2024, Vol. 36 
(2: 西北师范大学地理与环境科学学院, 兰州 730070)
(3: 兰州大学草地农业科技学院, 兰州 730020)
(2: College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, P.R.China)
(3: College of Pastoral Agriculture Science and Technology, Lanzhou University, Lanzhou 730020, P.R.China)
随着城市化、工业化和农业集约化等进程的加快，过度的人类活动产生的污染物经由各种途径排入河流水体中，导致河流水体污染问题日益突出[1]。特别是具有持久性、毒性和累积性的重金属污染物，易通过沉淀和絮凝作用沉积到河流底部，从而造成河流沉积物重金属含量超标，危害水生生态环境[2]。此外，进入水体的重金属还可通过水生生物代谢活动输入食物链，对人类健康构成潜在威胁[3]。在精准、科学和依法治污政策持续推进的背景下，开展河流沉积物重金属污染评价和溯源研究可为维护河流水环境质量、保障周边人民健康和实现河流功能永续利用提供理论依据，具有重要的科学意义。
精确的重金属污染溯源是有效控源和精准断源的基础。当前以相关性分析、因子分析、主成分分析、正定矩阵因子分解(positive matrix factorization, PMF)模型、化学质量平衡法、Unmix模型、绝对因子分析/多元线性回归受体模型(absolute principal component scores-multiple linear regression, APCS-MLR)和同位素源解析等技术或模型为主的方法已被广泛应用于重金属污染溯源研究[4]，其中因PMF模型具有不需要测量源成分谱以及可处理遗漏数据和不精确数据等优点而备受学者们的青睐[5]。然而，PMF模型源解析结果的可靠性很大程度上取决于样本数据的准确性、模型结构的合理性和参数的代表性等因素[6-8]。为了更加全面客观和科学有效地量化不同重金属的污染来源，PMF模型与机器学习算法的联合应用可实现对重金属污染的精准溯源[9-11]。自组织神经网络(self-organizing map, SOM)模型是一种无监督机器学习算法[12]，该方法可高效地对重金属污染数据进行空间聚类、解译和可视化，既保留数据的属性特征又保留数据的空间结构特征[13-14]。在SOM网络聚类实现不同重金属污染源定性聚类的基础上，结合PMF模型的定量解析，可提高污染源分配的准确性以及增强污染源解译结果的可信性[15]，从而有助于准确识别重金属污染来源，为精准治污提供科学依据。
位于甘肃省平凉市崆峒区的泾河崆峒段是平凉市崆峒区工农业生产生活用水的主要来源之一。过去受经济条件制约、公众环保意识淡薄和粗放式发展模式的影响，泾河崆峒段河道存在非法取土、滥采砂石、工业活动废弃物排放和生活垃圾随意倾倒等现象[16]，严重威胁泾河生态环境安全。有研究表明，泾河流域地表水和地下水水质受城市化、工业化和农业现代化等人类活动的影响呈恶化趋势[17-18]，而有关泾河流域沉积物重金属污染的综合评估与溯源分析的报道较少。为此，本文通过采集泾河崆峒段不同区域断面的表层沉积物，在测定分析表层沉积物8种重金属(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)含量与特征的基础上，采用地累积指数和污染负荷指数综合量化表层沉积物重金属的污染水平；并引入相关性分析、SOM网络算法和PMF模型相结合的方法定量解析泾河崆峒段河流表层沉积物重金属的污染来源及其贡献率，以期为泾河崆峒段河流健康管理和决策提供理论依据，为持续推动泾河流域生态保护和高质量发展提供科学支撑。
1 材料与方法 1.1 研究区概况泾河是黄河支流渭河的最大支流，发源于宁夏六盘山东麓，全长455.1 km，流域面积45421 km2。泾河崆峒段位于泾河上游，由西北平凉崆峒区八里桥流入，经崆峒镇、柳湖乡、四十里铺镇、白水镇和花所镇，自东南索罗乡流出，流程78.5 km，水域面积597 km2(图 1)。流域年径流以降雨补给为主，雪水补给为辅。泾河崆峒段流域属于典型的大陆性季风气候，年平均气温8.6 ℃，多年平均降水量为553.6 mm[19]，春冬季盛行西北风，夏秋季多为西南风。流域两岸以黄土梁峁和河谷平原地貌为主，大部分河段均被第四系粉质黏土和风成黄土所覆盖[20]。截止2022年末，泾河崆峒段常住人口50.04万人，城镇人口33.86万人，乡村人口16.18万人[21]。流域内分布有能源供应、建筑建材、食品酿造、机械制造、皮革和造纸六大行业为主的工业生产体系，对生态环境保护构成巨大压力。
