水资源是社会发展的必要资源，过去40年间中国城市扩张、人口增长带来的水质恶化已成为当前生态文明建设的主要限制因素^[1-2]，人类活动改变了土地利用方式与自然景观格局，是导致河流水质恶化的主要原因^[3].土地利用结构侧重于组成单元的多样性，景观格局侧重于空间构型特征，而在当前研究中缺乏将二者概念区分开进行研究^[4-5]，忽略了土地利用结构与景观格局存在的交互影响，在分析景观空间构型对水质的作用中略显不足.已有研究表明^[6]，不同于土地利用结构，景观格局侧重的斑块空间特征是景观时空异质性的具体表现，其空间构型对流域内水文循环过程起到了关键作用.因此，本文选取土地利用结构表征土地利用，各类景观指数表征景观格局，明确二者之间的交互作用与独立作用分别对水质的贡献率，为恢复河流水质保障社会发展用水提供科学的理论基础.

土地利用结构与景观格局对水质的影响是通过在不同空间尺度上，人工景观如农田、建设用地等取代了自然景观林地、草地等，导致“源”“汇”景观比例失衡，空间配置变化并最终造成了水质恶化的环境负效应^[7-9]，为此，探索土地利用结构、景观格局与水质间的联系是保护水质的重要前提，然而土地利用类型多样，景观指数种类丰富，指标之间还存在信息冗余，如何选出少量的关键性指标，建立土地利用结构、景观格局与水质间的联系，并分析其影响机理，是此类研究的难点^[10-11].传统分析方法发现土地利用类型中城镇用地、林地、耕地、草地与水质相关性最高，景观格局特征中，破碎度、聚集度、物理连接度以及多样性特征与水质显著相关^[11-14].这些研究尽管能够得到某种土地利用方式或景观格局特征与水质的相关性，但无法处理多变量多重共线性问题，不能明确土地利用结构或景观格局对水质变化贡献率的大小.为此，崔丹等^[15]通过构建结构方程模型建立变量间的因果关系，对土地利用结构、景观格局与水质间的复杂关系进行模拟分析，发现城市、林地、连通性指数(CONTAG)、聚集度指数(COHES)的组合对水环境质量的贡献率最高.然而结构方程模型通过因子得分为潜变量赋值，人为曲解了潜变量的取值及其变数^[16]，不利于后续深入研究.如何准确获取土地利用结构与景观格局对水质的贡献率，并分析二者之间交互作用对水质的影响，已成为当前国内外研究热点^[17-18].

赣江作为鄱阳湖第一大支流，年径流量638亿m³，约占鄱阳湖总径流量的46.6 %，入湖水质优劣对鄱阳湖整体水环境影响显著.研究赣江流域水质变化对保护“一湖清水”、保障鄱阳湖生态经济区的可持续发展具有重要意义^[19].目前，已有学者对赣江流域土地利用^[20-21]、温度降水^[22]等与水质的关系展开研究，而对景观格局与水质间的关系研究尚少.因此本文基于环境变量的最佳组合，选取冗余信息最少的指标组合分别表征土地利用与景观格局.通过分解不同变量的贡献率，定量评估二者对水环境质量的贡献, 并探讨赣江流域土地利用结构与景观格局交互作用对水质的影响，以揭示影响赣江流域水质变化的主要土地利用类型和景观特征，为流域水质保护提供科学参考.

1 材料与方法 1.1 研究区概况与数据采集

赣江是长江中下游的主要支流，位于亚热带湿润季风气候区，多年平均降水量约为1600 mm，时空分布不均，5 7月占全年雨量比重最大，约占45.6 %，11 1月(次年)降雨量最小，约占16.8 % ^[1].赣江分四支注入鄱阳湖，干流长766 km.赣州市以上为上游(S1~S3)，长255 km；赣州市至新干县城为中游(S4~S7)，长303 km；新干县城至吴城县城为下游(S8~S9)，长208 km.

