2019, Vol. 31 
(2: 青海师范大学生命与地理科学研究院, 西宁 810000)
(3: 中国科学院青海盐湖研究所, 西宁 810000)
(4: 青藏高原地表过程与生态保育教育部重点实验室, 西宁 810000)
(5: 核资源与环境国家重点实验室, 东华理工大学, 南昌 330013)
(2: Institute of Life and Geographical Science, Qinghai Normal University, Xining 810000, P. R. China)
(3: Qinghai Institute of Salt Lakes, Chinese Academy of Sciences, Xining 810000, P. R. China)
(4: MOE Key Laboratory of Tibetan Plateau Land Surface Processes and Ecological Conservation, Xining 810000, P. R. China)
(5: State Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment, East China University of Technology, Nanchang 330013, P. R. China)
223, 224, 226, 228Ra作为天然放射性同位素, 主要由铀系和钍系衰变产生.由于镭同位素的半颗粒活性, 在淡水环境中Ra表现为颗粒物活性, 而在咸水环境中, 可以与其他电荷和半径相似的离子竞争而从颗粒物中解析进入水体[1-3]. 223Ra和224Ra半衰期分别是11.4和3.66 d, 分别为研究10~50和1~10 d的近岸海域水体循环与混合的理想示踪剂[4-7]. 1996年Moore在美国东海岸推测水体中226Ra存在着一重要输入源为海底地下水排放(submarine groundwater discharge，SGD)[8], 并由此拉开了镭同位素示踪技术对SGD研究的序幕.在海湾、河口、沼泽以及泻湖等环境中应用镭同位素成为评价SGD最常用的地球化学示踪剂[9-14].
青海湖位于青藏高原东北缘, 是我国最大的内陆封闭性咸水湖, 为青藏高原的重要组成部分, 它是维系青藏高原东北部生态安全的重要水体, 同时也是控制西部荒漠化向东蔓延的天然屏障[15], 是我国西北干旱区、西南高寒区和东部季风区的交汇区域, 对气候变化异常敏感[16], 因此针对青海湖及其流域的研究具有非常重要的科学价值和实际意义.近些年由于全球气候和人类活动变化, 使青海湖流域水位和水质存在一系列的问题[17-18], 因而已有报道通过水量平衡模型针对青海湖以及子湖尕海、耳海进行了大量研究, 包括对降水量、蒸发量、地表径流、地下径流、融雪、冰川融水等因子的比较研究, 分别估算了青海湖的降水量、蒸发量、地表径流量来评估青海湖地下水的输入量, 并进而解释了青海湖水位的盈亏状况以及预测未来水位的变化[19-21].然而这种结果得到的地下水排放通量较为粗略, 不能详细地获得地下水排放通量及对湖泊生物地球化学过程的影响.沙占江等分别利用226Ra、228Ra和223Ra、224Ra计算获得了青海湖子湖尕海的地下水排放通量[22-23], Kong等应用镭同位素示踪方法对青海湖西北岸的水域进行了生物地球化学过程方面的研究[24-26], 但针对青海湖湖区地下水排放的示踪研究尚未有更多研究资料.因此本文尝试对青海湖泉湾的河流水、地下水、湖水中的223Ra和224Ra分布进行分析来计算相应湖区的地下水排放通量, 从而深入了解青海湖湖泊生物地球化学进程.
1 区域地质背景青海湖(36°32′~37°15′N, 99°36′~100°16′E)位于南祁连早古生代裂陷槽、青海南山晚古生代-中生代复合裂陷槽和中祁连地块这3个构造单元的交汇部位, 区内主要有三条大的断裂带[27].自中中新世开始随新构造运动的作用青海湖的形成演化经历了四个主要时期, 分别为构造洼地、地堑、河湖并存以及全盛期, 而随着气候变化青海湖多次发生波动性退缩, 青海湖现代湖泊演变规律是受新构造运动及气候因素综合作用的影响[28-29].青海湖是中国最大的内陆湖泊, 也是中国最大的咸水湖, 面积达4351.50 km2, 环湖周长360 km, 湖面东西长、南北窄.青海湖湖水平均深约19 m多, 青海湖湖水补给来源主要是河水, 其次是湖底的泉水和降水.湖周大小河流有70余条, 呈明显的不对称分布.布哈河是流入湖中最大的一条河, 年径流量11.2亿m3, 占入湖径流60 %.青海湖每年获得径流补给主要是布哈河、沙柳河、泉吉河和哈尔盖河, 这4条大河的年径流量达16.12亿m3, 占入湖径流量的86 %, 河流径流年内分配不均, 6-9月径流量约占全年径流量的75 %以上.青海湖具有高原大陆性气候, 年均温在1.1~0.3℃之间, 年均降雨量在319~395 mm之间, 降雨主要集中在6-9月, 约占全年降雨量的80 %.青海湖泉湾位于青海湖西部, 为一U型湖湾, 湖湾面积约246.998 km2, 湖湾平均水深约12 m, 湖湾有布哈河注入.
