2023, Vol. 35 
(2: 上海市环境科学研究院, 国家环境保护新型污染物环境健康影响评价重点实验室, 上海 200233)
(2: State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Health Impact of Emerging Contaminants, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, P. R. China)
近年来，随着水产养殖行业的快速发展，水产养殖引发的水环境污染问题也日益突出[1-3]。根据2020年《第二次全国污染源普查公报》[4]，水产养殖业产生的COD、NH3-N、TN、TP排放量分别占农业源总排放量的6.24 %、10.31 %、7.00 % 和7.59 %，对比《第一次全国污染源普查公报》[5]结果，水产养殖业产生的污染物在排放量和排放占比上均有增加。
太湖流域以池塘养殖为主，其中鱼类混养是主要的养殖模式之一。为提高养殖产量，养殖户往往采用高密度、高投入、高产出的养殖模式[6]，投入品过量极易造成氮磷污染物的超标排放，造成周边水体的富营养化和水质恶化[7-8]。2007年太湖蓝藻暴发后，水体污染严重影响了区域社会经济的可持续发展[9]。为了减小水产养殖对流域水质的影响，自2009年起先后启动了“中国水产养殖业可持续发展战略研究”和“水产养殖业‘十三五’规划战略研究”等课题。目前已有大量学者针对太湖流域养殖池塘的水质变化特征、污染物排放通量估算、对生态系统的影响等开展研究工作。彭凌云等[10]通过监测养殖塘换水量及污染物浓度测算鱼虾蟹养殖塘污染物排放系数，估算太湖流域水产养殖的污染负荷及分布特征。高月香等[11]采用现场实测法结合物料平衡法研究测算不同养殖品种的排污系数。何肖微等[12]通过研究不同养殖条件下沉积物的理化指标数据来分析传统水产养殖模式对生态系统的影响。然而，在整个养殖周期，清塘过程的排水量占排水总量的主要份额，集中排水对局部区域的水环境影响明显，亟需开展深入研究。
国内外对养殖池塘清塘过程中的排水研究多围绕水质的分层及悬浮物的变化状况[13-15]，如Dominique等[13]通过现场实测研究了养殖鱼塘清塘排水期悬浮物的变化特征及其污染负荷；陈东兴等[15]通过对清塘过程中的排水水深分层，监测不同阶段出水口的水质变化，研究污染物表观排放强度和实际排放强度的差异。针对水产养殖排水全过程主要污染物变化特征的研究相对较少。因此，为科学地分析连片集约化养殖水体清塘排水期间污染物的排放特征及对水环境的影响，本研究选取上海青浦区典型混养鱼塘养殖区，采用高频在线监测及人工采样实测相结合的方式测算清塘过程中的排水污染物浓度，确定污染物的排放特征及实际排放负荷，为推进太湖流域水产养殖污染治理、减缓湖泊富营养化提供科学依据和数据支撑。
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于上海市青浦区金泽镇(31°2′N，120°58′E)，道断面监测点(D1~D5)、排水口、在线监测装置、鱼塘塘面见图 1。青浦区为上海市水产养殖大区之一，以常规鱼及经济鱼类养殖为主。该地区是典型的亚热带季风气候，年平均气温为15.60℃，日照充足，年均日照1973.90 h，雨水充沛，年均降水量1128.90 mm。监测点池塘总面积约为0.70 hm2，水深由浅至深处为2.00~2.50 m，以经济鱼类翘嘴红鲌和黄颡鱼混养为主要养殖模式，塘内还混养少量的甲鱼，其中主养的翘嘴红鲌和黄颡鱼放养密度分别为35000和96000尾/hm2，最终产量分别为11500和8500 kg/hm2，属于高密度养殖池塘。养殖期间每天按鱼体重5 % 的饲料量进行喂食，期间一共投放饲料约22000 kg。养殖塘的进水和出水均为塘东侧河涌(图 1)，河道宽为15~20 m，深度为0.50~1.50 m，水流流速为0.30~2.00 m/s，水流流向受潮汐影响每天涨潮两次，涨潮时水流自南向北。养殖期间养殖塘为半封闭管理，排水集中在暴雨导致水位暴涨、夏季高温水质变差以及捕捞清塘后进行，换排水量占年总排水量的36.50 %；塘内装有曝气装置，每天曝气12 h左右，具体根据实际天气情况进行调节。
