对于天然水体氢氧同位素的研究可追溯到20世纪60年代,Craig首次对世界范围内淡水氢氧同位素进行研究,发现全球大气降水中氢氧同位素存在明显的线性关系,拟合关系式为δD=8 δ18O+10[1],后被定义为全球大气水线(Globle Meteoric Water Line,GMWL)[2],这对研究不同地区水循环过程中氢氧同位素变化具有重要的参考价值.同年,国际原子能机构(IAEA)与世界气象组织(WMO)在全球范围内对降水氢氧同位素进行有组织的监测,搜集不同地区的月降水中氢氧同位素组成数据[2].随着研究的深入,对于天然水体氢氧同位素的研究由降水中同位素变化特征[3-6]向河流[7-9]、冰川[10-11]、湖泊[12-14]等其他地表水体扩展.而探讨地球表面其他水体(如湖泊、河流、冰川等)中氢氧同位素比率及其与降水同位素之间的关系有利于进一步理解不同水体之间的相互联系,为现代水文过程研究提供有力的证据.就湖泊而言,基于水体氢氧同位素组成研究,可以探讨湖泊与其他水体的补给关系及区域控制因素[15-17];利用湖水氢氧同位素记录的区域气候特征可以建立湖水同位素与现代气候关系,进而为重建过去气候或构造变化提供数据支撑[14, 18];利用不同水文特征的湖泊水体氢氧同位素与当地其他水体同位素长期监测的数据可建立质量平衡模型,用于估算及解释湖水水量收支变化[19-23].然而,关于湖泊水体氢氧同位素的众多研究主要以单一湖泊或流域为主[12-13, 24],这些研究只能反映局地水循环以及温度、湿度、海拔等特定地理因素对湖水氢氧同位素的影响,无法探究大范围空间尺度的水汽来源及其影响因素.
中国西部地区涉及西风区、东南季风边缘区、西南季风区以及干旱区,面积大,天然湖泊众多,且以封闭湖泊为主[25],受人类活动影响小,是研究湖泊自然演化的理想场所.本文选取中国西部不同区域的33个湖泊,并结合当地夏季降水氢氧同位素资料,分析湖水氢氧同位素与大气降水的氢氧同位素、湖水盐度、湖面海拔高度、湖泊所处的纬度之间的关系,旨在揭示不同区域湖水氢氧同位素的空间分布特征与分异规律,探讨不同水汽来源、水汽输送过程、局地水循环状况对不同区域湖泊水体氢氧同位素的影响,为今后中国西部水循环及气候环境演化的研究提供科学依据.
1 采样与方法2016年7-8月,对中国内蒙古、山西、甘肃、青海、新疆、西藏等地区33个代表性湖泊的湖水进行了采集(图 1,表 1).为避免入湖径流对湖水的影响,对于面积较小的湖泊,采样点一般设在湖的中心,而对于面积较大的湖泊,采样点至少离岸边2 km以上.为确保湖泊水体充分混合以避免受到表面水体蒸发等同位素分馏效应的影响,水样采自湖水面下50 cm处,采集的水样取500 mL密封于塑料瓶内,并在0~4℃温度下冷藏保存.
水样中常量离子的分析在中国科学院青海盐湖研究所完成,采用的是常规水化学分析法[26]:用重量法测定水样中的K+、SO42-,测试精度为1 %;用滴定法测定水样中的Ca2+、Mg2+、Cl-、HCO3-、CO3-浓度,测试精度为0.2 %;Na+浓度采用差减法计算,精度为2 %; 湖水的盐度为上述八大离子的总和(表 1).水体氢氧同位素采用美国Los Gatos Research公司生产的DLT-100型液态水同位素分析仪测量(表 1),精度为δ18O/δ16O < 0.2 ‰,δD/δH < 0.6 ‰.分析结果采用相对维也纳标准平均海洋水(V-SMOW)的千分差表示:δ X=(RS/RV-SMOW-1)×1000,RS和RV-SMOW分别是水样和V-SMOW中的氘或氧的同位素比率R(δD/δH或δ18O/δ16O).
