2024, Vol. 36 
(2: 中国科学院南京地理与湖泊研究所，湖泊与环境国家重点实验室，南京 210037)
(3: 华东师范大学地理科学学院，上海 200062)
(4: 浙江师范大学流域地表过程与生态安全重点实验室，金华 321004)
(2: State Key Laboratory of Lakes and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210037, P.R.China)
(3: Faculty of Geographical Sciences, East China Normal University, Shanghai 200062, P.R.China)
(4: Key Laboratory of Watershed Surface Processes and Ecological Security, Zhejiang Normal University, Jinhua 321004, P.R.China)
多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是由两个或两个以上的苯环以稠环的形式连接起来的一类化合物，具有致癌、致畸和致突变的作用。美国环境保护署(US EPA)已经将16种PAHs列为优先控制污染物[1-3]。PAHs主要由化石燃料和生物质燃烧、汽车尾气排放、工农业生产等人为活动产生，广泛分布于沉积物、水体、土壤、大气等环境介质中[4]。1982 2015年，我国仅蜂窝焦煤排放的苯并[a]芘导致的非职业性肺癌病例累计达到3500例[5]。在湖泊环境中，由于PAHs的分子量大，疏水性强，进入水体后会被胶体和悬浮颗粒吸附，通过沉降作用累积在表层沉积物中。沉积物所处的环境相对密闭，导致PAHs等污染物能长久保存。当湖泊环境受到干扰时，沉积物中的污染物会向水体释放，对生态环境及周边城市人体健康构成严重威胁[6-7]。近年来，国内外学者对不同地区表层沉积物中的PAHs进行研究，指出多环芳烃的沉积通量呈逐年增加的趋势[8-9]。例如，从2009 2016年，松花江中PAHs含量范围从21~632 ng/g增加到227~7087 ng/g[10-11]；波斯湾的PAHs含量范围从2009年的72~278 ng/g到2014年增加为2~814 ng/g[12-13]。环境介质中PAHs的来源分析方法主要分为两种，一种是定性来源分析，如特征化合物比值法[14]、高低环比值法[15]等；另一种是定量来源分析，如绝对主成分得分-多元线性回归受体模型(absolute principal component score-multiple linear regression, APCS-MLR)和正定矩阵因子分析模型(positive matrix factorization, PMF)[16-17]等。定性来源分析只能定性分析可能的污染来源，对PAHs的污染管控存在很大局限性；源解析受体模型具有精度高、简便快捷等优势，可以量化污染源的贡献；源解析受体模型的应用在一定程度上降低了污染控制的成本，提高了污染控制的效率，为政府实施精准管控提供科学依据[18]。
太湖流域人口稠密，经济发达并且工业化水平高，大量的工业废水、道路径流、航运、市政污水和农业面源污染排放到湖中，导致湖水水质严重恶化[19-23]，PAHs等高毒性污染物的存在，已对周边人群健康和生态环境构成潜在威胁，并引起广泛关注[24-26]。太湖作为PAHs重要的源-汇，从污染源上进行探究是其风险管理和控源减排的前提[27-28]。太湖流域的产业结构和经济水平不同，使太湖不同区域沉积物中PAHs含量存在很大差异。Lang等[8]通过Bap当量法对太湖沉积物中PAHs的毒性评估发现，PAHs单体DahA和InP的毒性风险较高。Tang等[29]对太湖沉积物PAHs的研究发现，ΣPAHs浓度与太湖周边经济发展相吻合，对无脊椎动物的伤害风险较小。康杰等[30]对太湖沉积物的研究表明，太湖沉积物PAHs具有潜在毒性。Lang等[8]、Tang等[29]和康杰等[30]的研究风险主要集中在PAHs总量造成的风险，未细化沉积物中PAHs各来源所造成的生态风险。太湖周边入湖河道较多，污染物成分多样、污染来源复杂，细化PAHs各来源的生态风险对保障太湖生态系统安全具有重要意义。本研究将PMF和APCS-MLR两种源解析模型的源分配结果进行对比，将各来源的贡献与苯并[a]芘(Bap)毒性当量浓度相结合，从来源探究PAHs的污染，量化各确定来源造成的生态风险，为太湖沉积物PAHs污染的精准管控提供科学依据。