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图 1 泾河崆峒段河流表层沉积物采样点分布 Fig.1 Distribution of sampling sites for surface sediments in Kongtong section of the Jing River |
在综合考虑泾河崆峒段流域流程、流向、入河口及工业企业生产等影响因素的基础上，于2022年7-9月在流域内共布设91个采样点。使用抓斗式采样器原位采集表层沉积物样品(0~15 cm)，每个采样点的样品是由附近25~50 m区域内3个表层沉积物样品混合而成，将混合后的样品装入聚乙烯袋中密封，并低温保存运回实验室。在采集样品的同时，利用全球定位系统精确定位样点，并记录样品编号、采样时间和周边环境信息。
将运回实验室的样品在室温下自然风干，去除残根、砾石等杂物后，经玛瑙研钵研磨，并过100目(0.149 mm)尼龙筛，用于样品中重金属元素含量的测定。待测样品经HCl-HF-HNO3-HClO4消解[22]后，用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, Thermo X Series 2, 美国)分析样品中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量，检出限分别为0.02、0.40、0.20、1.00、2.00和2.00 mg/kg。As和Hg含量的测定需先将沉积物样品经王水(HNO3 ∶HCl=1 ∶3)水浴消解后，用原子荧光光谱仪(AFS, XGY-1011A, 中国)测定[23]，As和Hg的检出限分别为0.20和0.005 mg/kg。实验分析所用的试剂和水均为优级纯和超纯水，且所用玻璃器皿均经10 % 的HNO3溶液浸泡24 h以上，并先后使用自来水和去离子水冲洗干净。此外，为确保样品分析的准确度和精确度，在重金属元素分析测定过程中加入水系沉积物成分分析标准物质(GBW 07362)、平行样和空白样进行质量控制，空白样的测定值低于方法检出限，平行样分析误差在±5 % 以内，标准物质回收率为96 % ~108 %。
1.3 表层沉积物重金属污染评价方法 1.3.1 地累积指数法地累积指数法(geo-accumulation index, Igeo)是一种利用单项重金属的总量与其地球化学背景值的关系来定量评价沉积物重金属累积程度的方法[24]。Igeo计算公式为：
| $ I_{\text {geo }}=\log _2\left(C_i / 1.5 B_i\right) $ | (1) |
式中，Ci表示重金属i的实测含量(mg/kg)；Bi表示元素i的地球化学背景值(mg/kg)，本研究采用甘肃省土壤背景值(mg/kg)[25]，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的背景值分别为12.60、0.12、70.20、24.10、0.02、35.20、18.80和68.50 mg/kg；1.5表示考虑自然成岩作用可能引起的背景值变动所带来的影响而设定的修正系数[26]。Igeo值对应的重金属污染程度[24]如附表Ⅰ所示。
1.3.2 污染负荷指数法污染负荷指数法(pollution load index, PLI)是评价多项重金属对污染贡献程度的方法[27-28], 计算公式为：
| $ P L I=\sqrt[n]{C F_1 \times C F_2 \times \cdots \times C F_n} $ | (2) |
式中，CF表示污染因子指数，可由重金属与其背景值的比值计算得出，背景值选用甘肃省土壤背景值[25]；n表示重金属种类数。PLI评价分级标准[24]如附表Ⅰ所示。