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图 1 监测点示意图 Fig.1 Schematic diagram of monitoring points |
2021年11月7日-17日期间对该养殖塘清塘过程中的排水全过程水质进行跟踪监测，并对其受纳河道的不同断面进行监测。在研究期间，养殖户根据塘内剩余鱼体重5 % 的比例投喂饲料，11月15日(216 h)之后不再投喂饲料。
1.2 研究方法 1.2.1 水文在线监测在养殖鱼塘边缘处安装超声波水位计，每10 min记录水位高度(mm)。在养殖鱼塘排水口安装三角堰结构的槽体监测装置，配备浮子式水位传感器(Unidata，澳大利亚)监测流量。监测数据均通过CR300数据收集器(Campbell，美国)收集并传输到云数据库。
1.2.2 样品采集清塘期排水水样通过自动采样和人工采样结合的方式采集。自动采样装置(图 1)的采水器安装于排水管道三角堰内部，当水位高度高于堰顶角5 mm时触发采样程序，程序启动期间每2 h采一次水样，每次采集1000 mL水样，采样器共有24个储水瓶，可连续采水48 h。自动采样装置内置冰箱温度设置为4℃，便于保存样品。在排水口进行人工采样，根据自动采样器的采样时间并结合尾水的浑浊情况调整采样频率。自动采样便于采集夜间连续排水的水样，人工采样主要在最后一天排水期间，采样频次从2 h逐渐调整至0.5 h。采集水样分装于2个500 mL的聚乙烯瓶中，一瓶加浓硫酸调节至pH < 2，另一瓶不添加任何保存剂，放于保温箱内低温保存，48 h内尽快检测。
本研究设置了5个河道断面监测点(图 1)，D1为尾水排放口上游约30 m，D2~D5分别为排放口下游约50、200、400和1000 m(支流入河口)。分别在排水的第2、5和9天的落潮期间对河道不同断面采用4 L的不锈钢水质采样器采集水样，每次采集1000 mL，保存及监测方法同上。
1.3 分析方法总氮(TN)采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测定；总磷(TP)采用钼酸铵分光光度法测定；高锰酸盐指数(CODMn)采用高锰酸盐指数测定法测定；氨氮(NH3-N)采用纳氏试剂分光光度法测定；硝态氮(NO3--N) 采用紫外分光光度法测定，亚硝态氮(NO2--N)采用分光光度法测定；磷酸盐磷(PO43--P)采用离子色谱法测定；总悬浮物浓度(TSS)采用重量法测定。
1.4 污染负荷核算方法各污染物的实际排放强度(MP)、分段实际排放强度(DP)和表观排放强度(AP)计算方程如下：
| $ M P_X=\sum\limits_1^n\left[\frac{C_{X, t}+C_{X, t+1}}{2}\right] \times Q \times \Delta t \div 1000 $ | (1) |
| $ D P_X=\sum\limits_1^n C_i \times V \div 1000 $ | (2) |
| $ A P_X=C_0 \times V \div 1000 $ | (3) |
式中，X分别代表TSS、CODMn、TP、PO43--P、TN、NH3-N、NO3--N及NO2--N；C为水质变量的浓度，mg/L；t为采样事件的编号(1~43)；Q为污水体积流量，m3/(10 min)；Δt为采样的时间间隔，h；i为阶段数(1~4)；C0为池塘表面水质mg/L；V为排出水的总体积，m3。
1.5 数据处理利用Excel 2019和SPSS 25.0软件进行数据处理和分析，采用Origin 2019软件进行绘图。