1 材料与方法 1.1 研究区概况太湖流域地跨上海、江苏、安徽、浙江三省一市，是全国经济发达、人口密集和工业化程度较高的地区。2021年GDP和人口分别达到1.1×105亿元和6811万人。改革开放以来，太湖流域经济飞速发展，已成为我国最大的综合性工业基地之一[31]。特别是西北部地区，工业企业数量和种类众多，包括印染、纺织、化工、石油、电子等[32]。太湖水域面积2427.8 km2，有望虞河、梁溪河、太滆运河等入湖河流，太浦河、胥江等出湖河流，是我国重要的饮用水水源地和水产养殖基地，兼具航运、灌溉等功能[33]。环太湖河道2021年出入湖水量分别为115亿、130亿m3，随着周边工农业的发展，大量污染物通过出入湖河流进入太湖，太湖长期承受着较大的污染压力[34-35]。
1.2 样品采集本研究以太湖为研究对象，根据其地理位置划分为竺山湾、梅梁湾、贡湖湾、湖心区、西太湖、东太湖和东部沿岸7个湖区，每个湖区均设置采样点(图 1)，采样点间隔原则上大于3 km，样点无底泥时在周围50 m范围内采样，共计30个样点。2021年12月用彼得森采样器采集表层沉积物，深度范围在0~10 cm。沉积物样品放入采样盒内并在干冰中保存，样品冻干后，去除贝壳及其他杂质后研磨过筛。
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图 1 太湖采样点及湖区分布 Fig.1 Distribution of sampling sites and lake regions in Lake Taihu |
样品提取与净化：PAHs样品前处理方法为EPA 3545A(美国环境保护署)，称取5 g(±0.0001 g)已经冷冻干燥后过100目筛的沉积物样品，加入约2 g硅藻土和0.5 g铜粉(活化后)，混匀后装入底部预装有玻璃纤维滤膜的34 mL不锈钢萃取池中，加入10 μL 10 mg/L的替代标准物(100 ng氘代三联苯，p-Terhenyl-D14)。采用加速溶剂萃取器(ASE350, Thermo Fisher)提取样品中的PAHs，ASE的设置为：系统压力10MPa(1500 psi)，100℃静态萃取5 min，循环3次，加热5 min，萃取溶剂为体积比1 ∶1的二氯甲烷/丙酮混合溶液，冲洗体积为60%，冲洗3次，氮气吹扫1MPa 100 s。萃取结束后，将收集瓶中提取液转至250 mL圆底烧瓶中，并用丙酮冲洗瓶壁3次后一并转入圆底烧瓶，待过层析柱。层析柱由下而上依次为8 cm硅胶(180℃，活化12 h)，4 cm中性氧化铝(270℃，活化12 h)，2 cm无水硫酸钠(450℃，活化4 h)，硅胶和氧化铝需用约3%~10%的超纯水去活。完成层析柱填充后，先用25 mL正己烷淋洗，去除滤出液。再依次用15 mL正己烷70 mL二氯甲烷和正己烷(体积比为3:7)混合溶剂淋洗出烷烃和芳烃组分，弃去烷烃组分。用圆底烧瓶收集含芳烃洗脱液，经旋蒸至2~3 mL后用25 mL正己烷进行溶剂置换，再次旋蒸浓缩至1 mL左右，将圆底烧瓶中溶液转移至2 mL棕色GC进样瓶中，用正己烷润洗烧瓶3次，将润洗液加入进样瓶中，之后氮吹定容至1 mL，加入20 μL 10 mg/L的内标溶液(萘-d8、二氢苊-d10、菲-d10、䓛-d12(chrysened12)以及苝-d12)，放在-20℃环境下保存，待上机测定。