1.4 表层沉积物重金属溯源解析方法 1.4.1 自组织神经网络(SOM)模型SOM模型是Kohonen于1982年提出的一种无监督学习算法的竞争性人工神经网络模型[12]。该模型可对多维复杂数据信息进行综合处理，并实现大范围区间内数据的相关性和差异性的识别与处理，从而直观地展示数据的分布和聚类情况[13]。鉴于SOM模型强大的数据挖掘、处理和可视化能力，已被广泛用于数据挖掘、聚类、降维和模式识别等任务。在重金属溯源解析研究方面，SOM模型常用于揭示土壤和水环境中重金属的来源及分布情况[13]，可由下式实现：
| $ n=5 \sqrt{m} $ | (3) |
式中，n和m分别表示SOM模型的输出层神经元数量和输入层样本数量。SOM模型分析的结果是将相似的样本数据映射到邻近神经元上，并通过学习调整以实现聚类的功能。此外，常用K-means算法对SOM结果进一步聚类分析，并借助肘部法则来确定聚类数的最优值[29]，以提升和确保聚类结果的精确性和可靠性。
1.4.2 正定矩阵因子分解(PMF)模型PMF模型是由Paatero和Tapper于1994年提出的一种基于多元因子分析方法的源解析受体模型[5]。该模型的核心原理是将原始数据矩阵分解为源贡献矩阵、源成分谱矩阵和残差矩阵的基础上，再确定各重金属污染源对各污染因子的贡献率。详细的计算公式与解析过程见文献[30]。
1.5 数据处理方法采用Microsoft Excel 2019软件对泾河表层沉积物重金属的原始数据进行统计分析，并应用MATLAB R2022b软件和EPA PMF 5.0模型分别进行表层沉积物重金属溯源的SOM分析和PMF解析。借助SPSS 26.0软件进行表层沉积物重金属的相关性分析，利用ArcGIS 10.7和Origin 2022软件完成相关图件的绘制。
2 结果与讨论 2.1 表层沉积物重金属含量的描述性统计和空间分布特征 2.1.1 表层沉积物重金属含量的描述性统计结果泾河崆峒段河流表层沉积物重金属的平均含量由大到小依次为Cr＞Zn＞Ni＞Cu＞Pb＞As＞Cd＞Hg(表 1)。河流沉积物是流域内地表风化产物的综合体，河流沉积物重金属含量与流域内土壤重金属背景值和人为扰动污染等因素密切相关[31]。与甘肃省土壤背景值[25]相比，除Ni外，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb和Zn含量分别存在8、77、18、3、64、28和20个样点超过甘肃省土壤背景值(表 1)，超标率分别为9 %、81 %、19 %、3 %、67 %、29 % 和20 %，其中Cd和Hg的平均含量分别是其背景值的1.58倍和1.60倍。相较于黄土高原土壤背景值[32]，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn含量分别有6、77、25、3、77、4、8和26个样点高于黄土高原土壤元素背景值(表 1)，超标率分别为7 %、84 %、27 %、3 %、81 %、4 %、8 % 和27 %，其中Cd和Hg的平均含量分别是其背景值的1.90和2.13倍。与中国水系沉积物背景值[33]相比，分别有84、75、70、9、60、48、2和21个样点高于该背景值，超标率分别为92 %、82 %、77 %、53 %、33 %、23 %、10 % 和2 % (表 1)，其中As、Cd和Cr含量的均值分别是该背景值的1.22、1.46和1.22倍。由此可知，泾河崆峒段河流表层沉积物出现了不同程度的重金属累积现象，特别是As、Cd、Cr和Hg存在沉积物重金属污染风险。
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表 1 泾河崆峒段河流表层沉积物重金属描述性统计 Tab. 1 Descriptive statistics of heavy metals in surface sediments from the Kongtong section of the Jing River |
泾河流域崆峒段河流表层沉积物重金属含量的平均值与国内不同流域表层沉积物重金属的平均含量比较可以反映泾河崆峒段河流沉积物重金属的含量特征(表 1)。与东北地区的辽河流域相比，泾河崆峒段除了Cd和Cu含量的平均值较低之外，其余6种元素均高于辽河流域[34]；与黄河流域[35]相比，作为其支流的泾河崆峒段沉积物As、Cd和Hg含量的平均值表现为较高的特征，但与渭河流域[36]相比，泾河崆峒段沉积物重金属含量平均值均表现为较低的特征；而与人类活动影响显著的海河流域[37]、长江流域[38]和珠江流域[39]相比，研究区沉积物重金属含量的平均值均呈现较低的水平。这既与不同流域地区工业化、城市化及农业集约化程度的高低差异有关[38-40]，也与不同流域研究样点的布设和地质背景因素差异引起的地球化学背景值不同有关。
