2018, Vol. 30 
(2: 中国科学院大学, 北京 100049)
(3: 中国科学院武汉植物园水生植物与流域生态重点实验室, 武汉 430061)
(2: University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China)
(3: Key Laboratory of Aquatic Botany and Watershed Ecology, Wuhan Botanical Garden, Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430061, P. R. China)
湖泊是重要的地表水资源，与人类生活、生产联系紧密.然而，近几十年来，随着工农业的迅猛发展，湖泊受到有机物、重金属以及营养盐等污染日趋严重，其污染控制与研究已成为全球环境工作者关注的重点之一[1].在这些污染物中，重金属具有难降解、易积累、毒性大的特点[2].湖泊中的重金属不仅能对水生生物产生直接的毒害作用，而且还能通过生产生活用水、食物链等给人类健康带来潜在的威胁，因此，有关重金属污染的监测、评估与防治被各国学者高度关注[3-4].
重金属污染物通过水文循环过程进入水体系统，一般情况下不会因为自然退化过程而发生降解和迁移，一部分重金属污染物直接暴露在水体中，而另一部分可能在沉积物中长期积累起来，成为水体污染的内源，一旦湖泊水体环境条件发生变化时，沉积物中的重金属又会重新释放进入水体而造成二次污染[5].目前，关于湖泊沉积物中重金属的生态风险研究较多[6-11]，评价方法主要包括地累积指数法[12]、沉积物富集系数法[13]、沉积物质量基准法[14]、潜在生态风险指数法[15]、污染负荷指数法[16]和尼梅罗综合指数法[17]等.然而，由于水体中重金属的含量远低于其在沉积物中的浓度[18]，有关的风险评价研究没有引起足够的重视.事实上，水体作为一个重要的载体，其与水生生物安全与人类健康有着密切而直接的关系，水体中重金属污染会严重威胁水环境和水生生物的健康[19-21].因此，全面而又准确地评价我国湖泊水体中重金属污染现状，对于水环境健康与水生生物的保护均具有非常重要的现实意义.
目前，水体污染物生态风险评价主要有3种方法：商值法(hazard quotient，HQ)、概率生态风险法(probabilistic ecological risk assessment，PERA)和物种敏感性分布法(species sensitivity distribution, SSD). HQ法是一种常用方法，其对毒理数据的要求较少，操作难易程度低，但是其不确定性相对较高；PERA法的评价结果以概率的形式体现，评价结果比较接近实际情况，但其对数据及专业知识要求较高，操作难度较大[22]. SSD法是一种置信度较高的高级统计学外推方法，当给出特定效应或结果时，可以预测其发生的概率[23]. SSD法因其简明、生态意义明确等优点，近年来己经成为国际上风险评价的热点内容之一[24]. Xu等[25]对SSD曲线的构建与应用作了详细的介绍与说明，并阐述了其在生态风险评价应用中的优势；吴丰昌等[26-28]进行了大量关于重金属的淡水水生生物水质基准研究，比较了物种敏感性分布法同评价因子法、毒性百分数排序法的优缺点，分析了影响重金属的水生生物基准的关键因素，为重金属的生态风险评价研究提供了重要参考；杜建国等[19, 24, 29]应用物种敏感性分布构建了8种重金属对海洋生物的SSD曲线，并基于已构建的曲线评价了九龙江口、中国近海和福建主要海湾水体中的重金属生态风险；孔祥臻等[21]构建了6中常见重金属对淡水生物的SSD曲线，并且评价了3个典型水体中重金属的联合生态风险.目前，物种敏感性分布法虽然被广泛应用于生态风险评价中，但受限于数据量的制约，研究集中于单一湖泊或小尺度区域.本文在前人研究成果的基础上，尝试将物种敏感性分布法推广到大尺度，重视实际应用，弥补单一考虑浓度效应在生态风险评价中的不足，对多个湖泊的生态风险进行评价与比较分析.