1.3.2 样品测定PAHs的检测通过气相色谱-质谱联用仪(GC-MS，7890A-5977B，Agilent)进行分析测定，配备色谱柱为HP-5ms石英毛细管色谱柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)。柱箱升温程序设定：起始温度55℃，保留2 min，20℃/min升至280℃，保留0 min，3℃/min升至300℃，保留4 min。气相载气设置为氦气(He)，流速1 mL/min。采用无分流模式下进样1 μL。质量选择检测器(mass selectivedetector，MSD)的离子源和单四极杆的温度分别为320和150℃。采用选择离子扫描(SIM)，检测到16种PAHs目标化合物分别为萘(Nap)、苊(Acy)、二氢苊(Ace)、菲(Phe)、蒽(Ant)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、崫(Chr)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、二苯并[a, h]蒽(Dibenzo[ah]anthracene, DahA)、茚并[1, 2, 3-cd]芘(InP)、苯并[g, h, i]芘(BghiP)。
1.3.3 质量控制及保证整个实验过程中设置样品空白、空白加标、样品平行和基质加标等方法进行PAHs数据质量保证。样品提取前均加入定量的氘代三联苯，用以检测单个样品回收率。每6个样品进行一次空白加标样品和基质加标，检测实验过程中回收率和检验基质对目标物的影响。每检测6个样加入平行样进行质量控制，平行样品间的相对标准差均在±20%以内[36]。空白加标的回收率范围为70.5%~93.9%，表层沉积物样品回收率范围为70.5%~89.8%，达到样品测试要求[37]。
1.4 数据处理 1.4.1 绝对主成分得分-多元线性回归模型(APCS-MLR)APCS-MLR模型由Thurston等[16]提出，基本原理是将因子分析的主因子得分转化为绝对主因子得分(APCS)，各PAHs含量再分别对所有的APCS进行多元线性回归，回归系数用于计算各个主因子对应的污染源对沉积物中每个样本点位PAHs含量的贡献量。具体步骤见附件一。
1.4.2 正定矩阵因子分析模型(PMF)正定矩阵因子分析(PMF)是Paatero和Tapper在20世纪90年代提出的一种多元因子分析工具，可应用于沉积物、土壤、大气中PAHs的定量源解析[17]。计算公式见附件一。
1.4.3 苯并[a]芘毒性当量(TEQBaP)TEQBaP方法是量化所有PAHs相对于BaP的等效剂量，根据毒性当量因子[38](TEF)(附表Ⅰ)将其它PAHs的浓度换算成苯并[a]芘毒性当量浓度，TEF值越大，致癌性越强。沉积物TEQBaP的阈值为70 ng/g[39-40]。计算公式见附件一[41-42]。
1.5 数据分析实验数据统计使用Excel 2016软件，在ARCGIS MAP10.2软件中进行空间分析，在Origin 2021b软件中完成制图，多元线性回归使用IBM SPSS Statistics 26软件，正定矩阵因子分析采用EPA PMF5.0进行。
2 结果与分析 2.1 表层沉积物中PAHs的含量特征太湖表层30个沉积物样点均检测出美国环境保护署优控的16种PAHs。测定得到的16种PAHs含量统计结果见表 1。结果表明，太湖表层沉积物种16种PAHs的总含量变化范围为124~592 ng/g，平均值为293 ng/g，变异系数为0.28。PAHs的最高值出现在竺山湾的1号点位，含量为592 ng/g，最低值出现在东太湖的18号点位，含量为124 ng/g。各湖区表层沉积物PAHs含量的分布也具有明显差异。如图 2，竺山湾、梅梁湾和贡湖湾的PAHs含量较高，分别为355~592、306~416和270~542 ng/g，其中贡湖湾不同点位之间PAHs含量的变化较大。余云龙等[37]的研究结果也表明，梅梁湾和贡湖湾的PAHs含量普遍较高。Lei等[43]和李玉斌等[44]的研究结果表明，梅梁湾、贡湖湾等湖湾地区PAHs含量较高，从入湖口到出湖口及自北向南均呈下降趋势，最高值出现在梅梁湾，最低值靠近东太湖区域，与本研究结果较一致。在采集的30个太湖表层沉积物样品中，根据其分子量的大小及苯环数量，可以将16种PAHs划分为2环、3环、4环、5环、6环[35]。