2.1.2 表层沉积物重金属含量空间分布特征泾河崆峒段河流表层沉积物各重金属的含量空间分布既具有相似性又有差异性(图 2)。Cd、Cu和Zn含量的空间分布高度相似，主要特征体现为河流上游西北部的重金属含量较高，而下游东南部为重金属含量低值区(图 2)。Cr含量空间分布与上述3种元素空间分布具有一定的相似性，不同之处在于Cr含量在下游支流区域也出现了高峰值。Ni和Pb含量的空间分布虽然在中游区域出现了高值波动，但是自上游至下游总体上呈现出逐级递减的规律(图 2)。As含量的空间分布变化较小，高值区基本上分布于中、下游区域；而Hg含量的空间分布波动较大，在流域的上游、中游和下游均有峰值出现(图 2)。
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图 2 泾河崆峒段河流沉积物重金属含量空间分布 Fig.2 Spatial distribution of heavy metal content in surface sediments from the Kongtong section of the Jing River |
变异系数(coefficient of variance, CV)是一种用于反映研究数据空间分布离散程度的统计指标。沉积物重金属CV值的大小在一定程度上反映了沉积物重金属含量空间分布的变异水平和人类活动的干扰程度[41]。重金属变异程度越低，表明重金属含量空间异质性小且几乎不受外源污染；而变异程度越高，说明重金属含量空间分布具有较强的异质性且受人类活动影响较大[42]。研究区表层沉积物重金属的CV值由高到低依次为：Hg＞Zn＞Cu＞Cr＞Ni＞Cd＞Pb＞As(表 1)。其中Hg为高度变异(50 % ≤CV＜100 %)，说明Hg含量的空间分布差异较高，受人类活动影响显著或存在点源污染。Zn、Cu、Cr、Ni和Cd属于中度变异(20 % ≤CV＜50 %)，Pb和As为低度变异(CV＜20 %)[43]，表明Zn、Cu、Cr、Ni和Cd含量在空间上具有一定的差异性，而Pb和As元素含量空间分布差异较小。
泾河崆峒段河流表层沉积物重金属含量的空间分布特征与其CV值所表现的变异程度基本一致，即沉积物Hg、Zn、Cu、Cr、Ni和Cd含量存在一定的空间分异，特别是Hg的空间异质性较强，受人为扰动强度和污染途径影响较大。总体而言，重金属含量的高值区多分布于人类活动较为频繁的区域和入河口周边流域(图 2)，这说明沉积物重金属含量与流域周边的人类活动、入河污染物和水文条件等因素密切相关。人类活动频繁的区域集中于平凉市主城区一带，这些地段人口密集、建设有工业企业。沉积物重金属含量受历史上工业废水偷排和城市污水垃圾无组织排放的影响[44]，而入河口污染物可能与周边乡镇居民生活污水和农业禽畜养殖业的污水排放有关。此外，泾河崆峒段河流入河口处河床相对较宽且为宽阔型河口，河口处水流减慢，河水顶托作用加速重金属沉降[45]，同时较重的颗粒(携带更多重金属)更容易沉积[42]，从而引起入河口区域沉积物重金属含量较高。
2.2 表层沉积物重金属污染评价泾河崆峒段表层沉积物重金属Igeo的平均值由大到小依次为Cd(0.04)＞Hg(-0.14)＞Pb(-0.71)＞Cr(-0.74)＞As(-0.80)＞Zn(-1.01)＞Ni(-1.34)＞Cu(-1.45)，除Cd外，其他7种元素的Igeo平均值均低于0，表明大部分采样区域处于清洁无污染状态(图 3a)。具体而言，Cd是污染程度最严重的元素，有66 % 的样点为轻度污染(0＜Igeo≤1)，而Hg是污染程度最为多样的元素，分别有29 % 和13 % 的样点处于轻度和偏中度污染状态(1＜Igeo≤2)，可能存在点源污染。Cr、Pb和Zn在局部区域也存在污染，分别有6 %、1 % 和3 % 的样点为轻度污染，As、Cu和Ni在所有样点均表现为清洁无污染水平(图 3a)。对于重金属综合污染情况而言，泾河崆峒段河流表层沉积物重金属的PLI值介于0.49~1.47之间，处于无污染(70 %)到轻度污染(30 %)水平(图 3b)，平均值为0.90，整体上为无污染。