2 实验方法样品于2014年采自青海湖西北岸, 总计26个.湖水样品23个(图 1), 其中包括16个表层水体样品和7个垂向深度的样品, 表层水体样品采自距离湖面1 m的深度位置, 垂向深度样品采自距湖面6~18 m的不同深度位置.此外采集了2个地下水样品和2个河水样品, 河水样品从入湖口开始沿河流间隔1~2 km采取.每个样点采集水量50 L, 样品数据见表 1和表 2.
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图 1 2014年青海湖泉湾采样位置 Fig.1 Sampling location of Quanwan Bay in Lake Qinghai in 2014 |
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表 1 湖水、河水和地下水镭活度及各种参数 Tab. 1 Ra activities and different parameters in lake, river and groundwater |
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表 2 不同深度的湖水镭活度 Tab. 2 Ra activities of lake water in different depths |
现场使用便携式多参数水质分析仪(型号EC300；美国YSI生产)通过电导法测定获取每个样点的盐度、pH值、溶解氧(DO)、温度等参数, 之后将采集的水样通过锰纤维单柱富集法进行富集[30], 富集柱装填15 g锰纤维, 在富集柱前面接入1 μm的过滤桶, 富集时, 水流速控制在450~550 ml/min, 后将锰纤维的含水率控制在1.5[31], 并通过RaDeCC进行223Ra和224Ra的比活度测试, 该仪器为美国Scientific Computer Instruments公司生产的四通道同步延时计数器.
3 结果与讨论湖水、地下水和河水的223 Ra和224 Ra活度结果见表 1和表 2, 地下水Ra活度最高, 其次为湖水Ra活度, 表层湖水的Ra活度整体略高于河水Ra活度(图 2), 且湖水Ra活度分布区间较大, 其中Q2点(d=0.2 km)的223Ra和224Ra活度比值最高为88, 223Ra和224Ra活度分别为0.005和0.44 dpm/100 L.
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图 2 不同端元水体中的223Ra和224Ra活度对比 Fig.2 Comparison of 223Ra and 224Ra activities in different end-element waters |
泉湾区域镭的源项主要为地下水和河水悬浮颗粒物解析, 镭的汇项主要为镭的自身放射性衰变和与湖水的混合.在地下水向湖水输入过程中, 镭同位素活度由于自身衰变和与湖水混合将不断降低, 因此在地下水、河水、湖水三个水体端元中, 地下水Ra活度最高, 湖水Ra活度次之, 河水Ra活度最低.地下水的流速比地表水要小好几个数量级, 在含水层运移中水-岩间充分相互作用, 从而造成地下水中Ra含量普遍较河流等地表水体要高很多, 而湖水Ra活度受悬浮颗粒物解析等影响产生较大的变化区间[1, 32-34].
3.1 湖水中的镭同位素空间分布特征223Ra和224Ra活度在湖水表层的分布如图 3和图 4所示, 其中泉湾Ra活度随离岸距离增加而减小, 布哈河口Ra活度随离岸距离增加呈先减小后增大再急剧减小的趋势, Ra活度增大的高值点(BH2)离岸1.4 km左右, Ra活度随离岸距离的增加呈减小趋势, 但在某一区间内又略微增大的非保守性分布.
