2024, Vol. 36 
(2: 河海大学环境学院, 南京 210098)
(2: College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, P.R.China)
太湖底泥的“源”、“汇”区分及其定量分析涉及到在污染控制中如何对待底泥的问题。当底泥作为“源”时，会向水体中释放养分，促进蓝藻水华的形成。在富营养化湖泊中，浮游植物的生长常常受到磷限制，而溶解态无机磷(DIP)被认为是浮游植物可直接利用的形态[1]。但是仅测定水体中DIP的浓度很难反映DIP与水华形成之间的关系，必须结合DIP和其他形态的磷(如溶解态有机磷和颗粒态磷)在底泥和上覆水之间的迁移转化关系[2]，即太湖整体的磷循环，才能更好地理解太湖蓝藻的形成和底泥的污染治理。
太湖每年入湖磷通量达到2000 t左右，出湖磷通量在800 t左右[3]。湖内水中磷浓度受到入湖外源磷和底泥内源磷的共同影响，在外源磷负荷较大的背景下，底泥内源磷的行为是一个值得关注的科学问题。底泥内源磷释放一般认为由4个过程构成[4]，①底泥间隙水与上覆水磷的浓度差产生的Fick扩散；②化学释放(氧化还原、吸附/解析、离子交换)；③生物作用；④再悬浮产生都会造成磷的释放。而②~④的3种释放过程极易受到底泥-水界面上溶解氧、pH、生物活动、水动力扰动等环境因素的影响，在不同湖区、不同季节都会出现复杂变化[5]。在底泥-水界面之间由间隙水和上覆水之间浓度差驱动的Fick扩散(释放)，则在一定时间尺度下呈相对稳定状态，具有常发的条件。定量认知底泥磷的Fick扩散量，对于理解太湖整体磷平衡具有重要意义。
Fick扩散是液体中微小粒子的随机运动(布朗运动)引起的，是不依靠宏观混合作用的传质现象，具体表现为溶质从高浓度区域转移到低浓度区域。Fick[6]首次建立了用于描述这种随机运动的扩散方程，并用实验结果验证了其假设形式，提出了扩散通量的计算公式——Fick第一定律。Fick第二定律是在Fick第一定律的基础上结合质量守恒方程推导出来的，可进一步预测扩散导致浓度随时间的变化。Fick定律存在一个至关重要的参数——扩散系数。扩散系数与微小粒子(离子或分子)及扩散介质的性质有关，关于扩散系数的确定一些研究人员基于布朗运动理论开发出多种模型[7]，以预测溶质在无限稀释溶液中的分子扩散系数。Einstein[8]和Robinson等[9]曾分别研究提出不带电粒子和带电离子的分子扩散系数的计算表达式。但由于底泥中间孔隙水受孔隙结构的限制，不能使用无限稀释溶液中溶质的分子扩散系数，因此Berner[10]根据底泥孔隙的弯曲度对无限稀释溶液中的扩散系数进行了修正，提出了沉积物中扩散系数的计算公式。但由于孔隙弯曲度很难直接测定，因此Ullman等[11]根据一维扩散模型建立了底泥扩散系数与孔隙率之间的关系，扩散系数这一简化计算公式成为至今为止广泛使用的方法[12-13]。另一个问题是在研究底泥Fick扩散释放量时，大多数研究使用溶解态无机磷(DIP)的扩散系数。但是不仅DIP会发生扩散，溶解态有机磷(DOP)也会发生扩散。太湖底泥中的总溶解态磷(TDP)中存在较多DOP，DOP占比高达50 % 以上[14]；DOP可以被碱性磷酸酶转化为磷酸盐进而被藻类利用，因此DOP对于藻类生长具有潜在的生态价值[2]。根据Lead等的研究[15]，DOP由于分子量较大，其分子扩散系数要远小于无机磷[16-17]，使用DIP的分子扩散系数存在放大Fick扩散释放量的问题。目前在研究沉积物-水界面间隙水的Fick扩散计算时，很少考虑DOP的扩散过程，因此研究考虑DOP的Fick扩散系数的计算对其他湖泊开展底泥磷扩散研究具有重要参考意义。
除了扩散系数、孔隙率以外，实际的计算还要考虑上覆水和间隙水中浓度梯度的确定。Fick公式中的浓度梯度，一般通过两点法和指数函数法进行确定。两点法是指表层底泥间隙水和上覆水浓度差考虑取样厚度进行确定[18]，沉积物-水界面上的浓度梯度决定了Fick的扩散通量梯度。考虑到采样的实际操作性，无限接近于沉积物-水界面的浓度梯度难以获得；而薄层采样能更加实际地反映界面上的梯度差异，一些研究采用薄层采样，目前已能得到距离界面5 mm左右的浓度[19]。指数函数法是实测底泥界面以下的TDP浓度分布，然后利用指数函数拟合求得界面处的浓度梯度[20]。如果间隙水中的扩散服从一级反应动力学，则其浓度对深度的变化应服从指数分布规律[21]。根据现有太湖底泥-水界面的浓度梯度研究，发现不同湖区存在较大的空间差异，大概在0.04~0.83 mg/(L ·cm)之间[22]，因此准确获取太湖底泥-水界面上的浓度差值必须要使用多湖区布点、尽可能薄层采样的方法。