本研究对我国18个湖泊中Zn、Cd、Cr、Cu、Hg和Pb 6种重金属的含量进行分析和总结，基于暴露浓度和毒性数据的累积概率分布曲线(SSD曲线)，辨识潜在生态风险(potential affected fractions，PAF)较高的单体重金属，计算各湖泊水体中6种重金属的联合生态风险(multi-substance PAF，msPAF)并作分析与比较，评价我国湖泊水体中重金属污染的生态风险，旨在为中国水体重金属污染的风险管理和风险评价提供科学的理论依据.
1 方法 1.1 数据来源与介绍针对中国淡水湖泊以及某些水域水体，本文收集并整理了近15年以来国内外公开发表的文献资料，包括18个湖泊Zn、Cd、Cr、Cu、Hg和Pb 6种重金属含量的数据.数据的筛选遵循以下原则：文献中重金属的测定方法为美国环境保护局(EPA)推荐的标准方法或根据标准方法修订的方法；分析方法遵循质量保证和控制程序，使用空白、重复和标准物质对测量的精度进行控制.重金属元素对淡水生物的毒理数据参考美国EPA ECTOX数据库(http://www.epa.gov/ecotox/).
在选取的18个淡水湖泊或水域中，包含了中国十大淡水湖泊中的6个，有鄱阳湖、洞庭湖、呼伦湖、太湖、洪泽湖、巢湖和洪湖；包含了中国典型的城市湖泊群，湖北省武汉市城市湖泊群(东湖、梁子湖、墨水湖、汤逊湖、金银湖和鲁湖)，这些湖泊又可以划分为城市内湖泊、近郊湖泊和远郊湖泊等；包含了经济发达省份江苏省的主要湖泊，如滆湖、高宝卲伯湖和骆马湖等；同时，也包含了高原湖泊乌梁素海和一些受到较高关注的典型湖泊.从某种程度上来说，本文选取的18个湖泊涵盖了中国典型淡水湖泊的各种类型，具有较强的代表性.
1.2 统计与评价方法湖泊水体中重金属含量的差异性及相关性分析采用SPSS软件进行，重金属污染程度和潜在生态危害采用物种敏感性分布法进行评价.利用美国EPA ECTOX数据库中重金属对淡水生物的急性毒理数据，本文选取未分组的(即全部物种)数据进行拟合，构建重金属对淡水生物的SSD曲线.采用澳大利亚联邦科学和工业研究组织CSIRO提供的BurrlizO计算软件构建SSD曲线，具体计算原理及公式见杜建国等[24, 29]和孔祥臻[21]等的研究工作.
SSD曲线的构建和应用主要步骤为[30-31]：1)确定筛选标准(表 1)对毒理数据进行获取；2)物种分组和数据处理；3)SSD曲线拟合；4)HCS和PAF计算；5)多种污染物联合生态风险msPAF计算.
1.3 物种分组与数据处理SSD对于毒理数据数量的最小要求没有统一的规定，有组织推荐最少数量为5个[32]，也有研究或政府指导文件推荐8~10个不等[33].本文Zn、Cd、Cr、Cu、Hg和Pb 6种重金属的数据分别包含了21、40、16、16、40和21个数据.对于同一个物种拥有多个毒理数据的情况，采用浓度的几何均值作为该物种的数据点[34].为了整体分析不同重金属对所有淡水生物的影响，分析时仅考虑全部物种不细分的情况.全部物种包括藻类、脊椎动物和无脊椎动物，脊椎动物中包含鱼类，无脊椎动物中包含甲壳类、软体动物、蠕虫以及其他无脊椎动物.重金属获得数据量及包含物种数见表 2.
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表 2 湖泊中6种重金属的数据(LC50或EC50)(μg/L) Tab.2 Toxicity data (LC50 or EC50) of the six kinds of heavy metal (μg/L) |
本文采用BurrⅢ型分布作为SSD的拟合曲线. BurrⅢ型分布是一种灵活的分布函数，对物种敏感性数据拟合特性较好，在澳大利亚和新西兰的环境风险评价和环境质量标准制定中被推荐使用[34]. BurrⅢ型函数的参数方程为：
| $F\left( x \right) = \frac{1}{{{{\left[ {1 + {{\left( {b/x} \right)}^c}} \right]}^k}}} $ | (1) |
式中，b、c、k为函数的3个参数.
