2023, Vol. 35 
(2: 中国科学院南京地理与湖泊研究所，湖泊与环境国家重点实验室，南京 210008)
(3: 中国科学院大学，北京 100049)
(4: 浙江水利水电学院测绘与市政工程学院，杭州 310018)
(5: 苏州科技大学，江苏水处理技术与材料协同创新中心，苏州 215009)
(6: 中日友好环境保护中心，北京 100029)
(2: State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, P.R.China)
(3: University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P.R.China)
(4: School of Geomatics and Municipal Engineering, Zhejiang University of Water Resourses and Electric Power, Hangzhou 310018, P.R.China)
(5: Jiangsu Collaborative Innovation Center of Technology and Material of Water Treatment, Suzhou University of Science and Technology, Suzhou 215009, P.R.China)
(6: Sino-Japan Friendship Centre for Environmental Protection, Beijing 100029, P.R.China)
近些年来, 在气候变暖及人类活动加剧等因素的影响下[1-3]，湖泊富营养化及藻类水华问题日趋严重。湖滨带作为湖泊物质循环、生物生长栖息的关键带[4]，是大型水生植物发育和藻类聚集的最主要场所[5-7]，草、藻相互竞争及不断演替过程使得该区域成为富营养化湖泊研究的热点区域[8-10]。
巢湖是我国第五大淡水湖，近几十年来，由于当地人口的快速增长和经济的高速发展，随着城市污水和农业面源的输入，巢湖经历了快速的富营养化，面临着严重的藻类水华暴发问题[11-14]，其中藻类优势种主要以微囊藻、鱼腥藻和束丝藻为主[15]。同时，巢湖湖滨带同样遭受了水华藻类的滋扰，几乎每年都会在湖滨区形成大规模的藻类堆积现象。芦苇(Phragmites australis)是巢湖湖滨带的主要优势种[16]，芦苇湿地的存在加重了湖滨带藻类水华的堆积程度[17]，进而对湖滨带水域产生更为恶劣的影响[5-6]。水体异味物质大量释放是湖滨带藻类水华堆积的后果之一[14, 18]，藻类次生代谢产物引起的水体异味是一个严重且普遍存在的环境问题[19]。水体中常见的气味有土霉味、油脂味、草木味、鱼腥味、烂菜味、腐败味、氯化物味及药味等，其中土霉味和鱼腥味是藻类代谢产生的主要气味[20]。研究发现，产生异味的藻类有颗粒直链硅藻、针杆藻、舟形藻、菱形藻、栅藻、蓝球藻、蓝纤维藻、颠藻、席藻、鱼腥藻等，藻类主要是在生长过程中产生具有异味的挥发性次生代谢产物，释放到水体中[21]。当水体藻类达到特定浓度时，其代谢产物会发出难闻的气味并对饮用水源地水质产生显著影响[22]。此外，水体异味物质分布也具有一定的时空差异[23]。巢湖东部湖滨区是重要的水源地，其水质关系到巢湖区几百万人口的饮水质量和安全[24]。因此，对于巢湖而言，研究湖滨带藻类水华期水体异味物质的空间分布规律具有重要的现实意义。
综上所述，为了探究湖滨带藻类水华期水体异味物质的空间分布规律，本文选取巢湖湖滨带作为研究对象，于2019年6—10月，对巢湖湖滨带水体理化参数和异味物质浓度进行月度调查，分析了湖滨带水体异味物质的空间分布规律及其影响因素，以期为巢湖藻类水华期水体异味物质的防治提供理论依据。
1 材料与方法 1.1 研究区域概况巢湖位于长江下游流域(31°25′28″~31°43′28″N，117°16′54″~117°51′46″E)，湖面面积774 km2，岸线长184.66 km[25-26]。湖泊水深通常小于4 m，最大水深为6.78 m，多年平均水深为3 m[27]。巢湖丰水期容积为3.23×109 m3，换水周期约为150 d; 相比之下，枯水期容积仅为1.72×109 m3，换水周期约为210天[28]。巢湖流域面积13350 km2，属亚热带季风气候，年平均降雨量1100 mm。年平均水温约为15℃，1月最低水温为2~3℃，7月最高水温为28~30℃。夏季主导风向为东南风，冬季主导风向为西北风[25]。该湖具有多种功能，包括水产养殖、农业灌溉、防洪、旅游和饮用水供应等。
1.2 采样点布设与样品采集在巢湖湖滨带设置了4个采样断面(A~D)，分别代表巢湖不同下风向的湖区，于2019年6--10月对水质样品进行月度采集(图 1)。水质样品用5 L采水器采集1 L表层50 cm水样并带回实验室进行后续分析，水体异味物质样品用40 mL顶空萃取瓶原位采集25 mL表层水样并冷藏(4℃)带回实验室进行后续分析。