2 结果与讨论 2.1 池塘清塘排水水量变化鱼塘捕捞和清塘同步进行，使用潜水泵进行排水，清塘工作于2021年11月6日11:00开始，于2021年11月17日9:00结束(历时262 h)。图 2a标注3次捕捞时间，分别为2021年11月9日、14日和17日的上午。整个清塘过程中的排水分为4个阶段：前期(0~66 h)，排水至第1次捕鱼前，水深降至约1.70 m时暂停排水，捕捞上层的翘嘴红鲌；中期(72~150 h)，第1次捕鱼结束至第2次捕鱼前，排水至水位为约1.00 m时，捕捞下层的黄颡鱼；后期(192~254 h)，第2次捕鱼结束至第3次捕鱼前，继续排水至水位在0.50 m以下，此时地势高处池底显露；末期(257~262 h)，第3次捕鱼期间至排水结束，捕捞剩余部分随后排干鱼塘。图 2b为排水流量曲线，清塘排水总量为13680 m3。
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图 2 尾水排放单位流量及累积流量变化特征(图 2a处箭头表示捕捞时间点) Fig.2 Variation characteristics of the unit and cumulative discharges of the tail water |
研究结果表明，混养鱼塘尾水排放过程中随着水位的下降，水质会发生显著性变化(表 1)，排水深度与污染物浓度间存在极显著的相关性(表 2)。排水末期各污染物浓度变化显著。排水前、中、后期，随着排水过程的推进，TSS和TP浓度缓慢上升，CODMn、TN和NH3-N浓度快速上升，PO43--P浓度保持平稳态势，NO3--N浓度逐渐下降，NO2--N浓度则先上升后下降；排水末期(257~262 h)，TSS、CODMn、TP、PO43--P、TN和NH3-N浓度均指数上升，NO3--N和NO2--N浓度则出现了快速下降现象(图 3)。
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表 1 不同阶段的水深和出口水质参数* Tab. 1 Water depth and outlet water quality parameters at different stages |
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表 2 污染物浓度与排水深度和总悬浮物浓度间的相关系数 Tab. 2 Correlation coefficients between pollutant concentration and discharge depth and suspended sediment concentration |
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图 3 尾水中污染物的浓度变化过程曲线 Fig.3 The variation process curves of the pollutant concentration in tail water |
TSS浓度主要受内源性污染物影响，在排水中期降低，在后期和末期快速上升。首先，该鱼塘使用潜水泵进行排水，排水初期水泵附近的表层沉积物容易被水流剪切力扰动[16]，TSS浓度较高，随水泵附近被侵蚀的沉积物面积扩大，水流对沉积物的剪切力减弱，尾水中的TSS浓度逐渐降低；其次，由于排水初期冷锋通过后风速升高而造成的沉积物再悬浮[17]，也增加了初期的TSS浓度，而前期饲料投入量大，未充分吸收利用的饲料易造成养殖水体浑浊，增加TSS浓度。后期和末期TSS浓度快速上升的原因在于前期大量未被利用的饲料沉积于底部，随着池塘水位降低，水流对沉积物的剪切力增加，且鱼类活动相比水位高时对沉积物的扰动作用加剧，造成TSS浓度增加，最后捕捞时采用边排水边捕捞的方式进行，拉网捕鱼过程中鱼类扰动造成大量底层淤泥翻涌至水体，形成泥水混合物，使TSS快速上升。从图 3a中看出在排水254 h之后，TSS浓度出现了短暂的较大幅度降低，是因为254~257 h时因后续捕捞需要而停止排水，使部分悬浮固体重新沉淀，故在重新开启时(257 h)TSS浓度低于254 h的浓度。