本研究在赣江干流和支流设置34个采样点(图 1，G表示干流, Z表示支流).分别在2015年的1月(枯水期)与7月(丰水期)采样，水样在河中心50 cm深度处提取，利用便携式水质分析仪(HI9828，HANNA，Italy)现场测定电导率(EC)；通过0.45 μm孔径的醋酸纤维滤膜过滤，装入取样瓶密封，在0~4℃下冷藏，密封保存.氨氮(NH₃-N)浓度采用纳氏试剂分光光度法测定，硝酸盐氮(NO₃^--N)浓度采用酚二磺酸分光光度法测定. Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺浓度采用等离子体发射光谱仪(Optima 8000，PerkinElmer，USA)测定；Cl^-、SO₄^2-浓度采用离子色谱仪(ICP-90，Dionex，USA)测定，采样当天采用HCl滴定法测定HCO₃^-.

赣江流域土地利用数据来自中国科学院资源环境科学数据中心2015年30 m × 30 m精度的全国土地利用遥感监测数据.参照《环境状况评价技术规范》(HJ/T 192 2006)中土地分类方法，将研究区分为水田(paddy field)、旱地(dry farm)、林地(forestland)、草地(grassland)、水域(water area)、建设用地(residential)和未利用地(unused)7种土地利用类型，其中未利用地占比平均不到0.4 %，后续分析中不予考虑.

1.2 景观指数选取

由于研究者针对不同研究区选取了不同景观指数进行分析，造成了景观指数对河流水质影响的不确定性^[5]，对深入探究景观格局对水质作用的机理带来困难，因此规范指标的选取，挑选合理的指标表征景观格局特征是此类研究发展的必然需求.本文参考国内外已有研究^[23-25]从表征景观破碎度、聚集度、优势度、多样性和物理连接度等景观指数中，选取了如表 1所示通用性较高的8个指数，其中斑块个数(NP)、斑块密度(PD)、景观形状(LSI)分别表示景观中斑块的数量、密度、形状，通常用来评估景观破碎化的程度；聚集度(CONTAG)、斑块结合度(COHES)分别表示景观中同一类型斑块的聚集程度和给定阈值的斑块连接度；最大斑块(LPI)表示景观中面积最大的斑块其面积占比程度，用来形容流域内优势景观类型；香农多样性(SHDI)、平均最近邻体距离(ENN_MN)分别表示流域内景观类型的丰富度以及同类型斑块之间的平均距离.景观指数由ArcGIS 10.2提取栅格地图，应用Fragstats 4.0软件在景观水平计算获得.

1.3 数据分析

根据赣江流域水系实际分布状况，从分水岭尺度将研究区聚类为9个区域(图 1)，每个区域分布3~4个采样点，对同一区域内各采样点水质指标取平均值进行统计分析.水质数据中超出平均值±3倍标准差范围的值作为异常值剔除，采用Shapiro-Wilk检验数据正态性，P>0.05数据满足正态分布特征.采用独立样本T检验、Pearson相关等方法分析水质指标在不同河段的差异，以及水质指标与土地利用结构、景观格局间的关系.通过R语言“vegan”包中的“bioenv”函数，分别得到土地利用类型和景观指数的最佳组合，并以此来表征土地利用结构和景观格局.通过“Mantel”检验控制土地利用类型和景观指数之间的相互影响后，分析二者与水质指标相关性的变化.方差分解(variation partitioning)是将响应变量组成数据表的总方差无偏分解成由各个解释变量所决定的子方差，基于冗余分析(RDA)或约束分析(CCA)约束的特征值，通过偏分析计算解释变量对响应变量总方差的贡献率^[26-27].本研究利用Canoco5进行土地利用结构与景观格局对水质变化的RDA分析与d-RDA分析，通过方差分解评估土地利用结构与景观格局对水质变化的独立贡献率和共同贡献率.

2 结果 2.1 水质指标变化特征

丰水期所有水质指标浓度显著低于枯水期(图 2).从T检验结果(表 2)中可以发现，在不同河段水质指标浓度差异显著.上游Cl^-、Na⁺浓度最高，中游EC、Cl^-、Na⁺、K⁺、Ca²⁺等水质指标浓度最低，下游EC、HCO₃^-、SO₄^2-、Mg²⁺、Ca²⁺、NO₃^--N等水质指标浓度最高，上游和中游河段水质指标差异性不显著，中游到下游水质指标大多发生显著性变化.水体阳离子浓度Ca²⁺> Na⁺> K⁺> Mg²⁺, 阴离子浓度HCO₃^-> SO₄^2-> Cl^-. Z9点多数水质指标异常偏高，超出平均值±3倍标准差范围，为避免异常值掩盖环境与水质间的内在联系，在后续分析中剔除.