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图 3 泾河崆峒段河流表层沉积物重金属地累积污染指数评价结果(a)和污染负荷指数评价结果(b) Fig.3 Results of heavy metal pollution assessment in surface sediments from the Kongtong section of the Jing River based on the Igeo (a) and PLI (b) |
总体而言，Cd是研究流域污染状况最为严重的元素，Hg、Cr、Pb和Zn存在局部污染。这与渭河流域沉积物[46]、珠江流域沉积物[39]、长江源沉积物[47]和黄河流域中上游沉积物[35]重金属污染元素评估结果相一致，即Cd是流域沉积物亟需关注的重金属污染元素。就泾河崆峒段而言，虽然整个研究流域总体上无污染，但是在人类活动较为频繁的中上游区域污染相对较重，这与近年来平凉崆峒区城市化和城镇化进程的加快、工业企业的生产活动及城镇交通活动等频繁的人类活动有关[44-46]。
2.3 表层沉积物重金属的溯源解析 2.3.1 表层沉积物重金属的相关性分析沉积物中不同重金属之间的相关性分析可用于揭示沉积物重金属之间的相关性[42]，若各重金属元素之间呈正相关关系，表明它们具有相同或相似的来源；若表现为负相关关系，意味着具有不同的来源或存在拮抗性[48]。相关性及相关系数(r)分析结果显示，Cd-Cu、Cd-Ni、Cd-Zn、Cu-Ni、Cu-Pb、Cu-Zn、Ni-Zn和Pb-Zn之间存在显著的正相关关系(r＞0.5, P＜0.01)(附表Ⅱ)，说明这些元素之间均有同源性；Cd-Pb、Cr-Cu和Ni-Pb之间具有中等的正相关关系(0.29＜r＜0.5, P＜0.01)，表明它们之间可能具有相似的来源；Cd-Cr和Cr-Ni在P < 0.05水平上有微弱的正相关关系(r＜0.29)(附表Ⅱ)，表明它们之间也可能存在相似的来源。由于Cd、Pb、Cr、Cu和Ni之间存在显著、中等或微弱的相关性，意味着这些元素存在复合污染或具有多源性。此外，As和Hg与所分析的其他6种元素均无相关性，表明二者的来源与其他元素不同。
2.3.2 表层沉积物重金属的SOM模型定性分析为验证相关性分析结果的准确性，进一步对表层沉积物重金属进行SOM分析。基于SOM模型可得7×7网络结构的统一矩阵(图 4)，矩阵中六边形为输出结果的神经元，其颜色的相似程度反映了元素之间的相关性，颜色相似度越高表明元素之间具有正相关性，从而具有同源性；颜色差异性越大代表具有负相关性，意味着不具有相似或相同的污染来源[49]。由图 4可知，Cd、Cu和Ni在矩阵中具有相似的颜色梯度变化特征，且高值区均集中于底部中间区域，表明三者之间存在很强的正相关性。在空间上Pb和Zn的含量变化梯度也具有相似性，且与Cd、Cu和Ni有一定的相似性，说明这些元素的来源有一定的相似性。Cr与Cd、Cu和Ni含量分布模式也具有一定的相似性，在矩阵平面顶部的两端均有低值区，但高值区分布差异显著，表明相关性较弱，这与相关性分析结果相一致(附表Ⅱ)。对于As和Hg而言，二者的拓扑分布表现出明显的差异性(图 4)。As的高值点主要分布在二维空间平面的左侧，Hg的含量变化特征与As恰好相反，高值区集中于平面右侧，这表明二者的来源迥异，进一步印证了相关性分析的结果(附表Ⅱ)。此外，基于K-means方法对研究区91个采样点进行聚类，并采用肘部法得到最佳聚类数为5。聚类的结果如图 4i所示，类别Ⅰ和类别Ⅳ占据了聚类结果的大部分样本，分别有28和21个样本，类别Ⅱ、Ⅲ和Ⅴ各涵盖了15、12和15个样本。
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图 4 基于SOM模型的泾河崆峒段河流表层沉积物重金属聚类分析 Fig.4 Clustering analysis of heavy metals in surface sediments from the Kongtong section of the Jing River based on the SOM model |
