2024, Vol. 36 
(2: 中国科学院青藏高原研究所, 北京 100101)
(3: 中国科学院南京地理与湖泊研究所, 中国科学院流域地理学重点实验室, 南京 210008)
(4: 北京大学城市与环境学院, 北京 100871)
(5: 黄河水利委员会上游水文水资源局, 兰州 730030)
(6: 青海省水文水资源测报中心, 西宁 810001)
(7: 甘肃省酒泉水文站, 嘉峪关 735100)
(2: Institute of Tibetan Plateau Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, P. R. China)
(3: Key Laboratory of Watershed Geographic Sciences, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, P. R. China)
(4: College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, P. R. China)
(5: Bureau of Hydrology and Water Resources of the Upper Reaches of the Yellow River, Lanzhou 730030, P. R. China)
(6: Hydrology and Water Resources Forecast Center of Qinghai Province, Xining 810001, P. R. China)
(7: Jiuquan Hydrology Station in Gansu Province, Jiayuguan 735100, P. R. China)
湖泊是内陆水系的重要组成部分，当前全球湖泊面积约为3.2×106 km2，并且湖泊数量和面积在过去几十年间均呈快速增加趋势[1]。最近研究表明全球湖泊CO2排放量约为571 Tg/a, CH4排放量达42 Tg/a[2-3]，约占全球内陆水系碳排放总量的33% [4]，并且未来气候变化可能使全球湖泊碳排放持续增加[5]。尽管近年来湖泊碳排放的相关研究取得了长足进步，但当前全球湖泊碳排放估算仍然存在很大的不确定性[6]，其主要原因之一是关键区域的湖泊没有包括在内，特别是干旱区湖泊碳排放的研究寥寥无几[7]，致使当前全球湖泊碳排放的估算可能存在向上修正的问题。另外，现有研究鲜少考虑CH4冒泡通量，这也给湖泊碳排放量估算带来不确定性[3]。
全球干旱区地域广阔，干旱区湖泊面积约为4.1×105 km2，约占全球湖泊面积的12.7% [1, 8]。我国干旱区湖泊主要分布于西北寒旱地区，新疆干旱区湖泊总面积达6680 km2，近年来湖泊面积呈显著扩张趋势[9]。干旱的气候条件使得这一区域的湖泊具有独特的环境属性：一方面，干旱区降水稀少、植被覆盖率低，湖泊接受的陆源有机碳较低；另一方面，干旱区湖泊盐度偏高，营养物质较少[10-11]。基于以上两方面特征，我们推测相较于植被覆盖较高的湿润区域，干旱区域湖泊的碳排放通量可能较低。最近的研究[12]发现新疆博斯腾湖的CO2和CH4扩散通量分别为12.6和0.28 mmol/(m2 ·d)，仅约相当于全球湖泊平均CO2通量(25.6 mmol/(m2 ·d))和CH4通量(0.54 mmol/(m2 ·d))的一半[2]。即便如此，考虑到干旱区湖泊面积辽阔[8]，其碳排放量依然可观。为此，本研究选择我国新疆干旱区域典型湖泊(包括乌伦古湖、赛里木湖和博斯腾湖)作为研究对象，通过野外调查采样结合实验室分析测定，探讨三大湖泊CO2和CH4排放特征，揭示影响干旱区湖泊碳排放的主要环境因素，并评估其排放量级，旨在减小干旱区湖泊碳排放估算的不确定性。