其中以4环、5环和6环的PAHs(高环，HMW(high molecular weight))为主，占∑PAHs的67%，4环占20.7%，5环占30.5%，6环占16.07%，平均含量为197 ng/g；2~3环PAHs(低环，LMW(low molecular weight))占∑PAHs的32.81%，2环和3环分别占3.3%和29.5%，平均含量为96 ng/g。从变异程度来看，16种PAHs中除Acy的变异程度较小，其他PAHs的变异系数均较大，表明研究区内沉积物PAHs空间含量的变异程度较大，空间差异也较为显著。
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表 1 太湖表层沉积物PAHs含量特征 Tab. 1 Characteristics of PAHs content in surface sediment of Lake Taihu |
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图 2 太湖表层沉积物中多环芳烃总量及各环的空间分布特征 Fig.2 The total amount and spatial distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface sediment of Lake Taihu |
通过与国内外不同湖泊表层沉积物PAHs含量对比分析发现(表 2)，太湖表层沉积物中PAHs含量与洱海(32~559 ng/g)[45]、俄罗斯贝加尔湖(572~700 ng/g)[46]和纳木错等(98~595 ng/g)[47]湖泊较为接近，略高于青海湖(11~279 ng/g)[48]、马来西亚Taman Jaya Lake(150~230 ng/g)[49]、马来西亚Perdana Lake(10~270 ng/g)[49]和抚仙湖(83~262 ng/g)[50]；低于洞庭湖(523~937 ng/g)[51]、鄱阳湖(806~924 ng/g)[51]、千岛湖(258~906 ng/g)[52]、韩国主要湖泊(13~1337 ng/g)[53]、滇池(92~1547 ng/g)[4]，远低于美国Clarke Lake(1291~6271 ng/g)[54]等湖泊。近年来，众多学者对太湖表层沉积物中PAHs的含量进行了测定，2010年Lei[43]、Zhang[55]、余云龙[37]等测定太湖表层沉积物中PAHs含量分别为180~1669、255~1059和262~1087 ng/g；2013年Tang等[29]测定太湖PAHs含量为290~840 ng/g；2015年康杰等[30]测定PAHs含量为770~4200 ng/g；到2021年Li等[39]、Yan等[56]等测定的PAHs含量分别为79~854、170~1220 ng/g；太湖沉积物中PAHs在2010 2021年间呈现出先上升后下降的趋势。综上所述，本研究和国内外其他湖泊相比，沉积物PAHs的含量总体处于较低水平[8, 57]，与近几年各位学者在太湖研究中的测定值较为接近。
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表 2 国内外不同地区湖泊沉积物中PAHs含量对比 Tab. 2 Comparison of PAHs content in lacustrine sediment from different areas at home and abroad |