为了与33个湖泊夏季湖水同位素值作对比,我们利用Online Isotopes Precipitation Calculation (OIPC)-3.1版本(http://waterisotopes.org)计算获得33个湖泊所处位置7、8月降水氢氧同位素的平均值.通过OIPC-3.1计算获得的数据来自于IAEA /WMO联合建立的全球降水同位素观测GNIP,计算的数据结合了水汽输送过程、地理位置、气温等多种因素[27-28],可达95 %的置信水平.
2 结果 2.1 研究区33个湖泊的基本特征本研究选取的33个湖泊分布于我国的第二、第三级阶梯,地势变化明显,其湖泊类型、气候水文特征也各不相同. 33个样点区域跨度大,东西最大跨度为34.84°,南北最大跨度为17.94°;湖面海拔高度也存在明显的梯度差异,湖面海拔最高的湖泊为青藏高原南部的打加错(5156 m),湖面海拔最低的湖泊为新疆西北部的艾里克湖(270 m). 33个湖泊的湖水盐度差异显著,盐度最大的为德令哈尕海(87.99 g/L),盐度最小的为寇查湖(0.35 g/L). 33个湖泊中,除鄂陵湖、扎陵湖、寇查湖、冬给错纳、克鲁克湖、朗措、博斯腾湖属于出口型湖泊外,其他湖泊大都为封闭型湖泊.
中国西部33个研究样点的湖水与降水氢氧同位素波动范围较大.湖水δD的波动范围在-79.12 ‰ ~11.22 ‰之间,δ18O的波动范围在-8.82 ‰ ~5.65 ‰之间,而当地夏季降水中δD波动范围在-134 ‰ ~24.28 ‰之间,δ18O波动范围在-18.05 ‰ ~-2.55 ‰之间,总体上湖水δD与δ18O比当地夏季降水的δD与δ18O更偏正(表 1).
2.2 中国西部夏季湖水水线根据研究区降水的氢氧同位素资料回归拟合得出相应的当地夏季大气水线(Local Meteoric Water Line,LMWL):δD=8.00 δ18O+8.02(R2=0.99,n=33)(图 2a),与全球大气水线(GMWL,δD=8 δ18O+10)、中国境内降水线[29](δD=7.9 δ18O+8.2)相似.综合33个湖泊水体δD与δ18O进行回归拟合,建立了中国西部地区氢氧同位素湖水水线(Lake Water Line,LWL),它们之间存在良好的线性关系:δD=6.73 δ18O-19.79 (R2=0.86,P<0.0001,n=33)(图 2a).与GMWL和LMWL进行比较发现,西部湖水线居于大气水线右下方并明显偏离大气水线,其斜率与截距低于GMWL和LMWL.
中国西部33个湖泊水体氢氧同位素存在明显的空间分异(图 2b):青藏高原北部与南部湖水氢氧同位素组成明显分布在上下两侧(图 2b),两者氢氧同位素差异显著.北部湖水δD与δ18O明显偏正,δ18O最高可达5.65 ‰,δD最高达11.22 ‰;而青藏高原南部湖水δD与δ18O明显偏负,δ18O最低为-8.82 ‰,δD最低达-77.53 ‰.与新疆西北部湖泊相比,内蒙古及邻近地区湖水δD与δ18O明显偏正(图 2b),但琵琶湖、岱海、查干淖尔、达里诺尔4个湖泊水体的δD与δ18O波动范围较大,其中琵琶湖与岱海氢氧同位素值偏正,而相比之下查干淖尔和达里诺尔湖水的氢氧同位素偏负(表 1).
3 讨论 3.1 降水对湖水氢氧同位素的影响湖泊水体同位素组成由主要补给水源决定其初始值,又受到自身湖泊类型、局地水汽循环条件、温度、湿度、海拔等多种因素影响,因此湖水同位素可以反映补给水源的同位素值,又与复杂的气候环境变量密切相关[15, 30].中国西部地区湖泊多为封闭性湖泊,受外流河影响较小,特别在夏季,大气降水与湖水表面蒸发对湖水理化性质的变化发挥着重要的作用.我们将从中国西部33个湖泊所处位置的降水蒸发线与湖水蒸发线的关系、降水与湖水氢氧同位素空间分异规律、湖水氘盈余与水汽来源3个方面,讨论降水对中国西部湖水氢氧同位素的影响.