1 材料与方法 1.1 研究区域乌伦古湖、赛里木湖和博斯腾湖分别位于新疆阿勒泰地区福海县、博尔塔拉自治州博乐市和巴音郭勒自治州博湖县，均为典型的干旱区湖泊(图 1)。3个湖泊不仅为当地经济社会发展提供了宝贵的水资源，还是维系区域生态系统平衡的基石。乌伦古湖是干旱地区典型湖泊，由布伦托海和吉力湖组成，总面积为1027 km2，其主要补给水源为乌伦古河[13]。赛里木湖地处天山西北山间盆地中，面积463 km2，最大水深达到92 m，主要水源补给为冰雪融水[14]。博斯腾湖面积1100 km2，主要入湖河流为开都河、黄水沟和清水河，唯一出湖河流是孔雀河[15]。新疆湖泊的主要气候特征为大陆性干旱气候，夏季干燥炎热，光照充足，降水稀少，冬季风大寒冷，年平均气温4.1~8.4 ℃，年平均降水65~255 mm[14, 16]。由于人类活动和气候变化的影响，新疆湖泊出现了一系列的水环境问题，如乌伦古湖呈现出矿化度高、水质差等问题[13]；赛里木湖总磷和总氮浓度偏高，水体呈中营养状态[17]；博斯腾湖主要出现水质咸化、有机质污染和富营养化问题[18]。
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图 1 新疆三大湖泊的分布 Fig.1 Distributions of three lakes in Xinjiang |
本研究分别在2023年4月(春季)和7月(夏季)在三大湖泊各布设4个采样点，并采集大气、水体和沉积物样品。用便携式风速仪和水质分析仪对每个采样点的气温、风速、pH、水温、溶解氧(DO)、溶解氧饱和度(% O2)、电导率(EC)和氧化还原电位(ORP)等气象和水质参数进行原位测定并及时记录。用于测定溶解性有机碳(DOC)、溶解性无机碳(DIC)、氨氮(NH3-N)和硝态氮(NO3--N)的水样用0.45 μm聚醚砜过滤器过滤，酸化后冷藏保存在50 mL离心管中，回到实验室后分别用TOC分析仪(Vario TOC Select analyzer)和流动分析仪(Bran & Luebbe)测定DOC、DIC、NH3-N、NO3--N浓度。总磷(TP)浓度采用钼酸铵分光光度法利用紫外分光光度计(Agilent UV-vis spectroscopy)测得。
水中CO2和CH4浓度采用顶空法测定[19]，取水样到血清瓶中，密封避光保存，回实验室向瓶内加入惰性气体，制成顶空后剧烈震荡5 min，使得CO2和CH4气体在瓶内的气相和液相达到平衡，取上层气体进样到气相色谱仪(Agilent 7890B)便可测水体中的气体浓度(Cw，mol/m3)，同时用采集的大气样品测得大气平衡浓度(Ceq，mol/m3)，进一步得到气体饱和度(C=Cw/Ceq)。
| $ C=K_{\mathrm{H}} \times P_{\mathrm{g}} $ | (1) |
式中，Pg为气体分压(Pa)，气体亨利系数(KH，mol/(m3 ·Pa))通过Bunsen系数(β)计算，一般来说，CO2的KH=β，而CH4的KH=β/22.4，β计算公式为：
| $\ln \beta=\mathrm{A}_1+\mathrm{A}_2(100 / T)+\mathrm{A}_3 \ln (100 / T)+S\left[\left(\mathrm{~B}_1+\mathrm{B}_2(T / 100)+\mathrm{B}_3(T / 100)^2\right)\right] $ | (2) |
式中，A1~A3、B1~B3为常数，T为水温(℃)，S为盐度(‰)(淡水湖不需要考虑盐度的影响[20])。
根据溶存浓度可以通过公式(3)计算气体的扩散通量(Fd，mmol/(m2 ·d)，即气体随浓度梯度通过分子扩散排出)。气体通过浮箱采集，每个样点布设4个浮箱，采样时倒扣于水面上，通过导气管抽取样品，每次取样间隔一段时间，总共采样1 h，每次通量观测5次。浮箱采集气体时会随着时间而变化，公式(3)会低估瞬时通量，因此，将时间连续化，并代入理想气体状态方程，得到总通量(Ft，mmol/(m2 ·d))计算公式[21-22]：
| $\begin{aligned}F_{\mathrm{d}} & =k \times\left(C_{\mathrm{w}}-C_{\mathrm{eq}}\right) \end{aligned} $ | (3) |
| $ \begin{aligned} F_{\mathrm{t}} & =\left(\frac{\mathrm{d} P}{\mathrm{~d} t}\right)\left(\frac{V}{R \times T \times A}\right) \end{aligned} $ | (4) |