太湖表层沉积物中PAHs总量及各环的空间分布如图 2所示。其中ΣPAHs的含量范围为124~592 ng/g，平均值为294 ng/g。高值区主要分布在竺山湾、梅梁湾、贡湖湾以及西太湖的部分区域；低值区主要分布在湖心区、东太湖和东部沿岸。ΣPAHs的空间分布特征整体表现为西北部高，东南部低(图 2a)，从西北向东南延伸ΣPAHs呈逐步递减的趋势，绝大部分靠近湖岸区域的PAHs含量高于湖心区。这主要是由于竺山湾、梅梁湾和贡湖湾存在望虞河、梁溪河、太滆运河、大浦港以及乌溪港等入湖河流，其中望虞河是太湖入湖水量最大的河流，太滆运河、大浦港和乌溪港是太湖的主要入湖河流，沿岸支流众多，人口分布密集，人为活动频繁，同时周边交通、农业、养殖和各类工业场地的影响，如煤炭、木材等生物质燃烧、化学污水的排放、石油及其精炼产品的燃烧所造成的污染[30, 37]。康杰等对太湖及周边河流中PAHs的研究表明，由入湖河流输入的污染物是太湖污染的重要来源[30]。邹爱红[58]也在研究巢湖水体有机物时指出，巢湖湖区污染与主要入湖河流污染有关。李玉斌等[44]的研究表明，PAHs的低值区位于东太湖，可能是该时期东太湖水产养殖、农业活动和航运造成的人为压力较小。从众多学者的研究中发现，太湖PAHs在2015 2021年呈现下降趋势[30, 39, 57]，这主要归因于太湖周围钢铁工业和炼油厂等公司的创新管理[21, 57]。
在各环PAHs中，LMW PAHs, 包括Nap、Acy、Ace、Phe、Ant和Flu，2环和3环的含量分别占3.3%和29.5%(图 2b，图 2c)，其中2环PAHs在太湖中的占比最低，3环PAHs占比在各环PAHs中占比较高，高值区位于竺山湾和贡湖湾，其分布特征由竺山湾向太湖南部呈扩散式递减；HWM PAHs，包括Flua、Pyr、BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、DahA、InP和BghiP，4环、5环和6环的PAHs分别占20.7%、30.5%和16.1%(图 2d，图 2e，图 2f)，占太湖表层沉积物中ΣPAHs的绝大部分。其中4环和6环PAHs的分布特征一致，表现为北部远大于湖心区及太湖南部，且高值区均位于太湖北部3个湖湾，低值区位于湖心区和东太湖的部分区域；5环PAHs的含量在各环PAHs中占比最大，高值区主要位于西太湖沿岸，呈现出由西太湖向周边递减的趋势。姜丽丽[59]研究太湖表层沉积物中PAHs得出，沉积物中PAHs以4~6环为主，这可能与PAHs的物理性质有关，环数越多，分子量越大，水溶性就越低，从而HMW PAHs吸附在水体悬浮颗粒上，通过入湖河流进入表层沉积物中，这可能是本研究沉积物中4~6环PAHs为主的原因之一[6]。
综合表层沉积物中ΣPAHs、LMW PAHs和HMW PAHs在太湖中的分布特征，可以很明显地看出PAHs主要分布在太湖的竺山湾、梅梁湾、贡湖湾和西太湖。这是由于太湖主要入湖河流分布在太湖西部及北部，各种工业以及生活污水，还有沿岸养殖、农业生产造成的面源污染；另外太湖北部3个湖湾相对封闭，与太湖外部水体的流通受限，导致污染物不断沉淀积累，表层沉积物中PAHs含量较高[33]。西太湖的湖岸线长，分布有合溪和苕溪水系，入湖河道多，导致西太湖污染负荷较高。东太湖的PAHs含量偏低，这可能因为太湖东部地区水位较低，人为干扰较少以及该湖区分布大量挺水植物、沉水植物，且分布有出湖河流太浦河，水流交换作用快，水体自净能力强有关[57, 60-61]。
2.3 表层沉积物污染源解析 2.3.1 表层沉积物污染源定性识别同分异构体比值法：同分异构体比值法判断PAHs的来源更为具体。本研究选用Flua/(Flua+Pyr)和Ant/(Ant+Phe)的比值对PAHs的来源进行示踪[62]。当Flua/(Flua+Pyr)＜0.4时是油类排放污染，>0.5时主要是木柴等生物质燃烧来源，位于0.4~0.5之间主要是石油及其精炼产品的燃烧来源；当Ant/(Ant+Phe)＜0.1时是油类排放来源，>0.1主要是燃烧来源[2, 14, 63]。由图 3可知，太湖Ant/(Ant+Phe)比值均>0.1，Flua/(Flua+Pyr)比值有2个点介于0.4~0.5之间，其余均>0.5。结果表明，太湖表层沉积物的PAHs主要是木柴、煤等生物质燃烧源。
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图 3 太湖表层沉积物中PAHs同分异构体比值 Fig.3 Ratio of PAHs isomer in surface sediment of Lake Taihu |