为定量解析研究区表层沉积物重金属的污染源及其贡献率，利用PMF 5.0软件对泾河崆峒段表层沉积物重金属进行定量源解析。首先将表层沉积物重金属的含量数据及其不确定度数据输入PMF 5.0软件进行分析，发现所研究的8种重金属的信噪比(S/N)均大于1，且被归类为“Strong”，说明研究数据符合PMF模型运行的要求[50]。SOM聚类分析表明研究区至少存在5种可能的污染源，为此，设定5~8个因子数，并迭代计算20次。当因子数为5时，得到较低的目标函数值，且所有沉积物样本的残差值均在-3~3之间。8种重金属预测结果与观测结果的拟合曲线系数(R2)显示，除Cu(R2=0.868)、Ni(R2=0.865)和Zn(R2=0.745)外，As、Cd、Cr、Hg和Pb的R2均大于0.940。以上运行数据表明PMF模型整体解析效果较好，选取的因子数可以充分解释原始数据信息，源解析结果具有可信性和合理性[51]。PMF解析出的表层沉积物重金属的5个因子成分谱图及其贡献率如图 5所示，5个因子的贡献率分别为27.21 %、33.33 %、11.02 %、12.95 % 和15.49 %。
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图 5 基于PMF模型的泾河崆峒段河流表层沉积物重金属溯源解析 Fig.5 Source apportionment of heavy metals in surface sediments from the Kongtong section of the Jing River based on the PMF model |
因子1对Hg的贡献率最高，为82.6 %，对Zn、Ni、Cu和Cd也有一定的贡献。由前述重金属Hg含量描述性统计分析和污染评价结果可知，Hg含量的平均值高于甘肃省和黄土高原土壤背景值，且为高度变异(表 1)，也是研究流域沉积物的首要污染元素(图 3a)，说明沉积物Hg受人类活动输入影响较大。研究发现地表环境介质中Hg含量的富存除了与化石燃料的燃烧和工业排放有关[52]之外，还与农药、除草剂和化肥的施用及含Hg污水灌溉等农业活动密切相关[50, 53]。实地调查发现研究流域河流沉积物Hg含量的高值区均位于耕地区域，尤其是位于中游白水镇崆峒区泾河川万亩现代农业产业园附近区域(图 2e)。农药和化肥含有高含量的Hg、Zn、Cd和Cu，且具有挥发性和迁移性[50, 54]。随着崆峒区现代农业不断发展，化肥和农药的大量施用[55]可能对周边河流环境产生潜在影响。此外，未被利用的化肥也极易随地表径流进入周边水体环境[56]，从而引起河流沉积物重金属富集超标。为此，推断因子1为农业源。
因子2对Zn、Cu、Cd、Ni和Pb的贡献率分别为60.5 %、50.5 %、49.1 %、46.9 % 和46.9 %，说明这5种重金属对因子2具有主导贡献。由前述可知，Zn、Cu、Cd、Ni、Pb和Cr含量的高值区均集中于研究流域的上游区和入河口附近区域，且Cd和Cr存在一定的污染现象。研究表明工业企业生产经营过程中排出的废水、城市居民排放的生活污水和农业禽畜养殖业产生的污水含有大量的Zn、Cu、Cd、Ni和Pb等重金属元素[57-58]，也有研究显示Cd、Ni、Pb、Cu和Zn是交通活动的特征污染元素[59]。耿雅妮等[60]的研究认为，渭河及其支流周边工厂废水排放和公路交通污染是导致渭河及其支流水体Ni、Cu、Zn、Cd和Pb含量较高的主要原因。研究区上游为平凉市主城区，人口密集、交通繁忙，主城区和入河口附近区域除建设有机械、建材、制药、食品加工和材料等不同类型的工业企业之外，还分布有多个养殖场，例如上游崆峒古镇跑马场、宁圆养殖场和下游平凉市光明养殖场等。一方面这些工业企业历史生产过程中所排放的废水以及养殖厂和城市居民活动产生的污水经地表径流汇入地下水等过程会引起泾河表层沉积物Cd、Cr、Cu、Pb和Zn元素的富集[46, 61]；另一方面工业企业的物料搬运、后勤服务及城区和乡镇道路交通运输等繁忙的交通活动也是导致沉积物重金属蓄积的原因之一。相关性和SOM模型聚类分析均显示Pb、Zn、Cd、Cu和Ni的来源具有相似性(附表Ⅱ和图 4)。为此，综合推测因子2为工农业生活污水和交通活动的混合源。