式中，k为水气交换速率(m/d)，dP/dt为浮箱内气体累积的斜率(Pa/d)，V为浮箱体积(m3)，A为浮箱接触水面面积(m2)，R为气体常量(m3/(mol ·K))，T为水温(K)。一般认为CO2溶解度大，只有扩散通量，而CH4由于溶解度小，可能存在冒泡通量[23](CH4以气泡形式从水体排放到大气中)。当Ft大于Fd时，差值即认为是CH4冒泡通量。k值一般受到风速和水温的影响，通过公式(5)、(6)计算[20, 24]。
| $ k=k_{600} \times\left(\frac{S c}{600}\right)^{-n} $ | (5) |
| $ \begin{gathered} S c=\mathrm{A}+\mathrm{B} T+\mathrm{C} T^2+\mathrm{D} T^3 \end{gathered} $ | (6) |
式中，k600是20 ℃时淡水中CO2对应的k值，此时Sc=600；Sc为施密特数，无量纲；n为常数，当风速超过3.6 m/s时，n取值0.5，当风速低于3.6 m/s时，n取值0.67；A~D为常数。
湖泊全年碳排放总量(E, Gg/a)通过公式(7)进行初步推算[25]：
| $E=F_{\mathrm{t}} \cdot A_{\mathrm{L}} \cdot t $ | (7) |
式中，Ft为总通量(mmol/(m2 ·d))，AL为湖泊总面积(km2)，t为无冰期时间(d)(新疆湖泊无冰期时间取255 d[26])。需要指出的是，这里的估算没有考虑湖泊碳排放在时间和空间上的异质性。
1.3 数据分析利用t检验分析不同湖泊、不同季节之间的显著性差异，利用随机森林算法来评估主要影响因素的相对重要性，进而采用Pearson相关性分析来探讨主要影响因素与湖泊碳排放特征之间的关系，所有统计分析和绘图利用SPSS、ArcGIS和R语言软件完成。
2 结果与讨论 2.1 湖泊环境变量分析新疆三大湖泊的环境变量具有明显的时空差异(表 1)。在观测的时间段，湖泊水体pH值、溶解氧饱和度、水温均呈现春季低于夏季，而春季水体DO、电导率高于夏季；对于不同湖泊而言，赛里木湖的pH和溶解氧饱和度更高，乌伦古湖的DO浓度更高，博斯腾湖的电导率和水温更高。春季水温偏低导致氧气溶解度高，DO浓度偏高但不易饱和，从而春季溶解氧饱和度低[27]。至于气象要素，呈现春季风速高于夏季，而春季气温则低于夏季的特征。不同季节的DOC和DIC存在差异，湖水的氨氮和硝态氮均表现为春季低于夏季。博斯腾湖的硝态氮和氨氮浓度偏高，乌伦古湖的DOC浓度偏高，赛里木湖的DIC浓度偏高。通过分析发现，氨氮和硝态氮与CO2浓度呈现相同的变化趋势，DO与CO2浓度呈现相反的变化趋势；溶氧饱和度、DOC和DIC与CH4浓度呈现相同的变化趋势，电导率与CH4浓度呈现相反的变化趋势。对于不同湖泊，在季节上几乎也表现出类似的趋势，至于其他环境变量与气体浓度可能表现出相同变化趋势的情况，是有一些偶然性存在的。
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表 1 新疆湖泊水体理化参数均值 Tab. 1 Mean values of physicochemical parameters for the samples of lakes in Xinjiang |
采样期间，乌伦古湖、赛里木湖和博斯腾湖的CO2浓度分别为(332.6±112.8)、(561.1±170.8)和(699.2±248.9) μatm，大气CO2浓度为(336.1±54.7) μatm，博斯腾湖和赛里木湖的CO2浓度相对于大气表现为过饱和，而乌伦古湖表现为欠饱和。博斯腾湖的CO2浓度最高，赛里木湖次之，乌伦古湖最低；在季节上，春季CO2浓度低于夏季(表 1)。相对重要性分析表明，溶解氧、硝态氮、水温、溶解无机碳和氨氮对CO2浓度的影响更为重要(图 2)。相关性分析进一步发现，CO2浓度与氨氮、硝态氮呈显著正相关，与DO呈显著负相关，与其他因素不相关(表 2)。氮源(氨氮和硝态氮)是微生物进行呼吸作用的生源要素，低DO条件下微生物利用氮源进行呼吸作用，更有利于产生CO2，同时DO会在有机物降解过程中被消耗[28]。除以上因素外，水体中的碳源主要来自DOC和沉积物中的有机碳，碳源丰富有利于CO2产生[29-30]。
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图 2 环境因素对气体浓度影响的相对重要性 Fig.2 Relative importance of environmental factors on gas concentration |