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图 1 采样点位分布 Fig.1 The distribution of sampling sites |
现场利用6600V2型多参数水质仪(YSI)测定pH值、氧化还原电位(Eh)、电导率(EC)和溶解氧(DO)，实验室分析指标包括总氮(TN)、氨氮(NH3-N)、总磷(TP)、磷酸盐(PO43--P)和叶绿素a(Chl.a)。TN浓度采用过硫酸钾消解紫外分光光度法测定，NH3-N浓度采用纳氏试剂分光光度法测定，TP浓度采用钼酸铵分光光度法测定，PO43--P浓度采用钼锑抗分光光度法测定，Chl.a浓度采用90 % 丙酮提取分光光度法测定[29]。
1.4 水体异味物质指标分析现场采集的异味物质样品未进行过滤处理，测定水体中总的异味物质浓度，测定指标包括二甲基异茨醇(2-Methylisoborneol，MIB)、土臭素(Geosmin，GSM)、β-环柠檬醛(β-Cyclocitral)和β-紫罗兰酮(β-Ionone)。
1.4.1 仪器与试剂气相-质谱联用仪(GC-MS，美国agilent公司)，色谱柱为DB-5MS，5 % 苯甲基聚硅氧烷弹性石英毛细管柱(30 m×0.25 mm×ID 0.25 μm film)。固相微萃取SPME装置、聚二甲基硅氧烷/二乙烯基苯涂层纤维(65 μm PDMS/DVB)、聚二甲基硅氧烷涂层纤维(100 μm PDMS)、键合聚二甲基硅氧烷涂层纤维(7 μm Bonded PDMS)、40 mL带PTFE涂层硅橡胶垫的螺口玻璃瓶均为Supelco公司产品。
MIB、GSM、β-Cyclocitral和β-Ionone为标准品，浓度为100 mg/L，来自Sigma公司试剂。实验室用水为Millipore超纯水，NaCl为国产分析纯试剂，经550℃灼烤6 h后使用。
1.4.2 顶空固相微萃取条件向装有25 mL样品的顶空萃取瓶中先加入一个微型磁转子，然后加入6.25 g经过550℃灼烧的NaCl，立即用带PTFE涂层硅橡胶垫的瓶盖密封。将顶空萃取瓶放入已恒定在设定温度(65℃)的水浴中，使固相微萃取手柄的不锈钢针管轻轻刺穿硅橡胶垫，插入瓶内顶空中，推出萃取头，使其暴露于顶空中。调节好微型磁转子的转速，勿使搅拌时样品液面飞溅到萃取头上，计时30 min，进行顶空固相微萃取。萃取完成后，收回萃取头，拔出针管，将萃取头插入气相色谱汽化室内(260℃)热解吸2 min[30]。
1.4.3 气相-质谱分析条件气相色谱(GC)条件为: 载气为高纯氦气，恒压120 kPa，进样口温度为260℃, 无分流进样2 min，程序升温为初温60℃，保持2 min，以8℃/min的速度升至200℃，保持2 min，再以15℃/min的速度升至260℃[30]。
质谱(MS)条件: 传输线温度为280℃，离子源温度为230℃，电子能量为70 eV，增益(gain设为10)，四级杆温度150℃，溶剂延迟6 min[30]。
定量测定水样中痕量异味化合物时，采用质谱选择离子方式，特征离子m/z 95、112、137和177分别作为MIB、GSM、β-Cyclocitral、β-Ionone的定量离子，同时检测特征离子m/z 135、125、152和192分别作为MIB、GSM、β-Cyclocitral和β-Ionone的监控离子。
1.5 风速与风向数据获取2019年6月至10月的风速和风向等气象数据通过国家气象数据服务中心网站(http://data.cma.cn/en)中国地面国际交换站气候资料日值数据集(V3.0)中合肥站点(#58326)获得。
1.6 数据处理与统计分析本文采用Excel 2010软件对数据进行平均值和标准差的计算; 数据图的绘制使用Origin 9.0软件和R软件; 利用线性回归模型量化湖滨区水体异味物质只受到风速限制的理想状态下两者的定量关系，量化工具为R软件; 利用SPSS 23.0软件进行单因子方差分析(ANOVA)和相关性分析，分析水体各理化参数的空间差异和相关关系，显著性水平为P<0.01(极显著)、P<0.05(显著)和P>0.05(不显著)。
2 结果与分析 2.1 湖滨带水体理化参数空间分布特征不同湖区湖滨带各采样断面包含植被区和无植被区，植被区以芦苇为主，密度平均为(120±15)株/m2。不同湖区湖滨带水体各理化指标在空间上具有明显的差异(表 1)。西北部湖区水体EC和NH3-N浓度显著高于其他3个湖区(P < 0.01)，Chl.a、TN和PO43--P浓度也显著高于其他3个湖区(P < 0.05); 东北部湖区、西北部湖区和南部湖区水体pH值呈现逐渐增加的趋势，且不同湖区之间存在显著性差异(P < 0.05); 南部湖区和西北部湖区水体DO浓度显著高于东北部湖区和北部湖区(P < 0.05); 各湖区之间水体Eh和TP无显著性差异(P>0.05)。此外，与无植被区相比，植被区水体Chl.a、TN、TP和PO43--P浓度更高，而pH值、Eh、EC、DO和NH3-N浓度更低，但均不存在显著性差异(P>0.05)。