3.1.1 降水与湖水线本文所研究的33个湖泊的湖水线(LWL)延长可最终落于LMWL上(图 2a),这说明研究区湖泊主要补给来源为大气降水,其湖水氢氧同位素初始组成受到大气降水的水汽源区、水汽凝结与输送过程中分馏效应的影响[31].一般而言,不同水体水线的斜率和截距代表水循环过程中的水体性态变化与平衡状态,在降水量少且蒸发强烈的地区,水体处于非平衡蒸发状态,除湖水表面的平衡蒸发外,还会出现由于氢氧同位素比例组成不同的水分子的扩散速度差异引起的动力分馏[32],且水体中氢氧同位素比率增大,斜率往往随之降低.强烈的蒸发分馏使轻同位素在水体中优先分离出来,重同位素不断富集,导致轻、重同位素分馏速率比不断增大,从而使得中国西部湖水线的斜率和截距低于大气降水线,即LWL明显偏离LMWL并位于其右下方(图 2a).
一般地,湖水的蒸发线与当地大气水线的交点即反映了湖水氢氧同位素的初始组成[33].针对不同的区域发现,青藏高原南部和北部湖水蒸发线LEL1、LEL2分别交于LMWL的左下方和右上方,很好地落入了青藏高原南部和北部降水氢氧同位素组成点附近;新疆西北部地区湖水蒸发线LEL3交于LMWL的中部,内蒙古及邻近地区湖水蒸发线LEL4与LMWL的交点位置,与青藏高原北部地区的类似(图 2b).这表明不同区域的大气降水水汽来源以及水汽输送过程的不同,影响了中国西部不同区域湖水同位素的初始组成.因此,中国西部33个湖泊水体同位素组成受到不同区域大气降水同位素组成与当地蒸发作用的共同影响.
3.1.2 降水与湖水氢氧同位素空间分异规律及影响因素青藏高原北部、青藏高原南部、新疆西北部、内蒙古及邻近地区4个区域降水与湖水氢氧同位素具有显著的空间分异特征(图 3),不同区域的降水与湖水同位素都有其特定的分布范围.
前人的研究表明,青藏高原南、北两侧降水氢氧同位素的明显差异反映出水汽来源及水汽循环方式的不同[34].夏季青藏高原主要存在两种气团:一种是来自印度洋的湿润海洋气团,另一种是来自内陆水体和土壤的大陆气团,前者主要控制青藏高原南部,后者主要控制青藏高原北部[31].高原南部受到西南季风带来的降水影响,而降水氢氧同位素不仅与气团初始湿度、温度以及源地有关,还与暖湿气团中氢氧同位素的残余量有关,气团在运移过程中不断形成降水,剩余水汽的δ值下降,加之水汽在运移过程中随海拔抬升凝结分馏从而加剧氢氧同位素的贫化[32],导致青藏高原南部降水中δD与δ18O偏负;而北部深处大陆内部,喜马拉雅山阻挡来自西南的水汽向北运行,又加之北部冈底斯山脉与唐古拉山的阻隔,使得大陆气团控制青藏高原北部,加剧了北部的干旱气候.一方面,来自内陆与土壤的大陆水汽中氢氧同位素保持着较高值,另一方面,由于气候条件干旱,容易出现雨滴云下二次蒸发与水体表面蒸发[35-36],从而使青藏高原北部降水中δD与δ18O偏正.受上述降水同位素分异特征的影响,青藏高原南、北两侧湖泊水体的氢氧同位素也表现出与降水同位素分异特征一致的现象(图 3),即青藏高原南部湖泊氢氧同位素明显偏负,而北部湖泊氢氧同位素明显偏正.