从太湖的总体磷输入、输出情况估算湖泊内滞留了1200 t的总磷[23]，除了一部分为蓝藻、水草、鱼类等水生生物利用转化外，剩余部分可能进入了底泥。也就是说从太湖全年的磷平衡而言，太湖目前总体处于水中磷向底泥中转化的“磷汇”阶段。在这个阶段，是否仍然在局部空间、局部时间或者单一过程存在底泥中磷向水中释放的现象？也就是“净源”的问题。“净源”的存在说明实际水中向底泥转化的总磷量，这进一步说明了“净汇”可能还要大于之前磷平衡计算出来的“磷汇”数量。一方面明确太湖的“净源”“净汇”对于理解太湖整体的磷循环具有重要的理论意义，另一方面“净源”发生条件和数量确定，对于底泥的治理可以提供方向性的参考。Fick扩散是只要上覆水和底泥间隙水之间存在浓度差就会发生的过程，在太湖整个湖区这个浓度差普遍在5倍左右[24]，也就是说Fick扩散是稳定存在的，而Fick扩散释放量是太湖底泥“净源”的一部分。这个数量的确定对于理解太湖磷循环和底泥治理具有重要价值。
本文实施了太湖全湖30个点位上覆水和底泥间隙水各种磷浓度的调查实测，在精确考虑浓度梯度、扩散系数以及孔隙率的前提下，充分考虑季节性温度差异和太湖底泥空间差异，对太湖全湖的年Fick扩散释放量进行计算，确定了“净源”的数量，为理解太湖整体磷平衡提供参考。
1 样品与方法 1.1 采样点及采样方法为确定合适的间隙水垂向取样位置，2019年6-10月每月先在贡湖开展底泥垂向分层调查，用φ60 mm*500 mm有机玻璃柱状采样器采集底泥柱芯，并用Rhizon土壤间隙水取样器以1 cm为间隔抽取间隙水2~3 mL，取1 mL间隙水用去离子水稀释到5 mL进行监测换算，确定沉积物间隙水中TDP的浓度分布。经过多次实测TDP的浓度分布发现，表层0~5 cm间隙水TDP浓度未出现峰值，因此确定全湖间隙水垂向取样位置为2.5 cm，于2020年10月14-18日对全太湖的底泥进行调查，共布设30个采样点，如图 1所示。用有机玻璃柱状采样器采取原状底泥，用Rhizon间隙水取样器抽取每层的间隙水，型号为Rhizon SMS 19.60.01F，如图 2所示。在各点开展软性沉积物柱状样采集时，同步进行上覆水的采集，在距离水面2 m左右，靠近但不接触沉积物-水界面，用5 L的采水器取上覆水，用作水质分析。以往研究[25-26]表明，太湖的粉质硬黏土(俗称硬底板)一般不向水中释放污染物，本研究室内实验也确认了这种底泥不向水中释放磷，因此计算时去除了硬底板的面积，即图 1中灰色范围的面积，约占全湖面积的32 % [27-28]。
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图 1 湖区划分与采样点位置以及粉质硬黏土分布 Fig.1 Location of sampling sites and distribution of silty hard clay |
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图 2 Rhizon抽取间隙水 Fig.2 Rhizon extracts pore water |
本研究采用过硫酸钾-钼酸盐分光光度法测定上覆水和间隙水中总溶解态磷(TDP)浓度，采用钼酸盐分光光度法测定溶解态无机磷(DIP)浓度，溶解态有机磷(DOP)浓度为总溶解态磷与磷酸盐浓度之差[29]。孔隙率用金属环刀法实测，根据密度以及颗粒的比重(2.7)进行计算。
1.3 考虑有机磷扩散系数的底泥-水界面的Fick扩散通量计算方法 1.3.1 Fick扩散通量计算公式底泥-水界面Fick扩散通量计算采用Fick第一扩散定律进行计算：
