洱海为云南省第二大高原淡水湖泊^[1], 是沿湖人民生活、灌溉、工业用水的主要水源. 1970s时, 洱海生态环境良好, 生物资源丰富, 水草丰美, 但近年来随着人类对该流域的不断开发, 洱海逐渐出现生态失衡、水质变差、富营养化加剧等现象.因此, 急需制定扩展到流域尺度并基于洱海水生态特征的最大日负荷(total maximum daily loads, TMDL)总量控制计划, 实行TMDL总量控制计划可很好地避免以浓度控制为手段而使得污染源通过稀释排放达标的缺点, 真正起到控制水环境污染负荷的作用, 从而形成对洱海流域系统、科学的保护, 这对实现该流域可持续发展具有重要的现实意义.

近年来, TMDL管理计划越来越成为人们关注的焦点.最早是美国在1972年颁布《清洁水法》时提出的. TMDL是指在满足水质标准的条件下, 水体能够容纳某种污染物的最大日负荷量^[2]. TMDL计划的目标之一就是将可分配的污染负荷分配到各个污染源, 包括点源和非点源, 同时考虑安全临界值和季节性的变化.污染负荷分配依据公式为:TMDL =WLA+LA+MOS+P, 式中, WLA为点源污染负荷允许排放量, LA为非点源污染负荷允许排放量; MOS为安全容余; P为内源污染负荷量.

国外学者已对TMDL总量控制计划形成了较为成熟的技术方法. Havens等^[3]通过生态动力学模型, 分析浅水湖泊磷的TMDL总量; Lemly等^[4]对硒的TMDL估量进行计算, 弥补USEPA对硒的控制技术的空白; Brian^[5]应用TMDL计划研究最小限度排放汞量, 并最终确定点源排放量的最大负荷值; Havens等^[6]为防治水体水华, 对美国佛罗里达州Okeechobee湖的总磷制定了TMDL计划; Kang等^[7]将SWAT模型与TMDL理念相结合制定了最大日负荷系统(TOLOS), 并成功运用到稻田流域上; Seo等^[8]基于模型结构及模型参数的不确定性, 得到Nakdong河安全容余值.随着研究的多样化, TMDL计划也越来越完整.

我国的TMDL研究较晚, 起步于21世纪初期, 目前尚处于初步探讨研究阶段.邢乃春等^[9]对TMDL计划的背景、发展进程及组成框架进行论述; 谢刚等^[10]将TMDL防治思路与小流域污染治理方案结合在一起, 通过比较二者之间的区别, 吸收TMDL计划中较为有益的思路与措施, 制定除了符合“南水北调”东线山东段的污染总量及分配方案; 王彩艳等^[11]应用TMDL管理技术, 对武汉市东湖水体的总氮、总磷及COD污染物负荷进行分配, 建议点源重点应放在沿岸污染工业治理上, 面源则应注意沿岸的土地利用类型; 程艳等^[12]研究负荷历时曲线(LDC)在流域水质分析中的应用; 牛丽冬等^[13]建议将WARMF水环境管理模型与TMDL计划相结合来实现流域的污染物总量控制.

综上所述, 目前鲜有将湖泊水生态特征与TMDL总量控制相结合的研究.本文将以洱海为例, 根据其水生态特征, 确定主要污染物水质目标, 结合洱海二维水质模型, 制定适宜的TMDL总量控制计划.

1 洱海水生态特征分析 1.1 洱海流域概况

洱海流域(25°36′~26°36′N, 99°50′~100°26′E)位于云南省大理白族自治州境内, 地处金沙江、元江和澜沧江三大水系分水岭地带, 流域面积2565 km².该湖正常水位为1974 m(海防高程), 湖水补给系数为10.6, 平均水深10.5 m, 最大水深20.9 m, 湖体容积2.88×10⁹ m³.洱海水系较为复杂, 北部为弥苴河、罗时江及永安江, 西部为苍山十八溪, 南部为波罗江, 东部为凤尾箐(图 1).多年平均入湖水量为8.25×10⁸ m³, 多年平均出湖水量为8.63×10⁸ m³.