内蒙古及邻近地区和新疆西北部湖水与夏季降水氢氧同位素具有相反的组成特征(图 3).与新疆西北部相比,内蒙古及邻近地区夏季降水同位素值偏负,而湖水同位素值偏正.而根据OIPC所计算的33个湖区年均降水同位素值来看,2个地区的年均降水氢氧同位素组分变化与湖水具有一致性,均为内蒙古及邻近地区氢氧同位素偏正,新疆西北部偏负.相对湿度、温度、风速、日照时数等气象因子都是已知的可能控制水体氢氧同位素组分变化的重要因素[37-39].内蒙古及邻近地区夏季降水氢氧同位素值偏负,一方面是由于该地区位于现代季风边缘区,夏季受到东南季风的影响[40],随着水汽运输距离的增加,瑞利分馏作用更加显著,导致降水同位素值较低;另一方面该地区7、8月相对湿度>新疆西北部,日照时长 < 新疆西北部(国家气象信息中心,http://data.cma.cn),导致夏季雨滴二次蒸发现象少于新疆西北部地区,使其夏季降水同位素值低于新疆西北部.而新疆西北部主要受西风控制,受到西风环流所携带高纬地区海源水汽的影响,并在沿途输送过程中不断形成降水,在欧亚大陆上,大西洋沿岸的气团比太平洋和印度洋的气团推进的更远[21],导致其年均降水氢氧同位素比内蒙古及邻近地区贫化.两地湖水氢氧同位素组成并未及时随降水同位素的变化而变化,可能是由于湖水同位素反映的是长时间尺度的水汽来源特征,对当季补给水源的响应有一定滞后性.
上述研究表明我国西部湖水氢氧同位素的变化,明显受降水同位素的控制和影响,或者说我国西部不同区域湖水氢氧同位素的变化,继承了不同区域降水同位素的变化.
3.1.3 研究区湖水氘盈余与水汽源地的关系氘盈余(d_excess=δD-8 δ18O)作为氢氧同位素关系的重要指标,指示水汽源地的大气湿度以及区域蒸发分馏过程等水文环境状况[4, 32, 41],分析33个湖泊水体中氘盈余的变化有利于进一步探究降水水汽源地湿度状况,揭示大气降水以及局部水循环过程.前人研究表明,理想状态下,湖水的停滞时间越长,越会增加潜在蒸发的可能性,使得轻质量的水分子蒸发到空气中,氢氧同位素分馏比率不断增加,使得残余水中δ18O升高,而氘盈余降低,即较低的氘盈余指示了强烈的蒸发分馏作用[41-43].中国西部地区湖水与降水中氘盈余相比,33个湖泊降水氘盈余均为正值,而湖水中氘盈余普遍偏负,平均湖水氘盈余低于降水氘盈余平均值24.28 ‰ (表 1),这在一定程度上反映了湖水经历了蒸发富集的作用,使得湖水中氘盈余远低于降水.但若按照上述效应,青藏高原北部由于受到强烈的蒸发分馏作用应显示为较低的氘盈余值,但除尕海(德令哈)和托素湖(盐度分别为87.99和29.29 g/L)2个盐度最大、蒸发量最高的湖泊遵循蒸发效应外,其余12个湖泊氘盈余相对较高(表 1,图 4).因此在本文所研究的湖泊水体中,氘盈余并不能反映蒸发分馏作用,可能指示水汽来源与氢氧同位素初始组分,以及它们对中国西部湖泊水体的同位素值变化的影响.
青藏高原南北两侧湖泊水体氘盈余差异显著(图 4),指示了区域降水水汽源区湿度的不同[31].除尕海(德令哈)与托素湖湖水的氘盈余明显偏低外,青藏高原北部其他湖泊的氘盈余整体偏高,南部氘盈余显著偏低.青藏高原北部水汽来源为内陆水循环,与温暖湿润的季风所携带水汽相比,表现为较高的氘盈余[44],而青藏高原南部在季风时期相对低的氘盈余与来自孟加拉湾的水汽湿度增加有关[45].
内蒙古及邻近地区湖水中氘盈余明显偏低,这是由于该地区夏季受到东南季风携带的太平洋湿润水汽的影响,而采样时间为6-7月,使测得湖水水样中氘盈余偏低.值得一提的是,岱海与琵琶湖氘盈余偏低,平均氘盈余为-29.84 ‰,查干淖尔与达里诺尔平均氘盈余为-15.45 ‰,整体偏高,而岱海、琵琶湖与查干淖尔、达里诺尔相比,其δD与δ18O值却是偏正的.这可能是由于岱海、琵琶湖相较于查干淖尔、达里诺尔来说位置更偏南,距离东南季风源地较近,受东南季风所带来的湿润水汽影响更大,导致其氘盈余偏负;而查干淖尔与达里诺尔位置偏北,一方面季风携带的水汽到达时剩余湿度减小,导致氘盈余偏高,另一方面水汽输送过程中不断形成降水,又导致其氢氧同位素较贫化.这说明了同一水汽源地的剩余湿度以及运输距离会对不同湖泊水样氘盈余及氢氧同位素产生影响.