| $ J=\varphi D_{\mathrm{s}} \mathrm{~d} C / \mathrm{d} z $ | (1) |
式中，J为底泥-水界面Fick扩散通量(mg/(m2 ·d)；φ为底泥样品的孔隙率；Ds为TDP的沉积物扩散系数(cm2/s)；dC/dz为底泥-水界面的浓度梯度(mg/(L ·cm)。Ds受到水温、孔隙率等因素影响，其25 ℃下取值范围为(1.32~2.67)×10-6 cm2/s。
1.3.2 综合扩散系数的确定由于TDP在沉积物中的扩散路径是曲折的，沉积物扩散系数(Ds)需要将TDP的综合分子扩散系数(Dc)根据孔隙率(φ)进行折减[11]计算。TDP由颗粒大小不同的DIP和DOP组成，两者的扩散系数差别较大，Klump等[30]通过公式推导发现可以通过特定物质在TDP中的占比来计算TDP的综合扩散系数(Dc)，其计算公式为：
| $ D_{\mathrm{c}}=(1-\lambda) D_{\mathrm{i}}+\lambda D_{\mathrm{m}} $ | (2) |
式中，Dc为TDP的综合分子扩散系数(cm2/s)，25 ℃下的取值范围为(2.45~4.25)×10-6 cm2/s；Di为DIP的分子扩散系数(cm2/s)，Dm为DOP的分子扩散系数(cm2/s), λ为间隙水DOP在TDP中的占比。
1.3.3 分子扩散系数的确定分子扩散系数是微粒(离子或分子)扩散能力的表征，一般来说，颗粒半径越大，其扩散系数越小。TDP中各种微小粒子的分子扩散均遵循Stokes-Einstein原理，其分子扩散系数与分子半径呈反比：
| $ D_0=\frac{k T}{6 {\rm{\mathsf{π}}} \mu r} $ | (3) |
式中，k为波尔兹曼常数(1.38×10-23 J/K)，T为绝对温度(K)，μ为粘滞系数(10-3 Ns/m2)，r为粒子半径(nm)。
DIP的粒子半径为0.23 nm[31]，根据式(3)计算出25 ℃下DIP的分子扩散系数(Di)为1.06×10-5cm2/s。DOP的粒子半径r难以直接测量，可以根据有机磷的分子量参照Cornel等的方法[32]，用公式(4)进行估计：
| $ r=\left(\frac{3 M_{\mathrm{W}}}{4 {\rm{\mathsf{π}}} \rho N}\right)^{1 / 3} $ | (4) |
式中，MW为有机磷的分子量(Da)；ρ为密度，取1.4 g/cm3；N为阿伏伽德罗常数(6.023×1023个/mol)。
太湖的MW参考Zhaokui Ni等[33]使用31P MNR光谱和分子量超滤法对湖泊底泥的测量数据，太湖底泥溶解态MW约为4514 Da，其粒子半径约为1 nm，依次，可计算出DOP在25 ℃下的分子扩散系数(Dm)为2.25×10-6 cm2/s，这个值只有DIP分子扩散系数的21 % 左右。
粒子分子扩散系数与粒子半径相关，一般粒径越小，扩散系数越大。太湖底泥DOP的平均分子半径约为1 nm，DIP的粒子半径约为0.23 nm，两者粒径大小均能发生Fick扩散现象，但扩散系数不同，因此基于两者在TDP中的占比计算TDP的综合扩散系数(Dc)。
温度会对扩散系数产生较大影响，对于那些只知道298 K下扩散系数的物质，可以通过Stokes-Einstein公式对不同温度下的扩散系数进行修正：
| $ \left(\frac{D_0 \mu}{T}\right)_T=\left(\frac{D_0 \mu}{T}\right)_{298 \mathrm{~K}} $ | (5) |
太湖水温变化使得DIP的分子扩散系数变化范围为(5.99~11.88)×10-6 cm2/s，DOP的分子扩散系数变化范围为(1.26~2.50)×10-6 cm2/s。
1.3.4 浓度梯度的确定根据上覆水TDP浓度和使用Rhizon法抽取底泥2.5 cm处的TDP浓度考虑厚度(dz=2.5 cm)进行计算。