本研究采用PMF和APCS-MLR模型分析太湖表层沉积物中PAHs的来源。PMF模型中将残差分析结合因子分析确定出4个因子。Q(True)/Q(Robust)=1.24，小于1.5，说明残差较高的数据对模型解析精度的影响较小[64]。由图 4可知，实测值和预测值的R2介于0.433~0.999之间。NaP、BbF、BghiP和DahA的R2分别0.493、0.999、0.985和0.433。如图 5所示，因子1中高分子量的BbF、BkF和BaP，均代表燃油燃烧来源[30]，即因子1为汽车尾气排放的交通排放源。因子2中BaA、Flua、Pyr、Chr为主，Chr标识着煤炭的燃烧，同时，Flua和Pyr也被认为是发电厂、工业锅炉和热电厂等消耗燃煤产生的污染物[65-66]。因此，因子2代表煤炭燃烧源。因子3以Flu、Ant、Phe为主，这些均被认为是生物质燃烧的标志物[51, 67]，因此，可确定为生物质燃烧源。因子4中以NaP和DahA为主，DahA是石油化石燃料的分子标记物[13]，NaP也是易挥发石油源的示踪剂，其产品是一种化工原料，被用于生产杀虫剂、染料中间体以及重油和冶炼工业[68-69]，可认为因子4是石油源。交通排放源、煤炭燃烧源、生物质燃烧源和石油源4种污染源的贡献率分别为29.1%、26.7%、28.7%、15.6%。
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图 4 PMF模型中PAHs实测值与预测值对比 Fig.4 The measured content of PAHs in PMF model was compared with the predicted content |
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图 5 PMF模型各来源对PAHs的贡献率 Fig.5 The contribution rate of PMF model sources to PAHs |
APCS-MLR模型提取3个因子，累计方差贡献率为89.9%。利用APCS-MLR模型建立PAHs含量和各污染源的函数关系，预测各单体PAHs含量，并将预测值和实测值进行线性拟合(图 6)。如图 6所示，16种PAHs含量和实测含量进行线性拟合的R2介于0.375~0.994。NaP、BbF、BghiP和DahA的预测值和实测值的R2分别为0.510、0.994、0.990和0.375。APCS-MLR模型中，因子1解释了总方差的41.4%，因子载荷较大的是Chr、Pyr和Acy，Acy是生物质燃烧的标志[70]，因此，因子1可确定为煤炭和生物质燃烧源。因子2占总方差的27.3%，以NaP和Ace为主，可确定为石油源。因子3占总方差的19.7%，BbF、BkF和BaP单体占比最高，可确定为交通排放源。通过回归系数分别计算各污染源的贡献率，得到煤炭和生物质燃烧源、石油源以及交通排放源贡献率分别为49.7%、17.5%、32.7%。综上所述，两种模型均可较好地解析沉积物中PAHs来源，实测值与预测值均较为吻合。PMF模型中除Nap、Flu和Bghip的相关性R2外，其他PAHs的R2均高于APCS-MLR模型，说明PMF模型对PAHs数值的模拟精度优于APCS-MLR模型。同时，PMF模型解析出煤炭燃烧源和生物质燃烧源的贡献率之和为55.4%，与APCS-MLR模型中煤炭和生物质燃烧源贡献率49.7%较为接近，表明PMF模型对污染源的解析更为清晰。因此，本研究根据PMF模型的判定结果对PAHs各污染源解析风险进行评价。
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图 6 APCS-MLR模型中PAHs实测值与预测值对比 Fig.6 The measured content of PAHs in APCS-MLR model was compared with the predicted content |