1.2 水质因子与藻类生态关系

洱海目前有浮游植物种类147种, 蓝藻门密度最大^[14]. 1960s洱海浮游植物的主要优势种为单角盘星藻(Pediastrum simplex)、球空星藻(Coelastrum cambricum)、飞燕角甲藻(Ceratium handellii)、暗丝藻(Psehomema aenigmaticum)、湖生鞘丝藻(Lyngbya limnetica)、小环藻(Cyclotella sp.)及水华束丝藻(Aphanizomenon flos-aquae), 1980s及1990s主要优势种为小环藻及水华束丝藻, 而2000年后主要优势种为小环藻、水华束丝藻、螺旋鱼腥藻(Anabaena spiroides)及水华微囊藻(Microcystis flos-aquae)^[15].由优势种的变化情况来看, 洱海的浮游植物群落构成已向易暴发水华的群落构成转变, 这些浮游植物具有对湖泊中碳、硅、磷元素不敏感的特征, 说明目前洱海水体中含有较高浓度的碳、硅、磷元素.

因藻类水华暴发是目前洱海最为严重的水生态问题, 所以对环境因子与藻类的生态关系进行分析, 以期为之后的水质因子控制措施提供决策依据.浮游植物群落与环境变量的生态关系的分析使用冗余分析法(RDA)^[16-17]. RDA分析是通过典型变量与原始变量之间的相关关系对原始变量所引起的变异进行解释与分析.以典型变量为自变量, 原始变量为因变量, 从而建立线性回归模型, 则该模型的相关关系的平方值为典型变量与因变量的确定系数.其描述了由于典型变量和因变量的线性关系引起的因变量变异在因变量总变异量中所占的比例.在线性排序图内, 物种箭头之间的夹角表示物种之间的相关关系.夹角越小, 则表示两物种间相关关系越高.如果箭头为锐角, 则表示正相关; 如果为钝角, 则表示负相关; 如果夹角几乎为直角, 则表示相关关系很小.用同样的规则, 可解读线性排序图内数量型的环境因子关系与物种.

采用洱海藻类丰度及水质监测结果进行分析, RDA排序结果(图 2)表明:(1)物种间关系:蓝藻与硅藻之间呈显著正相关(P < 0.01), 硅藻与绿藻之间存在一定的负相关性(P < 0.05), 而蓝藻与绿藻之间无显著相关性. (2)环境因子对浮游植物生长环境影响程度:对浮游植物群落影响最大的为总氮(TN)、总磷(TP)浓度, 其次为氨氮(NH₃-N)浓度, 影响较弱的为高锰酸盐指数(COD_Mn). (3)环境因子与物种间的生态关系:硅藻丰度与TN浓度呈显著正相关(P < 0.01), 蓝藻丰度与TP浓度、COD_Mn呈显著正相关(P < 0.01), NH₃-N浓度与绿藻丰度呈显著正相关(P < 0.01), 与TN浓度呈显著负相关(P < 0.01).综上所述, 控制环境因子可间接影响浮游植物生长, 尤其是对TN、TP浓度进行控制, 可有效削减蓝藻的繁殖量.因此, 需制定有效的主要污染物防治计划, 从而降低湖泊发生水华的风险.

2 洱海主要污染物浓度控制标准的制定 2.1 TN、TP浓度控制标准的制定

采用美国环境保护局(USEPA)推荐的概率密度分布曲线法^[18]确定洱海的TN和TP浓度.将洱海水质良好的时间阶段(1987-1999年)与水质较差的时间阶段(2000-2012年)进行比较, 使用概率密度分布曲线法计算出良好水质频率分布图的75 %分位与较差水质频率分布图的25 %分位所对应的数值, 两者的平均值作为候选标准值.洱海TN、TP浓度频率分布法统计分析见图 3及表 1.通过计算, 制定TN和TP浓度的控制标准值分别为0.36和0.026 mg/L.

2.2 氨氮浓度控制标准的制定

采用水生生物基准计算方法, 依据美国水生生物基准技术指南^[23]对洱海流域水生生物毒性数据进行筛选, 保留洱海特有物种及外来种引进数据, 具体数据见表 2和表 3, 数据来源于文献[19-21]及美国氨氮浓度基准文件^[22].