2 结果 2.1 界面TDP浓度以及空间差异为确定合适的间隙水垂向取样点，提前对贡湖间隙水中TDP进行为期5个月的监测，间隙水的垂向剖面图如图 3所示。表层0~5 cm间隙水中TDP均表现出向底泥-水界面逐渐降低的趋势，说明在底泥-水界面以下5 cm的间隙水中存在明显的TDP浓度梯度，且未出现明显峰值，因此在沉积物-水界面以下0~5 cm范围内取间隙水计算浓度梯度是可行的。之后在全湖间隙水TDP调查中，取距离底泥-水界面2.5 cm处间隙水TDP浓度与上覆水浓度差计算浓度梯度(dz=2.5 cm)。
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图 3 贡湖2019年6-10月上覆水和间隙水中TDP浓度的垂向剖面图 Fig.3 TDP vertical profile of overlying water and interstitial water in Gonghu from June to October, 2019 |
根据2020年10月对太湖进行全湖调查的数据，太湖上覆水的TDP浓度在0.001~0.13 mg/L之间，平均值为0.038 mg/L；其中梅梁湖、竺山湖和贡湖的上覆水TDP浓度最高，平均值分别为0.072、0.069和0.068 mg/L(图 4a)。太湖东部沿岸、南部沿岸和东太湖上覆水的TDP浓度最低，平均值分别为0.008、0.006和0.002 mg/L。表层沉积物间隙水中TDP浓度在0.06~1.85 mg/L之间，平均值为0.58 mg/L；其中西部沿岸、竺山湖和贡湖TDP浓度最高，平均值分别为1.46、1.26和0.95 mg/L(图 4b)。上覆水和间隙水中TDP浓度均存在西北高、东南低的空间特征。
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图 4 太湖上覆水(a)和距界面2.5 cm处间隙水(b)中TDP浓度以及浓度梯度(c) Fig.4 TDP concentration in overlying water (a) and pore water at the depth of 2.5 cm (b) and concentration gradient (c) in Lake Taihu |
dC采用距沉积物-水界面2.5 cm处间隙水与上覆水之间的浓度差来计算(dz=2.5 cm)，上覆水和间隙水TDP的浓度梯度在0.02~0.71 mg/(L ·cm)之间，其中西部沿岸、竺山湖和贡湖的浓度梯度最高，平均值分别为0.57、0.48和0.35 mg/(L ·cm)(图 4c)。太湖南部沿岸、东太湖和东部沿岸的TDP浓度梯度最低，平均值分别为0.16、0.08和0.05 mg/(L ·cm)，太湖TDP浓度梯度的分布存在较大的空间差异。
2.2 太湖底泥-水界面有机磷占比(DOP/TDP)太湖生态系统磷循环的过程中，有机磷是重要且不可忽略的组成部分。本研究中DOP浓度是指TDP浓度减去DIP浓度。太湖上覆水DOP浓度在0.001~0.097 mg/L之间，平均值为0.026 mg/L；间隙水的DOP浓度在0.052~1.429 mg/L之间，平均值为0.502 mg/L(图 5)。太湖上覆水DOP占比(DOP/TDP)在20.8 % ~98.6 % 之间，平均值为66.8 %；间隙水中DOP占比在76.1 % ~97.7 % 之间，平均值为88.8 %，这与前人的研究一致[14, 34-36]。
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图 5 太湖上覆水DOP浓度(a)和距界面2.5 cm处间隙水DOP浓度(b) Fig.5 DOP concentration of overlying water (a) and DOP concentration of pore water at the depth of 2.5 cm (b) in Lake Taihu |
DIP和DOP在纯水中的分子扩散系数会随着水温的变化而变化。太湖2021年逐月平均水温和逐月DIP和DOP分子扩散系数如图 6所示。2021年1月太湖月均水温最低，为5.84 ℃，8月月均水温最高，为29.73 ℃。