在SSD拟合曲线上对应5 %累积概率的污染物浓度为HC5值，HC5值越小说明重金属的生态风险越高.应用BurrⅢ分布计算HC5的公式为：
| $HC\left( q \right) = \frac{b}{{{{\left[ {{{\left( {1/q} \right)}^{1/k}} - 1} \right]}^{1/c}}}} $ | (2) |
式中，q=0.05.
PAF值表示环境浓度超过生物毒理终点值的物种比例，即给定的污染物浓度在SSD曲线上对应的累积概率，PAF值越大说明重金属的生态风险越高.
| $PAF\left( x \right) = \frac{1}{{{{\left[ {1 + {{\left( {b/x} \right)}^c}} \right]}^k}}} $ | (3) |
式中，x为环境浓度(μg/L).
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图 1 典型的SSD曲线图及应用 Fig.1 A typical SSD curve and its applications |
msPAF值表示的是复合潜在影响比例，假设PAF1、PAF2、……、PAFn为n种污染物各自产生的潜在影响比例，各污染物的毒理作为方式不同，则msPAF的计算公式为：
| $msPAF = 1 - \prod\limits_{i = 1}^n {\left( {1 - PA{F_i}} \right)} $ | (4) |
SSD曲线用于生态风险评价的优势之一是可以用来计算多种污染物的联合生态风险，用msPAF复合潜在应用百分比表示.在重金属复合污染中，重金属含量不同，复合效应亦不同[36].对于不同毒理作用方式的污染物，则采用效应相加的方式进行计算[21].
2 结果与讨论 2.1 污染现状为充分了解我国湖泊水体重金属污染现状并预测其发展趋势，以我国典型性、代表性湖泊为重点，兼顾空间分布格局，区域发展水平等因素，选取了18个湖泊进行重点讨论，包括城市湖泊、远郊湖泊、近郊湖泊、自然保护区内湖泊及受社会广泛关注的热点湖泊等.湖泊重金属污染现状见图 2.
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图 2 湖泊水体重金属污染现状 Fig.2 Concentration of heavy metal in waters of lakes |
在所探讨的18个湖泊中，6种重金属在湖泊水体中的浓度由高至低依次为Zn(均值17.06 μg/L，范围4.03~29.33 μg/L)、Pb(均值9.33 μg/L，范围0.04~33.7 μg/L)、Cr(均值5.56 μg/L，范围0.65~40.0 μg/L)、Cu(均值3.71 μg/L，范围0.02~10.2 μg/L)、Cd(均值1.17 μg/L，范围0.01~13.6 μg/L)、Hg(均值0.19 μg/L，范围0.03~1.04 μg/L)，总体重金属污染最严重的为巢湖，最轻的为洪湖.湖泊往往受到重金属的复合污染，受污染程度空间变异性大，没有明显的空间分布规律；18个湖泊总重金属浓度均不超过100 μg/L，单个重金属污染浓度均不超过40 μg/L；湖泊中重金属Cr、Cd和Hg浓度普遍较低，Cr浓度除了太湖和洱海外均在5 μg/L以下，Cd的浓度除武汉的金银湖外均在2 μg/L以下，Hg的浓度除了洪泽湖和乌梁素海外均在0.4 μg/L以下，整体上来看仅个别湖泊异常偏高；湖泊中重金属Pb、Cu和Zn的暴露浓度相对较高.相比于湖泊沉积物，虽然水体中重金属浓度相对较低，但仍需要持续关注其存在的潜在生态风险[31].
2.2 湖泊重金属分布情况为了更直观地反映中国淡水湖泊中重金属的分布情况，运用SPSS软件计算中国18个淡水湖泊中6种重金属浓度的Pearson相关矩阵(表 3)，同时以湖泊中重金属浓度为变量，采用最大方差法对其进行正交旋转后得到主成分分析结果(表 4)，主成分各因子的组成及其在各变量上的载荷见图 3.