从污染物浓度与排水深度和总悬浮物浓度之间的相关性系数(表 2)可以看出，营养盐浓度的变化以内源性污染物的释放为主，但同时又受颗粒饲料、降雨等外源性污染物输入的控制[18]。各营养盐浓度与排水深度和总悬浮物浓度表现出极为显著的相关性，从表 1和图 3b、c、e可见，CODMn、TP和TN的浓度在整个排水过程中一直呈现上升的趋势，前中期的上升可能与饲料的投入有关，鱼饲料中主要成分为粗蛋白质、粗脂肪、碳水化合物及无机盐，含大量有机物及氮、磷等营养物质[19]，而这些饲料仅25 % ~35 % 通过形成鱼体成分而被利用[20]，同阶段每日投入量不变，而水量随排水持续减少，出现前中期浓度逐渐升高的现象；后期和末期浓度快速升高主要是底部沉积物向上翻涌导致的，富集于底泥中的污染物重新释放，使其浓度升高数倍[21]，并随扰动程度的加剧而增加[22]。CODMn、TP、TN浓度在254 h后出现了降低，造成这一现象的原因与TSS一致。
磷在水体中可根据其理化性质分为可溶态磷和颗粒态磷，可溶态磷又可分为无机态和有机态磷，PO43--P属于无机磷的一种，而水体中磷以颗粒态磷为主[23]，故因其含量较低，投放饲料及沉积物中小幅的释放对其整体浓度影响不大，造成PO43--P浓度在前、中、后期始终较低(图 3d)，仅在排水末期的泥水混合物中，因大量底部沉积物被扰动而释放出其中的PO43--P，使得PO43--P浓度快速上升[24]。
在水产养殖池塘中，动物排泄物及底泥中有机质的厌氧发酵是水体中NH3-N的两大主要来源，NO2--N是氨氮通过硝化作用转化为NO3--N过程中的中间产物[25-26]。本研究中NH3-N浓度在前、中期受鱼类排泄的影响，同阶段每天饲料投入量不变，塘内水量持续减少，鱼类排泄量与塘内水量比升高，即NH3-N浓度升高[27]；后期和末期水位降低，鱼类活动对底泥的扰动逐渐加剧，大量存在于底泥间隙水中的氨氮被释放到水体，底泥中氨氮浓度随深度的增加而增加[22]，造成NH3-N浓度的快速上升。NO2--N浓度在48 h后开始升高，至216 h到达最高峰后开始下降；NO3--N浓度在72 h后开始有缓慢下降趋势，在216 h后开始加速下降。造成这种现象可能有以下原因，1)为确保养殖水体溶解氧充足，养殖池塘利用增氧机持续增氧，而沉积物中残留饲料的分解会消耗大量氧气，从而形成高度还原的环境。上覆水中溶氧量通常高于下层水体，下层水体溶解氧较低不利于硝化反应，故NO2--N和NO3--N浓度较中、上层水更低，且在水位变低后，底泥扰动增加，沉积物再悬浮通常伴随营养盐的释放，而底泥中NO2--N和NO3--N的含量更低[28-29]，所以随扰动程度的增加两种物质的浓度下降速度加快[24]；2)氨氮浓度升高，部分氨氮通过亚硝化作用生成NO2--N，再通过硝化作用生成NO3--N，而NO2--N浓度的增加量与NO3--N浓度相差一个数量级，对NO3--N浓度影响不明显，且随着水位下降，鱼水体积比增高，耗氧增加，生物转化作用降低。在前、中期两者浓度受所处环境的含量和生物转化共同控制，后期和末期主要受所在环境的含量控制，故出现NO2--N浓度增加、NO3--N浓度缓慢下降的现象。在254 h时的停排期间三态氮并没有明显的变化，可能是因为微生物的生化过程较慢，短暂的静置未发生显著性的变化。
2.2.2 水质排放达标率根据《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)[30]中的水域分类划分，尾水排入的河道属于Ⅲ类标准，执行《淡水池塘养殖水排放要求》(SC/T 9101—2007)[31]中的二级标准，水产养殖尾水的监测结果见表 3，混养鱼塘尾水排放中TN超标，TSS达标率仅为40.39 %。TN和TSS的超标倍数分别为1.72~4.70和0.51~206.90。CODMn和TP的达标率分别高达99.40 % 和96.37 %，超标倍数分别为0.30~1.42和0.17~6.66。可见，混养鱼塘尾水排放过程中的污染因子主要是TSS和TN。达标率较低的原因主要包括，1)水产养殖饲料中的粗蛋白含量高，饲料利用率低，残留饲料和粪便中的一些不溶物和营养物质增加了悬浮物和氮的浓度[32]；2)养殖尾水未经处理直接排放也是重要原因，在排放中、后期水位下降，鱼类的活动及水流的冲刷增加了对底泥的扰动，大大地增加了尾水中悬浮物浓度的同时释放大量氮、磷营养元素[22]，造成污染物超标倍数过高。