新疆西北部与内蒙古及邻近地区相比湖泊水体氢氧同位素偏负(表 1,图 3),而两地的氘盈余却显示了相反的特征,新疆西北部湖水与内蒙古及邻近地区相比,氘盈余更偏正(图 4).前人对哈萨克斯坦西部地表水研究发现,来自地中海与里海、黑海的水汽中具有较高的氘盈余[41],因此西风所带来的水汽会使氘盈余偏高[46].新疆氘盈余最偏正(图 4),进一步表明该地区受西风影响显著.这也在一定程度上说明东南季风所处的太平洋水汽源区比西风所处的北大西洋源区湿度大,指示了不同水汽源地对湖水氘盈余的影响.
3.2 湖水盐度对湖泊水体氢氧同位素的影响湖水盐度与水体氢氧同位素变化所表现出的关系取决于蒸发、径流、降雨等多种因素的混合[47].研究表明,随着水的不断蒸发,水的盐度增高,剩余水中的δ18O逐渐增高[48-49]. 2000年,沈吉等[50]通过实验室蒸发模拟实验,对岱海湖水盐度与氧同位素关系进行了研究,发现随着蒸发增加,剩余水体中盐度升高,δ18O也随之升高并呈指数形式增大. Liu等[51]对青海湖及周边湖泊的相关研究发现,湖水δ18O与盐度的关系不仅受到蒸发的影响,还与补给水源的多少有关,且不同采样点与补给湖泊的主要河流入湖口的距离不同,其湖水δ18O与盐度也有所不同.随着蒸发量增加,湖水盐度增加且δ18O呈指数形式升高,但当盐度>14 g/L时,随盐度增加δ18O缓慢升高或几乎不变,除此以外,补给水源与采样点的距离较近时,由于入湖河水的稀释作用会导致湖水盐度降低,δ18O偏负,而距离增大时,湖水盐度升高,δ18O偏正[51].
本文所研究的33个湖泊以内陆封闭湖泊为主,盐度的变化幅度大,盐度最小的为0.35 g/L(寇察湖),最大的可达88.0 g/L(德令哈尕海).通过对33个湖泊湖水盐度与δD、δ18O的关系研究发现(图 5),湖水盐度与δD、δ18O并没有呈现很好的相关性,表明我国西部地区33个湖泊水体氢氧同位素组分的变化与盐度并无直接联系,蒸发也并不是造成其空间差异的重要因素,而大气降水所带来的氢氧同位素初始组成决定了我国西部湖泊水体的δD、δ18O的空间分异.
从上面的讨论可以看出,单一地理背景条件下的封闭湖泊,湖水本身的蒸发率以及离补给水源的距离所引起的湖水盐度变化是影响湖水氢氧同位素的主要因素,但当湖泊处于不同地理位置使其受到不同气候及水汽条件影响时,补给水源的同位素组成是最终决定并影响湖水同位素组分变化的最重要因素.
3.3 海拔、纬度对湖水氢氧同位素的影响探讨海拔、纬度与水体δD-δ18O的相关性有助于分析这些地理变量对水体氢氧同位素组成的影响程度[41].湖水δD与δ18O与海拔的相关性表明(图 6a,6b):以3000 m为界,当海拔小于3000 m时,即新疆西北部地区与内蒙古及邻近地区湖泊,湖水δD、δ18O与海拔E(m)的关系为:δD=0.023 E-57.647,R2=0.43,P=0.0769; δ18O=0.003 E-5.717,R2=0.22,P=0.2360,相关性并不显著;当海拔大于3000 m时,即青藏高原南北两侧湖泊,湖水δD与δ18O与海拔E(m)呈显著性负相关:δD=-0.039 E+120.693,R2=0.71,P < 0.0001; δ18O=-0.005 E+18.219,R2=0.77,P < 0.0001.当海拔抬升到2000 m以上,气温迅速下降,水汽凝结致雨[52],受海拔效应的影响,青藏高原降水的氢氧同位素明显偏负[53],进而使得青藏高原地区湖泊水体δD与δ18O随海拔的抬升而发生贫化.内蒙古及邻近地区与新疆西北部海拔均在3000 m以下,且内蒙古及邻近地区与新疆西北部湖泊样点少,因此在研究中高程效应并不明显.