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表 3 湖泊中重金属间的Pearson相关系数矩阵 Tab.3 Pearson correlation coefficients of heavy metal in lakes |
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表 4 主成分分析结果 Tab.4 The main calculated results of PCA |
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图 3 主成分因子在各变量上的载荷分布 Fig.3 The loading distribution of principal components on all variables |
特征值大于1的主成分有F1、F2和F3，这3个因子的累计方差贡献率为71.07 %，反映了18个淡水湖泊中6种重金属元素全部分布情况的71.07 %.因此，对排在前3的主成分因子进行分析已经能包含全部数据的大部分信息. F1因子和F2因子的方差贡献率分别为28.50 %和24.17 %，远高于主成分分析结果中的其他因子，因而这两个因子对于湖泊中重金属元素的组成和分布具有决定性意义(表 4).由图 3可知，Cu、Zn和Hg在F1因子上具有相对高的正载荷，Pb和Cd在F2因子上具有相对高的正载荷，而Cr和Cu在F3因子上具有相对高的正载荷，根据主成分分析原理可知，具有较高正载荷的重金属元素即为该因子的主要组成成分，支配着湖泊中重金属的来源. 6种重金属元素两两之间的相关性系数绝对值在0.018~0.359之间，彼此间的相关性显著水平较弱(表 3).
本研究中的18个淡水湖泊中的重金属分布情况由3个主成分反映，第1主成分F1的贡献率为28.50 %，主要包括Cu、Zn和Hg；第2主成分F2的贡献率为24.17 %，主要包括Pb和Cd；第3主成分F3的贡献率为18.40 %，主要包括Cr和Cu(表 4和图 3).在没有人为污染的情况下，水体中的重金属浓度取决于水与土壤、岩石的相互作用，其值一般很低，不会对人体健康造成危害[37]，不同湖泊水体中重金属污染的情况不同，但在数据量充足的情况下能较为准确地反映全国湖泊重金属污染的分布规律.采用纯粹的数理统计学方法，既可以宏观掌握我国湖泊水体中重金属的主要来源和分布，又能与毒理效应评价结果进行比对，提高评价结果的可信度.本研究中的18个湖泊分布于全国不同经济水平区和不同地域，研究发现，经济和地域差异对湖泊水体中重金属的分布情况影响较小，其主要原因可能是我国湖泊基本上不直接分布于矿产资源区，重金属元素不是沿湖地区排入湖泊的最主要污染物.
2.3 风险评价 2.3.1 SSD拟合结果使用BurrlizO软件计算得到SSD曲线，曲线均选用BurrⅢ分布拟合，结果见图 4.为了整体分析不同重金属对所有淡水生物的影响，本文选取未分组的(即全部物种)数据进行拟合，分析时仅考虑全部物种不细分的情况.每种重金属的SSD曲线至少包含5个物种和15个数据，用以代表全部物种的情况.
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图 4 不同重金属对全部物种生物的SSD曲线 Fig.4 SSD curves for different kinds of heavy metal to all species |
由表 5可以看出，不同重金属对全部淡水生物的HC5值不同，从小到大依次为Cu < Cr < Hg < Cd < b < Zn，根据HC5值的含义，6种重金属对淡水生物的生态风险依次降低.在相同暴露浓度下，重金属Cu影响的全部物种比例最大，即对淡水生物的生态风险最大；重金属Zn影响的全部物种比例最小，即生态风险最小. HC5值也反映了淡水生物对重金属浓度的敏感性差异，HC5值越小说明淡水生物对该重金属浓度的变化越敏感，越容易受到影响. Cd、Cr、Cu和Hg 4种重金属的HC5值均小于10 μg/L，其浓度变化对淡水湖泊生态系统影响较大；而Pb和Zn则对淡水湖泊生态系统的影响相对较小.