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表 2 环境因素与气体浓度的相关性分析 Tab. 2 Correlation analysis between environmental factors and gas concentration |
乌伦古湖、赛里木湖和博斯腾湖均是大气CO2的源，CO2扩散通量分别为(5.3±17.2)、(58.5±27.0)和(32.4±19.2) mmol/(m2 ·d)，并且乌伦古湖的CO2扩散通量明显低于赛里木湖和博斯腾湖(图 3a)。可能的原因是：乌伦古湖的DO浓度高于赛里木湖和博斯腾湖，氨氮和硝态氮浓度也高于赛里木湖和博斯腾湖，说明乌伦古湖中微生物呼吸作用弱，DO和氮源被消耗利用少，产生的CO2少，从而CO2浓度低。通过分析发现，水体中CO2饱和度控制着其水气界面的排放[31]：当水体中CO2欠饱和(< 100%)时，湖水便从大气中吸收CO2；当水体中CO2过饱和(>100%)时，湖水则向大气排放CO2(图 4a)。乌伦古湖CO2浓度低、饱和度低，从而CO2排放少。
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图 3 不同湖泊的气体扩散通量和冒泡通量 Fig.3 Gas diffusive and ebullitive fluxes in different lakes |
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图 4 气体饱和度与扩散通量之间的关系 Fig.4 The relationship between gas saturation and diffusive fluxes |
同时，湖泊的CO2排放也表现出时间变化。3个湖泊在春季和夏季的CO2扩散通量分别为(19.1±26.5)和(31.9±28.5) mmol/(m2 ·d)。可能的原因是：春季的氨氮和硝态氮浓度低于夏季，而DO浓度高于夏季，同时春季水温低，抑制微生物的活性，有机物被微生物降解少，DO和氮源被消耗利用少，从而CO2浓度低，使得水体中CO2饱和度低，CO2排放少；而夏季水温适宜，促进微生物利用氮源、碳源进行呼吸作用产生CO2，使得水中CO2浓度高，从而CO2饱和度高，CO2排放高。值得注意的是，乌伦古湖在春季CO2欠饱和，扩散通量为负值，湖泊从大气中吸收CO2。因此，湖泊CO2的产生和排放是个复杂的动态变化过程，受到DO、氨氮、硝态氮和饱和度等因素的影响。此外，通过分析发现博斯腾湖浅水区CO2通量显著高于深水区，可能是因为浅水区接受了更多的陆源碳。通过比较发现(表 3)，新疆干旱区湖泊CO2的平均扩散通量和全球湖泊[2]的均值相近，低于中国湖泊[11]和城市湖泊[32-33]的均值，低于青藏高原湖泊[34]和黄土高原水库[35-36]的均值，高于太湖[37]。这可能是由于其他地区湖泊靠近城市和农业等景观，接受了更多的碳源和营养物质，受人类活动的影响较大[38]。
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表 3 干旱区湖泊碳排放与其他地区的比较 Tab. 3 Comparison of lake carbon emissions in arid region with other regions |
采样期间，乌伦古湖、赛里木湖和博斯腾湖的CH4浓度分别为(36.58±13.34)、(66.18±5.73)和(16.67 ±6.01) nmol/L，大气CH4浓度为(3.29±0.59) nmol/L，新疆3个湖泊的CH4浓度相对于大气都表现为过饱和。赛里木湖的CH4浓度最高，乌伦古湖次之，博斯腾湖最低。在季节上，春季CH4浓度低于夏季(表 1)。相对重要性分析表明，pH值、溶解无机碳、碳酸根离子、溶解氧饱和度、电导率对CH4浓度的影响更重要(图 2)。相关性分析进一步发现，CH4浓度与溶解氧饱和度、DOC和DIC呈显著正相关，与EC呈显著负相关(表 2)。在水体中，产甲烷菌直接在厌氧环境下利用有机碳产生CH4，当溶解氧饱和度较高时水温越高，氧气溶解度低，DO浓度就越低，有利于CH4的产生和传输[39]。当电导率越高，湖泊盐度越高，盐湖会抑制产甲烷菌的活性，盐湖的化学增强会促进CH4的排放，从而使得CH4浓度降低[34, 40]。同时，湖底的沉积物会在厌氧条件下产生CH4气泡，形成的CH4气泡可以快速地从水底上升到水面，并且气泡不易被氧化，因此，CH4主要以冒泡形式排放出来[41]。