因子3由Pb(31.5 %)和As(21.65 %)大量加权，Hg(17.1 %)和Cr(16.2 %)略微加权。因子5对Cr的贡献率较高，为43.3 %。由Igeo评价结果可知，Pb、Hg和Cr的个别样点为轻度和偏中度污染(图 3a)，虽然所有样点的As均为无污染，但As的最大值超过了甘肃省和黄土高原背景值(表 1)，说明部分区域受到了人类活动的影响。研究证实环境介质中Pb、As和Cr的累积受有色金属冶炼、金属电镀加工和建材加工等工业活动的影响[56, 62]。例如，太湖表层沉积物Cr来源于周边电镀及制造行业[63]，而太湖流域的南溪河河流沉积物Pb和As受电镀、金属加工和工业废水排放等工业活动影响显著[56]。泾河崆峒段表层沉积物Pb、As和Cr的含量高值区多分布于机械制造厂、钢材批发中心、建材行业及水泥复合材料产业园附近，表明这些工业活动产生的Pb、As和Cr元素通过降水、地表径流和风蚀等过程进入泾河水体环境，导致沉积物Pb、As和Cr元素的蓄积。为此，推测因子3和因子5分别为金属冶炼加工源和电镀制造工业源。
因子4具有高载荷的As(47.6 %)。由前述分析可知，虽然As含量的平均值低于甘肃省土壤元素背景值和黄土高原土壤元素背景值，但仍分别有9 % 和7 % 的样点沉积物As含量高于甘肃省和黄土高原土壤背景值(表 1)，这说明泾河崆峒段河流沉积物As除了受工业源影响(因子3)之外，还受自然源的影响。已有研究表明，As广泛存在于地壳之中，受土壤侵蚀或环境地球化学作用的影响而被输送至不同的近地表环境组分中[64]。相关性和SOM模型的定性分析也显示As与其他元素无关联性(附表Ⅱ和图 4)。因此，推测因子4为自然源。
综上可知，相关性分析、SOM模型和PMF模型的定性识别结果一致。由PMF定量解析结果可知，污水-交通源是泾河崆峒段表层沉积物中重金属污染的主要贡献者，贡献率为33.33 %；其次是27.21 % 的农业源和15.49 % 的电镀制造工业源；还有12.95 % 的自然源和11.02 % 的金属冶炼加工源(图 5)。
3 结论1) 泾河崆峒段河流表层沉积物重金属除Cd和Hg外，其余As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量的平均值均低于甘肃省和黄土高原土壤背景值。重金属含量的空间分布具有明显的差异性，高含量区多位于人类活动密集、入河口和水流流速缓慢的周边区域，人类活动的污染排放和水文条件变化造成了重金属的富集。
2) 地累积指数评价结果显示，Cd是泾河崆峒段河流表层沉积物污染最为严重的元素，Hg、Pb、Cr和Zn存在局部污染。污染负荷指数评价结果表明，沉积物整体上处于无污染和轻度污染状态，污染存在于人类活动强度较大的中上游区域。
3) 相关性分析、SOM模型和PMF模型源解析显示，泾河崆峒段河流表层沉积物重金属源自贡献率为33.33 % 的污水-交通源、27.21 % 的农业源、15.49 % 的电镀制造工业源、12.95 % 的自然源和11.02 % 的金属冶炼加工源。工业活动是泾河崆峒段河流表层沉积物重金属污染的最大源头，建议后续在控制好外源输入的前提下，进一步开展河流表层沉积物粒度与重金属空间分布的关系、沉积物高精度测年与重金属输入历史和变化趋势的特征、不同季节和不同水文条件下重金属在河流系统中的时空变化等研究，以探究重金属污染的动态过程和影响因素，为河流环境污染精细化防控治理提供科学信息。
4 附录附表Ⅰ和附表Ⅱ见电子版(DOI: 10.18307/2024.0625)。
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附表Ⅰ 表层沉积物重金属污染评价方法的分级标准* Appendix Ⅰ Classification standards for pollution assessment method of heavy metals in surface sediments |
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附表Ⅱ 泾河崆峒段河流表层沉积物重金属元素的相关性分析 Appendix Ⅱ Correlation analysis of heavy metals in surface sediment from the Kongtong section of the Jing River |
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