2.2 土地利用结构/景观格局变化特征

研究区内林地面积占比最大，平均为62.02 %，水田所占面积比平均为19.72 %，仅次于林地.其次为旱地、居民建设用地、水域、草地，平均面积占比分别为9.63 %、3.55 %、2.61 %、2.12 %.从上游到下游，水田、居民建设用地和水域面积占比增加，林地、草地占比下降(图 3)；NP、PD、LSI、ENN_MN、SHDI指数不断增加，LPI、CONTAG、COHES指数下降(图 4)，上游地区人为干扰弱，破碎化程度低，景观以规则高密度的林地、草地等斑块类型为主.下游地区景观受人为干扰影响强烈，景观破碎化程度增加，水田、建设用地等土地利用类型破坏了原有自然景观的空间分布特征，斑块向零散不规则多边形方向发展，景观优势度降低.

2.3 土地利用结构/景观格局与水质的相关分析

居民建设用地与所有水质指标都呈正相关，且枯水期与Ca²⁺、NO₃^--N浓度的相关性显著，丰水期与EC、HCO₃^-、SO₄^2-、Ca²⁺、Mg²⁺的相关性显著.水田和水域与HCO₃^-、Ca²⁺、Mg²⁺浓度呈显著正相关.林地和草地与水质指标大多呈负相关，其中林地与HCO₃^-浓度呈显著负相关(P<0.05)，在丰水期相关性加强.而草地与NO₃^--N、NH₃-N浓度呈正相关，但未达到显著性程度.

ENN_MN指数与所有水质指标呈正相关，并在丰水期与Ca²⁺、HCO₃^-浓度达到显著性水平.枯水期景观指数与所有水质指标相关性均不显著(图 5)，COHES指数与Ca²⁺、HCO₃^-浓度在丰水期达到显著负相关. CONTAG、COHES指数与NH₃-N浓度都呈正相关，与其余水质指标呈负相关，LPI、NP、PD、LSI和SHDI指数都与HCO₃^-、SO₄^2-、Cl^-浓度呈正相关.可见CONTAG、COHES、ENN_MN指数对水质变化影响显著.

林地与表征景观聚集度的COHES、CONTAG指数呈正相关，与LPI、NP、PD、LSI和SHDI、ENN_MN指数均呈负相关.建设用地、水田与表征景观破碎度的NP、PD、LSI指数呈负相关.可见土地利用结构与景观格局之间存在交互影响.

根据“bioenv”分析结果(表 3)表明，水田、林地和建设用地的组合与水质的相关系数最高，在枯水期和丰水期分别为0.1575和0.5251.枯水期NP指数与ENN_MN指数组合相关系数最高达0.1838，丰水期COHES指数与ENN_MN指数相关系数达0.4219.为减少指标间的信息冗余，获取土地利用结构与景观格局对水质准确的贡献率，降低不同指标组合存在的差异.采用水田、林地和建设用地的组合代表土地利用结构，NP、ENN_MN指数的组合与COHES、ENN_MN指数的组合分别表征流域枯水期和丰水期的景观格局.

2.4 土地利用结构/景观格局对水质的交互影响

Mentel test结果表明(表 4)，枯水期景观格局、土地利用结构与水质的相关性都很低，且均不显著.丰水期与此相反且二者与水质的相关性都达到显著水平(P <0.05). Partial Mantel test结果(表 4)表明, 在控制土地利用结构和景观格局之间的相互影响之后，土地利用结构、景观格局与水质的相关性都出现下降，其中土地利用结构与水质的相关性在枯水期下降了0.012，在丰水期, 下降了0.236.景观格局与水质的相关性在枯水期下降了0.008，而在丰水期下降了0.158后相关性仍显著.