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图 3 泉湾湖水的223Ra和224Ra活度随离岸距离的空间分布 Fig.3 The spatial distribution of 223Ra and 224Ra activities of lake water with offshore distance in Quanwan Bay |
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图 4 泉湾湖水的盐度和pH随离岸距离的空间分布 Fig.4 The spatial distribution of salinity and pH of lake water with offshore distance in Quanwan Bay |
在地表淡水中, 223Ra和224Ra通常吸附在悬浮颗粒上, 在混合区盐度增加, 223Ra和224Ra从固体颗粒表面解析下来而以溶解态形式存在, 且湖水盐度越高, 解析得越彻底[2-3, 35], 结合湖水Ra活度的表层分布和盐度分布来看(图 3, 图 4), 布哈河口盐度随离岸距离的增加而增大, 在BH8开始略微减小, 湖水表层的盐度分布与Ra活度的分布具有一定的相似性, 而布哈河口的pH整体低于泉湾的pH值, 且随离岸距离的增大没有明显的线性分布特征, 布哈河口表层湖水的Ra活度呈非保守性分布, 表明表层湖水中Ra活度受到盐度对悬浮颗粒物解析程度的影响.如图 5所示, 在布哈河口混合区, 由于悬浮颗粒物的解析作用, 水体中溶解的Ra活度会随盐度的增加而增加.当盐度增加到2.9 g/L(BH2), Ra活度达到最大(224Ra =1.4 dpm/100 L和223Ra = 0.047 dpm/100 L).之后随着盐度的增加, 224Ra和223Ra活度迅速下降, 说明解析已经完成.前人研究发现盐度在10~11 g/L时, Ra同位素的解析量达到最大值[6, 35-39].然而本次研究得到的结果与其具有不一致, Ra的解析受控因素有多种, 诸如悬浮颗粒物含量(SPM)、水体盐度、pH、温度等等[6, 34, 40]. Jin等通过对布哈河口悬浮颗粒物化学组分的输入通量研究, 发现包括SiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO、K2O、TiO2等颗粒物组分在河流入湖口最高, 随离岸距离增大而减小[41], 在本次研究中BH3(d=1.41 km)的离岸距离大于BH2(d =1.37 km), 颗粒物的含量和稀释过程导致了BH3(盐度11.1 g/L)中的Ra同位素的活度值要比BH2(盐度2.9 g/L)的要低.
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图 5 Ra活度随盐度的相关变化 Fig.5 The Ra activity changes with salinity |
在垂向分布上(图 6), 表层湖水的Ra活度高于深部湖水的Ra活度, 224Ra和223Ra活度随湖水深度增加大体呈减小趋势, 说明主要受Ra的放射性衰变和湖水混合影响, 但在一定深度存在小幅增大的非保守性分布, 且随着湖岸向湖心分布, 非保守性分布的样点深度逐渐增大.
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图 6 镭活度随深度的相关变化 Fig.6 224Ra activity and salinity changes with depth |
由于湖水为咸水, 地下水和河水为淡水, 湖水密度大于河水和地下水, 因此, 在河口的混合过程中, 输入的河水和沿岸地下水由于密度小的原因会先在上层, 而湖水在底层, 从而导致在一定深度内Ra的解析活度达到最大值.而底部由于混合稀释和快速衰变的原因导致其Ra活度低于其最高值, 从而形成了楔形的剖面分布[1, 8], 这和前人在海洋河口得到的垂向分布有所不同, 海洋河口底部镭活性较高, 主要来源于底部沉积物的扩散, 也有可能有海底地下水的输送[3, 5, 42-43].在样点BH3(d=1.41 km)Ra活度在水深6 m处达到最大值；在样点BH7(d=4.1 km)Ra活度在水深8 m处达到最大值；在样点BH9(d=7.65 km)Ra活度先减小, 然后在在水深12 m处达到最大值, 水体混合的最大解析面224Ra和223Ra活度的范围分别为0.29~0.32和0.014~0.018 dpm/100 L.
3.2 水体停留时间Moore在对南大西洋湾陆架淡水锋的研究中提出了一种模型, 利用224Ra/223Ra来估计大陆架水域的停留时间, 即镭同位素从镭源进入水体后跟随水体所经历的运移时间.
| $ A{R_{{\rm{obs}}}} = A{R_{\rm{i}}}\frac{{{{\rm{e}}^{ - {\lambda _{224}}t}}}}{{{{\rm{e}}^{ - {\lambda _{223}}t}}}} $ | (1) |
式中, λ223的衰变常数为0.06 s-1, λ224的衰变常数为0.19 s-1, ARi是224Ra/223Ra的初始活度比, ARobs是样品中224Ra/223Ra的比值.该方法假设初始的224Ra/223Ra活度比(activity ratio，AR)是恒定的, 只有当湖水与镭源分离时才会发生衰变[44].