使用USEPA推荐的美国物种敏感度排序(SSR)方法^[23], 得到基准最大浓度(CMC)和基准连续浓度(CCC).具体计算步骤为:

1) 将所获得的毒性数据按从小到大的顺序进行排列, 计算序列百分数P=R/(N+1), 式中, R为某一物种的排序值, N为总获取物种个数.

2) 计算最终急性值FAV.如果所获得物种样本值少于59种, 则选择最靠近百分数5 %处的4个物种的统计数据, 故选取青鱼、草鱼、鲢鱼、河蚬的相关数据.计算公式为:

$ {S^2} = \frac{{\sum {{{\left( {\ln GMAV} \right)}^2}}-{{\left( {\sum {\ln GMAV} } \right)}^2}/4}}{{\sum {P-{{\left( {\sum {\sqrt P } } \right)}^2}/4} }} $

(1)

$ L = \frac{{\sum {\left( {\ln GMAV} \right)-S \cdot \sum {\sqrt P } } }}{4} $

(2)

$ A = S\sqrt {0.05} + L $

(3)

$ FAV = {{\rm{e}}^A} $

(4)

式中, S、L、A为计算中的符号, 没有特殊含义.

3) 计算CMC, 公式为:CMC=FAV/2.

4) 计算CCC.针对洱海水生物种, 搜集到的慢性数据较少(表 3), 因此CCC主要利用我国的基准最大浓度(CMC_S)和基准连续浓度(CCC_S)进行计算^[24].计算公式为:CCC=(CCC_S/CMC_S)·CMC, 式中, CMC_S和CCC_S分别为2.80和0.25 mg/L.

通过上述计算步骤, 得到洱海流域在标准水质条件(pH值=8.0、T=25℃)下, CMC和CCC分别为2.32和0.28 mg/L.出于对于洱海的水生态安全考虑, 选取CCC值(即0.28 mg/L)为洱海NH₃-N浓度控制标准.

2.3 COD_Mn控制标准的制定

洱海COD_Mn控制标准采用水生生物基准与生态服务功能要求相结合的方法进行制定.中国淡水渔业研究中心选择中国最具代表性的鱼类和水生动物进行毒性试验, 其结果显示, 最敏感的是中华绒螯蟹(Eriocheir sinensis), COD_Mn的安全浓度为16.8 mg/L^[25].所以只要控制于该值之下, 大多数鱼类和其他水生生物是比较安全的.但此值高于地表水水质标准的Ⅴ类标准, 过于宽松, 因此根据水生态服务功能要求进行制定.目前的水生态服务功能要求是能为当地人民提供生产、生活用水, 为鱼、虾等水产品提供产卵场, 且为珍稀水生生物提供栖息地, 符合要求的是国家《地表水环境质量标准》(GB 3838 2002)Ⅱ类水域功能和标准分类, 因此制定COD_Mn的控制标准为4 mg/L.

3 洱海TMDL计划的确定 3.1 水环境容量的计算

采用线性规划法^[26]对洱海流域的水环境容量进行计算.具体步骤为:先基于MIKE 21模型建立各入湖河口的单位源强与洱海水质控制点之间的动态响应关系; 再设定满足水质目标的各河流污染物的最大允许排放量为目标函数, 约束方程为各水质控制点均满足水质目标, 为防止计算结果可能会出现某些河口的入湖污染物量为0, 设定各入湖河口的污染物浓度不应低于所有入湖河流污染物浓度的λ倍.具体表达式为:

$ 目标函数\max Z = \sum\limits_{j = 1}^m {{A_j} \cdot {C_j}} $

(5)

$ 约束方程\left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} {\sum\limits_{j = 1}^m {{X_{ij}} \cdot {C_j} \le {C_{0i}}} }&{\left( {i = 1, 2, \cdots, n} \right)}\\ {0 \le {C_j} \le {C_{{\rm{u}}j}}}&{\left( {j = 1, 2, \cdots, m} \right)}\\ {{C_j} \ge \lambda \sum\limits_{i = 1}^n {{C_j}} }&{} \end{array}} \right. $

(6)

式中, i为水质控制点序号; j为入湖排污口序号; A_j为各个入湖河流流量; C_j为各个入湖河口污染物浓度值; X_ij为响应系数矩阵; C_0i为主要污染物浓度控制标准; C_uj为入湖河口污染物浓度上限值; λ为入湖河口污染物浓度值不得低于所有入湖河口污染物浓度值和的倍数, 该值根据各入湖河流流量占总入流量的比例确定.