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表 1 不同湖区湖滨带水体理化性质比较(均值±标准差) Tab. 1 Comparison of physicochemical properties in the water column of the littoral zones in the different lake regions (mean ± standard deviation) |
藻类水华期湖滨带水体MIB浓度为1.93~15052.95 ng/L(图 2a)，7月浓度最高，8月次之; 水体β-Cyclocitral浓度为15.48~196767.78 ng/L(图 2b)，8月浓度最高，10月次之; 水体GSM仅在7月被检出，其浓度范围为351.97~601.81 ng/L(图 2c); 水体β-Ionone浓度为0.41~8063.65 ng/L(图 2d)，8月浓度最高，7月次之。因此，从月度变化来看，藻类水华期湖滨带水体MIB、β-Cyclocitral和β-Ionone浓度最大值出现在7月和8月，其次是10月。从空间分布来看，湖滨带水体MIB和GSM浓度表现为西北部湖区最高，南部湖区次之，东北部湖区和北部湖区最低的空间分布规律; 水体β-Cyclocitral和β-Ionone浓度均表现为西北部湖区远高于其他3个湖区的空间分布规律(P < 0.01)。此外，与无植被区相比，植被区水体MIB、β-Cyclocitral、GSM和β-Ionone浓度更高(P < 0.05)，尤其是7月和8月。
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图 2 湖滨不同区域水体异味物质浓度月度变化(A代表东北部湖区，B代表北部湖区，C代表南部湖区，D代表西北部湖区) Fig.2 The temporal variations of odorous compounds concentrations in surface water between different regions of the littoral zones(A represents northeastern lake region, B represents northern lake region, C represents southern lake region, and D represents northwestern lake region) |
不同湖区湖滨带水体异味物质与风速风向的关系如图 3所示，图中x轴正数代表迎风向，x轴负数代表背风向，x轴刻度代表日均风速在迎风或背风向上的分量。由图 3可知，北部湖区水体MIB浓度与日平均风速之间的相关系数最高，且存在极显著的正相关关系(P < 0.01)，其次是南部湖区，两者之间存在显著的正相关关系(P < 0.05)，东北部湖区两者的相关系数高于西北部湖区，但两者之间均无统计学上的显著关系(P>0.05)。水体β-Cyclocitral浓度与日平均风速之间的相关系数大小在空间上表现为: 北部湖区最高，东北部湖区和南部湖区次之，西北部湖区最低，但各湖区两者之间均无统计学上的显著关系(P>0.05)。北部湖区水体β-Ionone浓度与日平均风速之间的相关系数最高，且存在显著的正相关关系(P < 0.05)，东北部湖区和南部湖区次之，西北部湖区最低，且东北部湖区、南部湖区和西北部湖区两者之间均无统计学上的显著关系(P > 0.05)。
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图 3 不同湖区湖滨带水体异味物质浓度对日平均风速的响应 Fig.3 The response of odorous compounds concentrations to daily average wind speed in surface waterof the littoral zones in the different lake regions |
湖滨带不同区域水体异味物质与风速风向的关系如图 4所示，从图中可以看出，水体MIB和GSM浓度与日平均风速之间存在显著的正相关关系(P < 0.05)，水体β-Cyclocitral和β-Ionone浓度与日平均风速之间无统计学上的显著关系(P > 0.05)。此外，与无植被区相比，植被区水体MIB和GSM浓度与日平均风速之间表现出更高的相关系数(R2=0.35和R2=0.57)。
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图 4 湖滨带不同区域水体异味物质浓度对日平均风速的响应 Fig.4 The response of odorous compounds concentrations to daily average wind speed in surface water between different regions of the littoral zones |