PMF模型中交通排放源，对BbF、BkF和BaP的贡献率均超过90%。由图 7可知，其高值区位于西太湖，这可能与高速公路的布局有关，因为G25高速公路靠近太湖西岸，该地区有许多港口，如定跨港、兰右港、上周港[44]。燃油是汽车和船舶的主要动力来源，这解释了太湖西部交通排放源贡献影响较大[71]。煤炭燃烧源对太湖北部的竺山湾、梅梁湾和贡湖湾这3个湖湾的贡献量最高，这可能是因为太湖北部有常州和无锡等工农业发达的城市，以煤炭为主的热力、电力和石化工业园区较多，但其排污量也位居环太湖区域之首[37, 44, 72]。同时太滆运河、梁溪河和望虞河是太湖的主要入湖河流，也是河流沿线大量的工业及生活污染物进入太湖的通道，因此太湖北部煤炭燃烧来源占比高。生物质燃烧源，高值区主要位于竺山湾和太湖西部，这是因为宜兴片区的污染物进入太湖所致，该地区种植业发达，污染物的排放量大，水田和农田建于河道和湖荡边，排水较为分散，湿地屏障薄弱，以至于农业污染较为严重[72]。由图 7可知，高值区主要分布在太湖西部、竺山湾及贡湖湾，这些区域工业发达，石油、煤等化石燃料的消耗量巨大，还会产生大量印染、电镀、重油及金属冶炼等工业污染物[73]，通过周边水系河流进入太湖。综合4个来源的空间分布图，发现太湖东南部的西山岛周围各源的贡献量均属于较低水平，这主要归因于西山岛以农业资源利用为基础、旅游业为龙头的发展思路，先后被评为国家级现代农业示范园和国家森林公园[18, 74]。
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图 7 太湖表层沉积物中多环芳烃各污染源贡献量空间分布 Fig.7 Spatial distribution of PAHs contribution by pollution sources in surface sediment of Lake Taihu |
16种PAHs均具有不同的毒性，一般用BaP来评估PAHs的潜在毒性[75]。但除BaP外，BaA、Chr、BbF、BkF、InP和DahA这些没有最低阈值的HMW PAHs只要在环境中存在，就会对生物造成毒害作用[76]。因此，用BaP这种PAH或者用PAHs总体含量的风险并不能完全反映各PAHs造成的总风险[77]。
国内外的学者经常采用毒性当量含量TEQBaP来分析环境中PAHs造成的风险[42]，利用TEQBaP的临界含量评价沉积物中PAHs的污染，TEQBaP含量＜70 ng/g处于几乎无风险水平，>70 ng/g具有潜在风险[38-39]。从TEQBaP的空间分布特征(图 8)可以看出，西太湖属于潜在风险区，其他湖区几乎无风险。其中风险区内的高值区主要位于西太湖，低值区位于湖心区和东太湖。由表 3可知，煤炭燃烧源、交通排放源和生物质燃烧源对ΣTEQBaP的贡献较高，3种来源TEQBaP最大值和平均值分别为32.68、16.33 ng/g，44.77、19.34 ng/g和34.86、17.81 ng/g；这可能是太湖西部和北部分布的港口及水陆交通线、各类工农业园区，造成生物质燃烧及交通排放等来源对太湖西北部地区PAHs的贡献量较高，导致其毒性风险相对较高。虽然各污染源的毒性当量含量均小于70 ng/g，处于几乎无风险水平，但随着城市的发展，煤炭、燃油等能源的燃烧可能会对太湖的生态环境和人类健康造成严重危害。因此，应该控制传统化石燃料的消耗，鼓励使用替代能源。同时，西太湖等处于潜在低风险的敏感区域周围应受到更多关注。
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图 8 太湖表层沉积物中多环芳烃总量及各源的TEQBaP Fig.8 Total PAHs in surface sediments of Lake Taihu and TEQBaP from various sources |
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表 3 PAHs各来源的毒性当量含量 Tab. 3 Toxic equivalent content of PAHs by source |
