗岩)中铀含量(3.32~7.26 μg/g)较高之外，中游和祁漫塔格山前的局部黏土沉积物和局部还原带中铀浓度(2.35~8.78 μg/g)也很高[10]，说明铀在迁移过程中在此地段发生富集，具有很好的找矿意义.
5 结论通过传统的水化学法结合B同位素技术识别了尕斯库勒盐湖盆地内地表水和地下水之间的定量转化关系，并推断了铀的补给通量，得出以下结论：
1) 河流上游至下游地表水化学类型分别为HCO3·Cl-Na·Ca型、HCO3·Cl-Na型、Cl-Na型；地下水化学类型分别为HCO3·SO4-Na型和Cl-Na·Mg型，离子浓度的这种分异现象受蒸发浓缩、重力分异和掺杂作用的控制.
2) 盆地内地表水与地下水之间发生了两次交换，中游地下水以泉的形式补给地表水，地表水入渗补给地下水；在尾闾盐湖段，ALEH河水通过地表径流补给盐湖，深部水体补给盐湖卤水.其中，上游水体对地下水的补给率为51.2 %，年均补给量为1.13×108 m3/a；上游水体对地表水的补给率为48.8 %，年均补给量为1.08×108 m3/a.中游地表水和侧向补给盐湖卤水的补给率占55.2 %；深部水体补给盐湖卤水的补给率占44.8 %.
3) 至少从5.7 ka以来，上游河流对铀的补给通量为4.11×103 t.在湖积平原黏土沉积带或祁漫塔格山前局部还原带可能赋存较大规模的铀矿床.
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