3.1.1 模型验证

(1) 模型参数选取:时间步长为30 s, 计算起止时间为2000年1月1日-12月31日, 周期为1年; 曼宁系数取0.031, 为模型推荐值; 对洱海水质、水量进行资料分析得出洱海TN、TP、COD_Mn和NH₃-N的衰减系数分别为0.504、0.300、0.012和0.104 d^-1; 洱海横向扩散系数设置为0.01, 为模型推荐值. (2)模型结果验证:湖泊的运行水位是影响湖泊水环境容量的重要影响因素, 因此需要对水位进行详细验证.验证数据采用大理州洱海管理局提供的大理洱海2000年水位及水质监测数据, 图 4为模拟的逐日水位值与相应实测逐日水位值之间的比较, 结果显示两者吻合度很高, 所建的水动力模型可以准确反映洱海水位的季节性变化, 最大相对误差为0.028 %.模拟期间洱海最低运行水位为1972.41 m, 最高水位为1974.67 m.

图 5为控制点5的水质验证结果, 经验证模拟结果较为合理.模拟结果显示, 洱海2000年全湖TN、TP、COD_Mn和NH₃-N浓度年平均值分别为0.32、0.027、2.46和0.08 mg/L, 与监测值相比最大相对误差分别为11.9 %、9.7 %、4.1 %和18.72 %, 在误差要求范围( < 20 %)内.

3.1.2 水环境容量测算

由所建立的模型分别计算出各入湖排污口TP、TN、COD_Mn及NH₃-N的单位负荷排放量与控制点的22×12响应系数矩阵, 由于数据较为庞大, 不再列出.通过公式(5)和(6)计算得出洱海流域的主要污染物TN、TP、COD_Mn和NH₃-N的TMDL总量分别为2005.989、149.671、19258.844和1348.119 kg/d, 其中背景浓度采用模型模拟的各控制点的当前浓度值.具体计算结果见表 5, 各控制点位置见图 1.

3.2 安全容余的确定

因在选择和测量水质指标、污染源估算及水质模型模拟等方面存在众多的不确定性, 为保证TMDL计划的安全实施, 引入安全容余(margin of safety, MOS)的概念.常用的参数不确定性分析方法为一阶误差分析(FOEA)法.本研究将采用严格明确法进行MOS计算, 不确定性分析采用FOEA法. FOEA法利用Taylor一阶展开式计算^[27], 其公式为:

$ C = G\left( {{X_e}} \right) + \sum\limits_{i = 1}^p {\left( {{X_i}-{X_{i{\rm{e}}}}} \right)} \left( {\partial G/\partial {X_i}} \right){X_{\rm{e}}} $

(7)

式中, C为连续模拟的输出值, G为模型计算结果, X_i为模型参数标准值, X_ie为模型变化参数值, p为参数个数, X_e为展开式向量值.

在展开点取模型参数的平均值且参数之间相互独立, 则公式(7)可写成:

$ {\mathop{\rm var}} \left( G \right) = \sum\limits_{i = 1}^p {{\mathop{\rm var}} \left( {{X_i}} \right) \cdot {{\left( {\Delta G/\Delta {X_i}} \right)}^2}} $

(8)

$ {\mathop{\rm var}} \left( G \right)/{G^2} = \sum\limits_{i = 1}^p {{\mathop{\rm var}} \left( {{X_i}} \right) \cdot \left[{{{\left( {\Delta G/\Delta {X_i}} \right)}^2}/{G^2}} \right]} $

(9)

$ {\left[{SD\left( G \right)} \right]^2} = \sum\limits_{i = 1}^p {{{\left[{CV\left( {{X_i}} \right)} \right]}^2} \cdot {{\left( {{S_i}} \right)}^2}} $

(10)