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图 6 季节性水温变化对DIP和DOP扩散系数的影响 Fig.6 Effects of seasonal water temperature changes on diffusion coefficient of DIP and DOP |
底泥作为一种多孔介质，是由黏土矿物、石英、长石等沉积、堆积形成的颗粒-间隙水的两相物质，在底泥-水界面上出现的是颗粒-水的斑点式结构。实际上由于浓度差产生的扩散现象只在间隙与上覆水的接触点发生。而底泥大多数孔径微小(微米级)，这种接触点上的扩散传递难以精确测定或计算。按照Ullman等[11]的方法，将这个界面简化成孔隙和颗粒的面积，用孔隙率(φ)来折减扩散发生的面积，因此，底泥的孔隙率对Fick扩散释放量的计算值也会有较大的影响。为了保证计算值的精度，本研究对太湖30个点表层底泥采取原状样进行实测，底泥的孔隙率及密度的实测结果如图 7所示。太湖表层底泥的孔隙率大多数在75 % 左右，竺山湖以及西部沿岸地区存在的疏松底泥的孔隙率可达80 % 以上，湖心区、南部沿岸和西部沿岸的孔隙率相对较低，平均值分别为70 % 左右。按照此孔隙率计算，太湖湖底70 % ~80 % (扣除硬底板部分)的面积与上覆水存在Fick扩散。太湖表层沉积物的湿密度在1.22~1.69 g/cm3之间，全太湖表层沉积物的湿密度在1.4 g/cm3左右，其中，竺山湖、西部沿岸、东部沿岸部分区域湿密度略大于1.2 g/cm3。
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图 7 太湖表层沉积物孔隙率(a)及湿密度(b) Fig.7 Surface sediment porosity (a) and wet density (b) in Lake Taihu |
各季节代表月份TDP的Fick扩散通量如图 8所示，在温度最低的冬季(1月)，全湖的Fick扩散通量都不高，在0.01~0.56 mg/(m2 ·d)之间；随着温度升高到29.73 ℃(8月)，其Fick扩散通量在0.02~1.11 mg/(m2 ·d)之间，冬、春季节的Fick扩散速率低于夏、秋季节。空间上，Fick扩散通量整体而言是西北高、东南低，其中竺山湖、西部沿岸8月Fick扩散通量最高，分别为0.74、1.01 mg/(m2 ·d)；东部沿岸、南部沿岸和东太湖全年的Fick扩散通量均小于0.25 mg/(m2 ·d)。
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图 8 太湖底泥-水界面的Fick扩散通量 Fig.8 Fick diffusion flux at sediment-water interface in Lake Taihu |
本次计算的太湖全年TDP的Fick扩散量约为127.8 t(图 9)，其中竺山湖和西部沿岸年扩散量较大，占全湖总扩散量的48.8 %。2021年太湖逐月的扩散量在7.04~13.97 t之间，当水温由1月的5.8 ℃升高到8月的29.7 ℃时，间隙水中TDP的Fick扩散量增加了约2倍(图 10)，主要是温度对扩散量产生了显著的影响，其中春季(3-5月)、夏季(6-8月)、秋季(9-11月)和冬季(12、1、2月)的扩散量分别占全年扩散量的28.4 %、37.0 %、30.9 % 和20.6 %。
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图 9 太湖底泥-水界面的Fick扩散通量 Fig.9 Fick diffusion flux at sediment-water interface in Lake Taihu |
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图 10 全湖逐月的TDP-Fick扩散量 Fig.10 Monthly TDP-Fick diffusion in total lake |