在研究中镭源点通常选择最高的镭同位素比值[45].由于Q2的值最高, 并且位于河口区, 因此我们选择选择Q2作为ARi.通过计算得到了水体停留时间(表 3).青海湖泉湾水体的平均停留时间为1.8天.
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表 3 青海湖水体停留时间 Tab. 3 Water residence time in the Lake Qinghai |
223Ra和224Ra都来自于颗粒物上具有颗粒活性的Th的放射性衰变.在淡水中镭具有颗粒活性, 吸附在颗粒物上, 遇到咸水由于其他阳离子与其进行竞争, 通过离子交换作用从颗粒物上解析到水体中.布哈河口源项有河流输入、颗粒物解析、沉积物扩散和地下水输入, 孔凡翠等通过室内模拟湖底沉积物扩散的226Ra和228Ra的量分别为0.018和0.092 dpm/(m2·h), 223Ra和224Ra的量低于检测限[39].在大湖深湖中由于其深度的影响(超过10 m), 湖水可以分成3层, 其底层水在7月为稳定水层, 因此在该季节沉积物向水体中扩散的223Ra和224Ra在水体中主要为自由扩散, 由于223Ra和224Ra短的半衰期, 导致其往顶部扩散过程衰变殆尽, 因此湖底沉积物扩散量可以忽略；汇项有放射性衰变和与湖水混合.明确224Ra的源汇项之后, 利用相关参数(表 4), 经过计算得到224Ra源、汇的各个数值.
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表 4 224Ra源、汇项计算参数 Tab. 4 Calculation parameters for 224Ra sources and sinks |
布哈河口溶解态的224Ra总量为2.13×1011 dpm/a, 主要由地下水输入和悬浮颗粒物解析提供, 而河流输入不到总量的1 % (表 5).利用地下会端元的224Ra活度经FLGD=ILGD/AGW计算得出布哈河口沿岸表层地下水平均每平方米的排放通量为0.54 m3/(m2·d).根据SGD中再循环海水和地下淡水的论述可知, 通过镭同位素质量模型获得的地下水排放通量也包括再循环的湖水, 因为湖水水动力较海水而言非常弱, 因此我们参照SGD中地下水所占10 % ~30 %的比例选取10 % ~20 %作为湖泊地下水的排放通量[1, 46-48], 则青海湖泉湾布哈河口平均每平米地下水排放通量为0.054~0.109 m3/(m2·d).
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表 5 224Ra源汇项及FLGD估算 Tab. 5 Sources and sinks of 224Ra and estimation of FLGD |
统计了近年来针对青海湖沿岸地下水排放通量的研究结果, 通过表 6可以看出, 本文通过镭同位素示踪的FLGD与近些年有关学者通过水量平衡模型计算出的FLGD结果非常相近, 同时与其他学者在青海湖及其他湖泊通过地球化学示踪得到的FLGD结果相近, 说明镭同位素示踪结果较为准确, 可以进一步结合营养物质输入通量对湖泊的生物地球化学过程进行相应的评价.
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表 6 湖泊沿岸地下水排放通量结果汇总(m3/(m2·d)) Tab. 6 The summary results of FLGD of lake coast |
1) 通过对青海湖泉湾不同水体223Ra和224Ra的研究, 发现其Ra活度值表现为:地下水>湖水>河水, 表层湖水、地下水和河水223Ra和224Ra的平均活度分别为0.441和0.026 dpm/100 L、0.061和1.30 dpm/100 L以及0.22和0.016 dpm/100 L.
2) 在水平向上, 湖水Ra活度随离岸距离增加而逐渐减小, 但在河口区, 受悬浮颗粒物解析影响, 在4~6 km左右存在随离岸距离增加Ra活度增大的不保守性分布；而垂向上, Ra活度随湖水深度增加呈迅速减小, 但在一定深度存在小幅增大的楔形剖面分布.
3) 通过水体滞留时间模型计算获得青海湖泉湾水体的平均停留时间为1.8天, 进一步分析泉湾水体Ra的源汇项, 应用镭同位素质量平衡模型获得青海湖泉湾布哈河口沿岸地下水排放通量为0.054~0.109 m3/(m2·d).对比分析表明该次估算结果与通过其他方法计算出的青海湖沿岸地下水排放通量结果非常相近.
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