1) 太湖采集的沉积物样品中，ΣPAHs含量在124~592 ng/g之间，均值为294 ng/g，中值为279 ng/g，其中以HMW PAHs为主要组分。与其他湖泊沉积物相比，PAHs处于较低水平。PAHs的空间分布表明，竺山湾、梅梁湾、贡湖湾和西太湖沉积物中PAHs含量较高，整体呈西北部高于湖心和东部。
2) 太湖沉积物PAHs交通排放源贡献率为29.1%，煤炭燃烧源贡献率为26.71%，生物质燃烧源贡献率为28.7%，石油源贡献率为15.6%。总体而言，煤炭、生物质等低温燃烧是太湖沉积物中PAHs的主要来源，周边机动车尾气排放及湖区船舶也有一定贡献，需要严控周边交通及工农业污染物的排放。
3) 太湖表层沉积物中检测出BaP、BaA、BkF、BbF等高环致癌性PAHs。ΣTEQBaP空间分布表明，西太湖、贡湖湾和梅梁湾的部分区域属于潜在风险区，已经呈现出一定的潜在毒性。在各污染源中，交通排放源的毒性风险最高，其次是生物质燃烧源、煤炭燃烧源和石油源。各来源的TEQBaP均小于70 ng/g，处于几乎无风险水平。本研究结果有助于更好地了解太湖多环芳烃的含量、来源及各来源的潜在风险，为保护该地区水资源和人类健康提供信息。
4 附录附件一和附表Ⅰ见电子版(DOI: 10.18307/2024.0422)。
附件一一、绝对主成分得分-多元线性回归模型（APCS-MLR)具体步骤如下：
具体步骤如下：
（1）首先对样品中污染物PAHs含量的标准化，计算公式为：
| $ Z_{i j}=\frac{C_{i j}-\overline{C_j}}{\delta_j} $ | (1) |
式中,
（2）对所有PAHs引入1个含0的人为样本，并进行标准化得到因子得分：
| $ Z_0=\frac{0-\overline{C_j}}{\delta_j}=\frac{-\overline{C_j}}{\delta_j} $ | (2) |
（3）每个PAHs的APCS是通过每个样本的因子得分减去0含量样本的因子得分来估计；
（4）以PAHs实测浓度为因变量和APCS为自变量进行多元线性回归分析，得到的回归系数可将APCS转化为每个污染源对每个样本的含量贡献：
| $ C_j=b_{0 j}+\sum\limits_{k=1}^p b_{k j}\cdot A P C S_k $ | (3) |
式中,
二、正定矩阵因子分析模型（PMF)计算公式如下：
| $ X_{i j}=\sum\limits_{k=1}^p G_{i k} F_{k j}+E_{i j} $ | (4) |
式中,
| $ Q=\sum\limits_{i=1}^n \sum\nolimits_{j-1}^m\left(\frac{E_{i j}}{U_{i j}}\right)^2 $ | (5) |
式中，
| $ U_{i j}=\frac{5}{6} \times M D L $ | (6) |
单体浓度大于MDL则按下式计算：
| $ U_{i j}=\sqrt{(Uncerta \text { int } y \times C)^2+(0.5 \times M D L)^2} $ | (7) |
式中，Uncertainty代表不确定百分数，C为样品中不同污染物的浓度。
三、苯并[a]芘毒性当量（TEQBaP）计算公式如下：
| $ T E Q_{B a P}=\sum\left(C_i \times T E F_i\right) $ | (8) |
| $ T E Q_{B a P}^j=\sum\left(C_i^j \times T E F_i\right) $ | (9) |
式中,
| $ T E F=E C 50_{B a p} / E C 50_{P A H s} $ | (10) |
式中，以Bap为例，EC50是的中位有效浓度。
|
|
附表Ⅰ PAHs的毒性当量因子 Appendix Ⅰ Toxic equivalency factor of the PAHs |
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