湖滨带水体各异味物质指标与环境因子之间存在明显的差异(表 2)。水体MIB、β-Cyclocitral和β-Ionone浓度与Chl.a、TN、TP和NH3-N浓度之间存在显著的正相关关系(P < 0.05)，水体β-Cyclocitral浓度与Eh之间存在显著的正相关关系(P < 0.05)，水体β-Ionone浓度与pH值和DO之间存在显著的正相关关系(P < 0.05)，水体GSM浓度与各环境因子之间均无显著相关关系(P > 0.05)。
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表 2 湖滨带水体异味物质与理化参数的相关关系 Tab. 2 Pearson correlation matrix between odorous compounds and physicochemical parameters in water column of the littoral zones |
一般认为，MIB和GSM是藻类、放线菌、真菌和黏菌的次级代谢产物[31-32]，而β-Cyclocitral和β-Ionone是β-胡萝卜素的代谢产物[33-34]，它们在藻类生长过程中通过破坏细胞的完整性进行释放[35]。在本研究中，巢湖湖滨带水体均发现上述4种异味物质，且在空间上表现为西北部湖区浓度最高的分布规律(图 2)。相关性分析结果表明(表 2)，水体异味物质浓度与Chl.a浓度呈现显著的正相关关系(P < 0.01)，因此，本文认为藻类生物量高低及其分解可能是湖滨带水体异味物质产生空间分布差异的主要原因。研究表明，在藻类细胞生长旺盛期，细胞内异味物质浓度不断增加并积累，随着藻细胞的衰老，细胞内的异味物质逐渐释放[36]，进而使水体中的异味物质浓度迅速增加。此外，本研究发现湖滨带水体异味物质浓度与pH值和DO之间存在显著的正相关关系(P < 0.05)，这与Yu等[37]控制试验得到的结果相矛盾，其原因可能是野外现场环境条件更为复杂，如风浪、水流、地貌等均会对异味物质分布产生影响。
3.2 风浪对湖滨带水体异味物质的影响气象条件是湖滨带藻类水华堆积或消散的重要驱动因子。风向和风速被认为是影响湖泊水体藻类水华空间分布的一个首要外力因素[27, 38]。藻类水华期间，藻类生物量的空间分布过程往往伴随着湖泊水体中异味物质的变化[39]，因此，风向和风速间接影响了湖泊水体中异味物质的空间分布。在本研究中，北部湖区湖滨带水体异味物质浓度受风速和风向的影响最为显著(P<0.05)，其次是南部湖区和东北部湖区，西北部湖区影响最小(图 3)。巢湖特定的季风特征(以东南风为主)是湖滨带水体异味物质产生空间分布差异的主要原因[27]。调查期间，北部湖区湖滨带水体藻类生物量较低，受巢湖主导风向和风速的影响，藻类会水平迁移至下风向的湖滨带，导致水体藻类生物量波动较大，异味物质主要由藻类代谢产生，藻细胞密度是重要的指标，进而导致水体异味物质浓度发生变化。相反，西北部湖区湖滨带水体藻类生物量较高，受巢湖主导风向和风速的影响，藻类会在此处进一步聚集，但水体藻类生物量波动较小，使得水体异味物质浓度并未发生明显变化。
3.3 地貌对湖滨带水体异味物质的影响湖滨带地貌对藻类水华堆积及消散过程具有明显的影响[40]，其中挺水植物对湖滨带藻类水华堆积的捕获效应最为显著[41-42]。在本研究中，植被区水体Chl.a浓度也高于周围的无植被区(表 1)，在此背景下，植被区水体异味物质浓度明显高于无植被区(图 2)，表明湖滨带植被存在加剧了水体中异味物质的富集，这与Qi等的研究结果一致[43]。湖滨带植被存在加剧了水体中异味物质富集的原因有: (1)受植物根际效应影响，植被区内生化反应活跃，温度较高，加强了植被区热障的强度，增加了植被区藻类的生物量，从而导致植被区水体中异味物质浓度的升高; (2)与无植被区相比，植被区具有更高的底部粗糙率和抗风能力，显著削减了局部水体的湍流强度，使得植被区藻类生物量更高，从而导致植被区水体异味物质浓度的升高。因此，为了避免水体异味物质的影响，饮用水源地取水口应远离水生植被茂盛的区域。
4 结论1) 藻类水华期巢湖湖滨带水体异味物质浓度在空间上总体表现为西北部湖区最高，南部湖区次之，东北部湖区和北部湖区最低的分布特征，藻类生物量高低及其分解是水体异味物质产生空间分布差异的主要原因。
2) 风向和风速间接影响了巢湖湖滨带水体异味物质的空间分布，其中北部湖区受风速和风向的影响最为明显，其次是南部湖区和东北部湖区，西北部湖区影响最小。
3) 湖滨带植被存在加剧了水体中异味物质的富集，其主要通过影响湖滨带藻类水华堆积及消散过程来改变水体中异味物质的空间分布。
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