式中, var(G)为G的方差值, CV(X_i)为模型参数的变异系数, S_i为标准化敏感系数, ΔX_i为参数的变化量.变异系数可通过计算获得, 也可通过查阅相关文献获得推荐值.本研究中采用文献[27-28]中的推荐值, 具体查阅结果见表 4.标准化敏感系数值则通过扰动分析法^[29], 即在参数附近给定一个变化值, 从而算出参数改变后容量的变化值.公式为:

$ {S_i} = \frac{{\Delta G/G}}{{2\Delta {X_i}/{X_i}}} = \frac{{\left[{G\left( {{X_i} + \Delta X} \right)-G\left( {{X_i}-\Delta X} \right)} \right]/G\left( {{X_i}} \right)}}{{2\Delta {X_i}/{X_i}}} $

(11)

本研究参数变化率取参数的10 %进行计算.通过计算所得的SD(G)即为MOS占TMDL的比例.

根据MIKE 21二维水质模型特点, 选取水平扩散系数(E_x)、降解系数(K)、河流入流量(Q)、曼宁系数(n)及水深(h)作为计算参数, 按照上述方法进行计算, 结果见表 4和表 5.由计算结果可知最为敏感的参数是h, 其次是Q.

3.3 内源污染负荷及TMDL计算结果

根据中国环境科学研究院提供的《湖泊水生态、内负荷变化研究与防退化技术及工程示范》报告显示, 2010年洱海TN内源释放量为442 t, TP内源释放量为12.4 t.其中, 洱海表层10 cm沉积物TN的释放潜能在2088.93~3974.06 mg/kg之间, 平均值为2963 mg/kg.洱海沉积物TP释放潜能在105.07~262.67 mg/kg之间, 平均值为149.76 mg/kg.因此洱海流域主要污染物的实际允许排放总量应减去内源负荷量及MOS量, 则TN、TP和COD_Mn和NH₃-N的最大允许排放量分别为671.621、107.361、18415.307和1280.430 kg/d.

根据《云南洱海流域水污染综合防治“十二五”规划》的统计资料可知, 洱海目前非点源污染严重, 其TN、TP、COD_Mn和NH₃-N负荷分别占总负荷量的96.78 %、95.92 %、92.26 %及90.84 %.根据此比例分配点源污染负荷允许排放量WLA及非点源污染负荷允许排放量LA, 结果见表 5.

4 结论及展望

1) 应用概率密度分布曲线法与水生生物基准概念, 计算得出洱海TN、TP、COD_Mn及NH₃-N的控制目标, 目标值分别为0.36、0.026、4及0.28 mg/L.与国家《地表水环境质量标准》相比, 除TP浓度略低于Ⅱ类水质标准, 其余水质目标都高于Ⅱ类水质标准.因该水质目标是基于洱海水生态特点建立的, 因此更有利于洱海水生态管理.

2) 使用严格明确法制定了洱海的TMDL计划, 即先得出TMDL与MOS/TMDL, 再推导出MOS、WLA及LA.其中“北三江”(罗时江、永安江、弥苴河)允许的最大排放量最大, 占全部排放量的63 %, 这是“北三江”的流量较大所致.除此之外还可看出, 洱海流域的农业面源允许排放量也远大于点源的允许排放量, 原因是洱海农业生产不规范, 集约化程度高, 化肥、农药使用量大导致, 建议可使用化学调控等科学管理措施降低农业生产对流域的污染.

3) 采用FOEA法对MOS进行确定, 很好地体现了MOS的含义, 避免在水环境容量计算中不确定因素的影响.

4) 根据《云南洱海流域水污染综合防治“十二五”规划》的统计资料可知, 洱海目前TN、TP、COD_Mn和NH₃-N的污染负荷量分别为7200.548、482.466、27533.151和1854.795 kg/d, 而计算出的TN、TP、COD_Mn和NH₃-N的最大允许排放量分别为671.621、107.361、18415.307和1280.430 kg/d.因此TN、TP、COD_Mn和NH₃-N分别需要削减91 %、78 %、33 %和31 %, 而TN削减率较高, 是因为其内源释放量较大导致.

5) 洱海的TMDL计划还可继续细化, 农业面源的最大允许排放量可分配至种植业及养殖业, 点源的最大允许排放量可分配至直排生活源及直排工业源.