青藏高原湖泊水体中氢氧同位素与纬度LAT(°)呈显著性正相关(δD=9.495 LAT-359.539,R2=0.88,P < 0.0001;δ18O=1.067 LAT - 38.567,R2=0.72,P < 0.0001)(图 6c,6d),这种正相关关系并不符合降水同位素中一般意义上的纬度效应水汽由低纬向高纬输送过程中,随温度的降低与运输距离的增加不断凝结降水,剩余水汽中δ18O逐渐降低[32].但青藏高原南北降水的氢氧同位素同样不符合纬度效应,研究表明,青藏高原南北两侧水汽来源不同,青藏高原南部受到西南季风的影响,湖水氢氧同位素偏负,青藏高原北部居于大陆内部,主要受大陆气团控制,氢氧同位素值偏正[34, 54],因此,纬度较高的青藏高原北部降水的氢氧同位素比青藏高原南部降水的同位素偏重,青藏高原北部湖泊水体的氢氧同位素同样比南部偏重,表明湖水中氢氧同位素组成仍然受控于青藏高原南北大气降水氢氧同位素组成.内蒙古及邻近地区与新疆西北部大陆效应不明显.整体来看,虽然33个湖泊夏季湖水氢氧同位素在一定程度上受到海拔、纬度等因素的影响,但湖水δD与δ18O值仍然显示了明显的空间分异特征(图 6),表明水汽源地是控制中国西部夏季湖水氢氧同位素的主要因素.
值得一提的是,青藏高原北部的金子海(图 3、图 6中的黑色实心箭头所示,图 4中编号为13的湖泊)与克鲁克湖(图 3、图 6中的空心箭头所示,图 4中编号为16的湖泊)的湖水氢氧同位素值既不符合δD与δ18O的空间分布规律,也不遵循高程效应与纬度效应,属于本研究的特殊点.其中,克鲁克湖是柴达木盆地最大的淡水湖,位于东北部的巴音河与西北部的巴勒更河是其主要的补给水源,湖水在东南部流出到托素湖[55],水体更新速度快,可能在一定程度上导致湖水氢氧同位素异常偏负.金子海与克鲁克湖均位于蒸发强烈的柴达木盆地,但二者却都是淡水湖,且两个湖泊水体氢氧同位素在区域上异常,表明这2个湖泊水体来源的复杂性,值得今后做深入的研究.
4 结论本文对中国西部33个湖泊水体氢氧同位素组成与当地夏季降水氢氧同位素组成、湖水盐度、湖面海拔高度、及湖泊所处纬度的关系进行了研究,从大的空间尺度上,探讨了中国西部湖泊水体δD和δ18O的变化特征、分异规律及其影响因素,为今后中国西部水循环及气候环境演化的研究提供了一定的数据支撑.
中国西部33个湖泊夏季湖水氢氧同位素存在良好的线性关系,其蒸发线特征说明湖水的主要补给来源为大气降水,并且由于蒸发现象的普遍存在使得湖水线斜率与截距低于大气降水线.湖水氢氧同位素呈现明显的空间分异特征:青藏高原北部>内蒙古及邻近地区>新疆西北部>青藏高原南部,这种空间分异特征与降水氢氧同位素的空间分异特征基本一致,而湖水盐度与其氢氧同位素之间并没有相关性,表明影响湖水氢氧同位素的最主要因素为大气降水所带来的氢氧同位素的初始组分,降水对湖水氢氧同位素的影响远大于盐度与蒸发作用.此外,研究区湖水的氘盈余并不能很好地反映蒸发效应对氢氧同位素的影响,但可以指示不同区域水汽源地的湿度.青藏高原地区湖泊的氢氧同位素与海拔高度呈负相关、与纬度呈正相关,由于湖水的氢氧同位素受降水的影响,从而使得湖水的氢氧同位素也随海拔和纬度的变化而变化.
总之,尽管中国西部33个湖泊水体氢氧同位素受到自身湖泊类型、局地水汽循环条件、温度、湿度、海拔等多种因素影响,但湖水氢氧同位素组成仍主要受控于大气降水,其空间分布特征与降水水汽来源及气团性质密切相关.
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