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表 3 养殖池溏尾水排放达标率 Tab. 3 Compliance rate of tailwater discharge from the pond |
研究结果表明，末期含大量底泥的尾水造成了水质的高超标倍数，从图 3可知，大部分污染物浓度快速上升的时间为240~250 h，此时塘内水位为20~30 cm(表 1，图 3)，为减少池塘向环境中的污染物排放量，可通过禁止或限制池塘最后20~30 cm水深的尾水未经处理直接排入附近河道，这与Lin等[33]的研究结果相一致。
2.3 尾水排放的污染强度 2.3.1 不同污染负荷估算方法对比由流量监测仪的监测数据得到整个排空过程中排出的污水总量约为13680 m3，由式(1)、(2)、(3)测算得到该鱼塘此次排水过程中各种污染物的实际排放强度和表观排放强度。由表 4可见，池塘各污染物的3种排放强度存在差异。TSS、CODMn、TP、TN、NH3-N及NO2--N的实际排放强度高于表观排放强度，其中TSS、TP、NH3-N及NO2--N的差异较大，分别提高了160.90 %、116.64 %、51.47 % 和62.32 %。PO43--P及NO3--N的实际排放强度低于表观排放强度，但差异不大，分别降低2.21 % 和8.33 %。分段排放强度相对表观排放强度更接近于实际排放强度，与表观排放强度相比也更真实，但同实际排放强度仍然存在一定差异。
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表 4 养殖池溏污染物指标排放强度对比分析 Tab. 4 Comparative analysis of emission intensity of pollutant indicators in the pond |
结果表明，高频率、全过程采样的方式测算得到的各污染物的排放强度普遍高于其他研究方法[15, 34]，表观排放强度代表了混养鱼塘在非排水状态下鱼塘水中的污染物，并未考虑到排水过程中沉积在池塘底泥中的污染物会释放到水体[35]。分段排放强度相对提高了估算的准确度，但没有发现排水末期的变化，仍存在一定不足，而高频率的监测更准确地掌握了整个排水过程中污染物的变化规律。
2.3.2 不同排水阶段污染负荷及其贡献率图 4显示了不同排放阶段的尾水量及污染负荷的比例。CODMn、PO43--P、TN、NH3-N和NO3--N的污染负荷量与水量呈正比例，TSS、TP和NO2--N的污染负荷量与水量的比例差异较大，在最后2.50 % 的尾水中，排放的TSS负荷量占比高达44.70 %，是排水量占比的17.90倍，TP在后期和末期31.80 % 的水量中负荷占比为60.90 %，而NO2--N的污染负荷比例随阶段水量的减小而增大，说明在水量占比较小的情况下，浓度升高数十倍甚至百倍，污染物的排放占比仍能较大，这与Schwartz等[36]的研究结果相一致。
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图 4 不同阶段排水比例与污染负荷比例的关系 Fig.4 Relationship between the drainage ratio and pollution load ratio at different stages |