乌伦古湖、赛里木湖和博斯腾湖也是大气CH4的源，CH4扩散通量分别为(0.17±0.16)、(0.11±0.08)和(0.06±0.05) mmol/(m2 ·d)(图 3b)。同时，测得乌伦古湖和博斯腾湖的冒泡通量分别为(0.30±0.12)和(0.61±0.12) mmol/(m2 ·d)，分别达到CH4总通量的63.83% 和91.04% (图 3c)。造成湖泊CH4扩散通量差异可能原因是：博斯腾湖的溶解氧饱和度低于乌伦古湖和赛里木湖，DOC浓度高于赛里木湖而低于乌伦古湖，而电导率高于乌伦古湖和赛里木湖，其低溶解氧饱和度和高电导率抑制了博斯腾湖CH4的产生，导致博斯腾湖CH4浓度低。通过分析发现，水体中CH4饱和度控制着水气界面的排放，并且呈显著正相关，当水体中CH4饱和度越低时，CH4排放越低；CH4饱和度越高时，CH4排放就越高(图 4b)。博斯腾湖CH4浓度低，从而其饱和度低，CH4扩散通量小。
同时，湖泊碳排放也随着时间变化。3个湖泊在春季和夏季的CH4扩散通量分别为(0.067±0.043)和(0.147±0.142) mmol/(m2 ·d)。可能的原因是：春季的溶解氧饱和度、DOC浓度和水温低于夏季，而电导率高于夏季。在春季，低水温使得产甲烷菌活性弱和CH4溶解度低，同时低溶氧饱和度和高电导率抑制CH4的产生，CH4浓度和饱和度低，从而CH4扩散通量小，CH4以沉积物产生的冒泡通量(77.8% ~94.3%)为主；在夏季，碳源丰富，产甲烷菌利用碳源产生CH4，同时夏季水温高，CH4溶解度高，产生的CH4溶解到水体中，CH4主要以扩散形式排放到大气中。此外，通过分析发现赛里木湖浅水区CH4扩散通量明显低于深水区，其中原因可能还需进一步研究。通过比较发现(表 3)，新疆干旱区湖泊CH4的平均扩散通量低于全球湖泊均值，低于中国湖泊、青藏高原湖泊和城市湖泊均值，高于太湖[42]均值。总的来说，湖泊CH4的产生和排放是一个复杂的动态变化过程，受到溶氧饱和度、电导率、碳源和饱和度等因素的影响，干旱区的CH4排放普遍低于其他地区。
2.4 新疆干旱地区湖泊碳排放总量特征分析通过初步估算，乌伦古湖、赛里木湖和博斯腾湖的CO2排放量分别(16.5±54.0)、(82.8±38.2)和(109.0±64.6) Gg/a，CH4排放量分别为(1.46±0.87)、(0.16±0.11)和(2.26±0.55) Gg/a。新疆干旱区3个湖泊的CO2和CH4排放量之和分别为(212.0±225.5)和(4.7±2.5) Gg/a，约占全国湖泊[11]CO2和CH4排放总量的1.33% 和0.33%，而新疆三大湖泊面积约占全国湖泊总面积的3.15%，表明干旱区湖泊单位面积的碳排放小。可能的解释是：一方面，干旱区植被覆盖率低、岩石裸露，湖泊接受陆源有机碳[43]和营养物质少，而接受无机碳多，单位体积水柱产生CO2和CH4的能力弱，从而干旱区湖泊碳排放低。而其他非干旱区，如半干旱区湖泊高碳排放可能受到了碳酸盐、厌氧状况和水体盐度的影响[32]，青藏高原湖泊的高碳排放可能与该区域冻土较大的碳储量以及有利的水文、气象和地理条件相关[34-35]，湿润区的城市湖泊高碳排放可能与这些区域更高的碳源和营养物质输入密切相关，湖泊营养状态变化影响了碳排放[38]。总的来说，新疆干旱区湖泊碳排放普遍低于其他非干旱区。
3 结论新疆干旱区湖泊的CO2通量为26.8 mmol/(m2 ·d)，CH4通量为0.39 mmol/(m2 ·d)，表现为碳排放源，且碳排放普遍低于全国其他地区的湖泊，主要是因为干旱区湖泊碳源输入少和营养物质浓度低，同时受到水质特征的影响。时间上，夏季湖泊的CO2和CH4扩散通量均高于春季；空间上，赛里木湖的CO2扩散通量最高，乌伦古湖的CH4扩散通量最高，博斯腾湖CH4冒泡通量最高。干旱区湖泊碳排放的时空异质性的原因包括：(1)湖泊水质特征和环境污染情况的不同；(2)干旱区的气候变化，碳源和营养物质输入的差异；(3)CO2和CH4的产生途径不同。本研究认为，应该将干旱区湖泊纳入全球湖泊碳排放估算清单中，来减小全球湖泊碳排放估算的不确定性。
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