1960-2021年水温数据均来自太湖水文年鉴，年均水温如图 11所示。1960-1989年，太湖的年平均水温在16.4~18.1 ℃波动，1960s、1970s和1980s的10年平均水温分别为17.1、17.3和17.1℃，差距不大；但是近10年(2011-2021)来，年均水温增加了2.1 ℃。以2021年的基础数据为基准，分别以1980年(历史值)、2060年(预测值)的水温计算太湖的Fick扩散量，结果如表 1所示。2021年的年均水温相比于1980年增加了2.7 ℃，2021年的扩散量相比于1980年增加了7.6 %。2060年太湖年均水温较2021年再增加2 ℃，太湖全湖的纯扩散量相较于2021年将会增加6.69 t，增加5.2 %。
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图 11 1960-2021年太湖年均水温(1990-2005年、2020年数据缺失) Fig.11 Annual water temperature in Lake Taihu from 1960 to 2021 (Data missing from 1990 to 2005 and 2020) |
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表 1 气候变暖对Fick扩散通量的影响 Tab. 1 Effect of global warming on Fick diffusion flux |
Fick扩散量会受到扩散系数、浓度梯度、孔隙率的直接影响，而扩散系数又会由DOP占比、温度的变化而出现差异。在计算时是否考虑这些参数的变化以及取值的差异都对计算结果产生影响，因此进行了各参数对结果的敏感性分析，参数取值(变化)范围如表 2所示。温度在2021年温度的基础上增减2 ℃；有机磷占比分为不考虑有机磷(λ=0)和有机磷占比最大(λ=100 %)两种情况；孔隙率和浓度梯度是在原有测量值的基础上增减10 % [28, 37-38]和40 % [17, 22, 24, 37, 39]。敏感系数是将年扩散量的变化率除以模型参数的变化率，计算如公式(6)，可反映参数对结果的影响程度。
| $ S=\left|\frac{\Delta A / A}{\Delta f / f}\right| $ | (6) |
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表 2 参数敏感性分析 Tab. 2 Parameter sensitivity analysis |
式中，S为敏感系数，ΔA为年扩散量的变化量，A为2021年的年扩散量，Δf为模型参数的变化量，f为模型参数的取值。
在参数敏感性分析中(表 2)，孔隙率、有机磷占比和浓度梯度是Fick扩散量的敏感参数，尤其是有机磷占比对结果有强烈的影响。采用无机磷扩散系数计算的年Fick扩散量可高达384.74 t，是考虑有机磷占比时的3倍。底泥孔隙率整体增加10 % 时，太湖的年扩散量会增加30 % 左右；浓度梯度增加40 % 时，其年扩散量也会等比例增加。
本研究采用Rhizon法抽取间隙水，Rhizon膜的孔径为0.6 μm，因此Rhizon抽取的间隙水浓度可能比实际TDP浓度(粒径小于0.45 μm的磷浓度值)高20 % ~40 % 左右。如果实际TDP浓度比Rhizon抽取的间隙水磷浓度低20 % ~40 % 左右，其Fick扩散通量会等比例降低20 % ~40 %，全湖全年的Fick释放量大约为76.69~102.24 t。
4 结论1) 太湖上覆水TDP浓度西北高、东南低，底泥间隙水中TDP浓度也出现相似规律，而间隙水TDP中有机磷占在76.1 % ~97.7 % 之间，太湖表层底泥的孔隙率约在62 % ~88 % 之间。
2) 考虑有机磷占比时底泥磷扩散系数大大减小，只有考虑无机磷扩散系数的20 % 左右。
3) 基于调查的数据、考虑有机磷对扩散系数的影响，太湖TDP的年Fick扩散量约为127.8 t，同样存在西北部Fick扩散量大、东南部小的规律。
4) 敏感性分析表明，相对于温度变化，有机磷的占比和孔隙率的取值对于Fick扩散量的计算值有更大的影响。
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