方差分解结果(图 6)表明土地利用结构与景观格局对水质的交互作用在丰水期最高.枯水期土地利用结构单独解释了23.9 %的水质变化，景观格局无单独解释变量.共同作用部分为17.2 %，分别占土地利用结构总贡献率的41.8 %，景观格局总贡献率的100 %.丰水期土地利用结构与景观格局单独解释为14 %和16 %的水质变化.共同作用部分达到37 %，分别占土地利用结构总贡献率的72.5 %，景观格局总贡献率的69.8 %.可见土地利用结构与景观格局的交互作用是水质变化的重要因素，在丰水期贡献率最高.

3 讨论

本研究发现，枯水期交互作用占土地利用结构总贡献率的41.8 %，景观格局的总贡献率完全为与土地利用结构的交互作用；丰水期土地利用结构与景观格局对水质的交互作用分别占各自总贡献率的72.5 %和69.8 %.已有研究表明水体污染物一半以上通过径流汇入河流，流域内径流补给深刻影响河流水质^[28-29].而产汇流过程受到土地利用结构与景观格局交互作用影响^[30-31].通过模拟降雨实验发现，降雨强度、前期土壤含水量、土壤物理特征、植被占比，是影响产流过程的主要因素^[32]，其中土壤物理特征，包括饱和土壤含水量、粒度、孔隙度等，会直接影响水体下渗能力以及壤中流产流机制^[30]；低植被占比会减少植被截留量，导致径流的速度和体积明显增加^[28].前期土壤含水量、土壤物理特征、植被占比等因素直接影响产流过程，且土地利用作为污染物的“源”和“汇”直接导致不同土地利用类型产出径流水质不同^[33].已有研究表明景观格局在汇流过程中对水质作用显著^[34-35]，在径流汇入河网的过程中自然景观类型起过滤作用，如林地、草地可以截取进入水体中的泥沙、重金属、有机质等污染物^[34].而水田、建设用地等人工景观类型在径流汇流过程中富集了污染物^[36-37].土壤是地表污染物主要附着的载体，在水体下渗形成壤中流过程中冲刷、溶解土壤表面污染物质，壤中流在流动过程受到林地等自然景观的截留作用，污染物随之被吸收固定，在流经建设用地等人工景观过程中受到下垫面差异影响，被迫改道或转变为地表径流，污染物随之汇入径流或在原地固结堆积^{[32, 36]}.汇流过程中流经的景观类型越多，水质变化越大^[34]，最终富集或是稀释径流中污染物的浓度^{[7, 30]}.建设用地等“源”景观斑块的优势度和自然连通性较高，当流域景观格局主要由少数聚集的较大“源”斑块组成时，会沟通空间上原本分散分布的污染物，为其远距离扩散和集中输出提供通道，相对弱化了“汇”景观斑块对污染物的截留和削减效应，加剧了“源”景观对水质的威胁程度^[30-32].同时，当流域景观格局的破碎化程度越高、景观类型多样性越低，景观异质性下降时，“源”景观向周围景观输出污染物质的几率可能增加，“汇”景观在涵养水源和保持水土方面的作用会随之下降^[33-35]，因此赣江流域土地利用结构与景观格局的交互作用是水质变化的重要原因，在土地利用结构与景观格局分别对水质的总贡献率中占有较高比例. 图 6中水质变化的未解释部分可能是未考虑土壤性质差异造成的，已有研究表明，即使是相同土地利用类型不同的土壤特征也会对径流形成产生较大影响，尤其对壤中流的产流机制影响巨大^[37]，此外不同土地利用类型的相邻区域受到周边多种土地利用共同作用，对污染物的源汇机制难以分析，可能是未解释部分的来源之一.

本次研究发现，土地利用结构与景观格局对水质的影响在枯水期小于丰水期，景观格局的影响在枯水期的下降更明显.模拟降雨实验表明，降雨强度与前期土壤含水量越高越有利于地表径流的形成和养分的输出^[36].赣江流域11次年1月降水量占全年的16.8 %，5 7月降水量占全年的45.6 % ^[23]，丰水期长时间高强度的降水使土壤前期含水量维持在较高水平，有利于径流形成^[35]，而枯水期与此相反，因此土地利用结构与景观格局在丰水期对水质的影响更高，且景观格局主要在汇流过程中影响水质^[34-35]，赣江流域枯水期降水较少，汇流过程不显著，景观格局对水质的影响完全涵盖在与土地利用结构的交互作用中^[38]，因而下降显著.坡度作为影响径流形成的原因之一，在较高的坡度条件下会加速径流的形成，提升对地表的冲刷能力导致污染物浓度增加^[39]，而不同坡度大小上土地利用结构能较好地反映人类活动强度，低坡度区域由于人类活动强度较大对污染物浓度具有较大的影响^[39]，赣江下游较低的坡度适宜人类活动，可能是导致污染物浓度增加的重要原因.