监测结果(图 5)表明，尾水中除PO43--P浓度低于河道本底外，其他污染物的浓度均高于河道本底值，在尾水不断排入附近河道后，对河道水质产生了一定的影响。其中TSS、CODMn、TN、NH3-N的排放浓度远高于河道本底值，但对河道不同距离的影响也存在差异，TSS、NH3-N的排入使背景值和200 m内的监测值存在显著性差异(P < 0.05)，但在400 m时则不存在明显差异(P>0.05)，同时浓度随着距离的增加逐渐下降；CODMn仅使排入后30 m距离内河道的浓度明显上升；TN对河道的影响距离最远，在400 m处的监测值与背景值仍存在显著差异。TP、NO3--N、NO2--N、PO43--P四种污染物对河道各采样点处的水质并未产生显著影响。
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图 5 池塘养殖尾水对河道水质的影响(不同小写字母表示差异性显著(P < 0.05)，相同小写字母表示差异性不显著(P>0.05)) Fig.5 Influence of pond culture tailwater on river water quality |
在池塘尾水排入河道后，河道中TSS、CODMn、TN、NH3-N污染物浓度产生显著性变化。养殖尾水对河道水质产生不同影响可能有以下原因：1)尾水中污染物的浓度和河道污染物的背景值差距是主要原因，与河道流量相比，尾水排放量仅约占1/200，尾水在排入河道后，污染物呈横线平流和纵向扩散，随着流动距离增加，稀释作用进一步变大，至一定距离完全混合后对河流影响最小[37]。故在相同流量比条件下，污染物浓度差越大，尾水对河道产生影响的可能也更大，本研究中TP、NO3--N、NO2--N、PO43--P的排入量较低，平均浓度在1 mg/L以下，且相比河道本底值都在2倍以内，故对下游河段几乎无影响。2)环境因素，河道旁的水生植物会对污染物进行吸附或降解，不同监测点位间水生植物不规则的生长会对监测结果产生影响[38]；支干流交汇也是影响因素之一，本研究中TN在D4的浓度与背景浓度差异仍是显著的，而在D5处的浓度不存在显著的差异，除了水流逐渐稀释作用外，支干流交汇处的水流交换加速了该处的稀释作用[39]。潮汐作用使部分水流往复运动，河道污染物浓度整体提高，可能造成排入尾水和背景值浓度差减小，对后续水质变化影响不显著。3)人为因素，其一：受采样条件限制，河道水样均在排水口同侧采得，该河道流速较慢、水深较浅，扩散能力较弱，污染物与河水完全均匀混合的距离较远，在排水口同侧取样可能会造成监测结果偏高；其二：在对河道影响的监测过程中，在D3和D4采样点之间该河道的对面有一混养鱼塘在同时排水，在不确认其水质的情况下，会对监测结果产生不同的影响，可以看出CODMn、NO3--N在D3和D4的浓度差异虽然并不显著，但两者浓度均升高，产生这种现象的原因可能与此次排水有关。
3 结论1) TSS浓度受排水方式、前期投饲及鱼类活动影响，在排水中期降低，在后期和末期快速上升。CODMn、TN、NH3-N和TP浓度持续缓慢上升，在排水末期快速上升；PO43--P含量在底泥中较高，仅在末期大幅上升；NO3--N浓度逐渐下降，NO2--N浓度先上升后下降，两者变化受硝化反应的影响。
2) 高频采样监测方法测算的污染物排放强度高于表观排放强度和分段监测排放强度。采样测算得出底层排水量仅占2.50 %，污染物TSS污染负荷占比高达44.70 %，TP在31.80 % 的排水量中污染负荷比为60.90 %。结合《淡水池塘养殖水排放要求》二级标准，加强对排水末期养殖尾水治理，提升治理设施运行监管能力，可有效减少集约化养殖区域污染负荷。
3) 尾水流量与河流量约以1/200的比例排入河道后，仅TSS、CODMn、TN和NH3-N对该河道400 m内的水质产生显著性影响；单个池塘的尾水排放对流量较大的河流的水质影响不显著。
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