研究结果表明，土地利用类型中林地、水田、居民建设用地，对EC、HCO₃^-、SO₄^2-、Ca²⁺、Mg²⁺、NO₃^--N等水质指标影响显著.林地通过截留、吸收污染物净化水质，对污染物起“汇”作用^[4]，与HCO₃^-浓度呈显著负相关(图 5).水田因农田退水影响而成为流域非点源污染的主要来源^[21]，与HCO₃^-、Ca²⁺、Mg²⁺等水质指标呈显著正相关(图 5).建设用地是人类对自然干扰最强烈的土地利用方式，是流域点源污染的主要来源^[40-41]，与EC、HCO₃^-、SO₄^2-、Ca²⁺、Mg²⁺等水质指标呈显著正相关(图 5).林地、水田、居民建设用地等景观类型不同的“源”“汇”功能影响了水质指标浓度.此外，桃江流域的信丰县盛产脐橙，是国家商品粮基地县，Z9点NH₃-N、NO₃^--N等指标浓度均异常超标可能是受到当地农业用地过量施肥的影响.研究区草地与NH₃-N、NO₃^--N浓度呈正相关，原因可能与研究区草地面积平均占比较小有关，受到草地周边农田、建设用地取代自然景观用地的影响，增加了污染物的总量，减弱了自然植被对污染物的截留、吸收作用^[42-43]，掩盖了草地与水质间的关系，与浑太河、东江河流域研究相似^[44-45].

本次研究发现，NP、ENN_MN、COHES指数对水质影响显著，CONTAG、LPI、PD、LSI和SHDI指数与水质相关性不强.较高的NP、ENN_MN指数提高了汇流过程中经过多种景观类型的概率，较低的COHES指数影响下，林地等对水质具有净化作用的土地利用类型呈现零散不规则的斑块分布，无法有效净化水质^{[8, 12]}.因此NP、ENN_MN、COHES指数与水质有较高的相关性.已有研究表明^[42,46]，4 km缓冲区尺度景观指数对水质解释能力最强，其中PD指数在100 m缓冲区影响显著，LPI、LSI指数在300 m缓冲区与水质相关性最高，SHDI指数无论是全流域尺度还是缓冲区尺度都是水质的重要预测因子.故CONTAG、LPI、PD、LSI和SHDI等指数与水质相关性较弱可能是受到研究区区域划分的影响^[43-45].因此赣江流域不同空间尺度下景观格局对水质的影响仍需深入研究.

4 结论

1) 赣江流域丰水期水质指标浓度显著低于枯水期，水体阳离子浓度Ca²⁺> Na⁺> K⁺> Mg²⁺, 阴离子浓度HCO₃^-> SO₄^2-> Cl^-.上游和中游水质指标差异性不显著，下游EC、HCO₃^-、SO₄^2-、Mg²⁺、Ca²⁺、NO₃^--N等水质指标浓度最高.

2) 林地、水田、建设用地的组合；NP、ENN_MN、COHES指数的组合与水质相关性最高，建设用地与ENN_MN指数以及所有水质指标呈正相关，是预测水质变化的关键指标.

3) 土地利用结构与景观格局对水质有较大影响，枯水期贡献率分别为41.1 %和17.2 %，丰水期贡献率分别为51 %和53 %，其中景观格局的影响在枯水期完全涵盖在与土地利用结构的交互作用中.

4) 土地利用结构与景观格局的交互作用是影响赣江流域水质的重要方式，在土地利用结构与景观格局对水质的总贡献率中占较高比例，枯水期分别占41.8 %和100 %，丰水期分别占72.5 %和69.8 %.