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表 5 6种重金属对全部物种的HC5值(μg/L) Tab.5 HC5 values of six kinds of heavy metal to all species (μg/L) |
基于本文建立的重金属Cd、Cr、Cu、Hg、Pb和Zn的SSD曲线，18个湖泊水体中6种重金属的PAF和msPAF如表 6所示. 18个湖泊中，有13个湖泊中重金属Pb的PAF为0 %，仅东湖、梁子湖、墨水湖、金银湖、鲁湖和呼伦湖6个湖泊中重金属Pb的PAF分别为2 %、1 %、24 %、30 %、52 %和56 %，这些存在Pb污染生态风险的湖泊主要为城市湖泊，集中在武汉和东部经济发达地区，可能原因是城市工业发达，含铅汽油使用量大，作为城市纳污水体导致Pb的生态风险提高；重金属Cr的PAF均在5 %以下，部分湖泊中重金属Cr的PAF为0，生态风险较小；重金属Cu的PAF在多个湖泊中都超过了10 %，存在潜在的生态风险，值得关注；重金属Zn在湖泊中浓度虽然较大，但物种敏感性较低，PAF均不超过5 %，生态风险较小；重金属Cd在湖泊中的浓度极低，仅有金银湖一个湖泊中Cd的PAF为16 %，总体上来说，Cd对淡水湖泊不存在生态风险；重金属Hg在湖泊水体中浓度极低，PAF值均为0，对湖泊水体不存在生态风险.
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表 6 潜在影响比例(PAF)及复合潜在影响比(msPAF)预测值 Tab.6 Predicted PAF and msPAF values of heavy metal |
18个湖泊重金属的msPAF从大到小依次为：呼伦湖(67.0 %)>鲁湖(56.7 %)>洱海(52.7 %)>金银湖(52.3 %)>太湖(40.5 %)>墨水湖(39.3 %)>滆湖(30.2 %)>鄱阳湖(26.8 %)>洪泽湖(23.1 %)>高宝卲伯湖(22.4 %)>巢湖(20.7 %)>乌梁素海(19.7 %)>东湖(19.1 %)>梁子湖(4.0 %)>汤逊湖(2.0 %)>洞庭湖(1.0 %)>洪湖(0)=骆马湖(0)(表 6).
本文讨论的18个湖泊中，msPAF>40 %的湖泊有呼伦湖、鲁湖、洱海、金银湖、太湖等，受到重金属污染的生态风险程度为重度，需要高度重视并开展切实有效的保护措施；msPAF为20 % ~40 %的湖泊有墨水湖、鄱阳湖、巢湖、滆湖等，生态风险程度为中度，需要持续关注避免进一步恶化并采取一定的措施进行治理；msPAF < 20 %的湖泊有乌梁素海、东湖、洪泽湖、高宝卲伯湖、梁子湖、汤逊湖、洞庭湖等，生态风险程度为轻度，需要在保持的基础上提高水质；根据SSD曲线预测，没有生态风险的湖泊有洪湖和骆马湖.
2.3.4 不确定性分析不确定性是在进行生态风险评价中不可避免的问题，这种不确定性主要来源于暴露浓度分析、生态效应分析和风险程度表征过程.
1) 暴露分析：暴露分析中的不确定性主要来源于样品采集误差及分析测试误差，采样时间的不统一和不同实验室分析技术的差异，也使得生态风险评价具有一定的不确定性.本文中各个湖泊的重金属浓度数据均来自于国内外公开发表的文献，在进行暴露分析时会受到不同实验室样品分析和不同学者研究侧重点差异化的影响，但重金属浓度的测定方法较为成熟，正常情况下不同实验室的测定结果在合理误差范围内，故在本研究中暴露分析中的不确定性固然存在，但对评价结果的影响是可接受的.
2) 效应分析：本文采用的物种敏感度分布模型是带来效应分析不确实性的原因之一，尽管SSD方法已被广泛应用于生态风险评价中，但仍具有争议[49-50]，从试验室有限的测试物种的毒性数据外推到自然界的毒性效应必然会带来一定的不确定性.不过，有文献证实[32]，单物种测试能够可靠地预测生态系统水平的危害效应.本文在使用美国EPA ECTOX数据库构建SSD曲线时，参考了大量文献并优化了毒理数据筛选条件(表 1)，尽可能保证实验测试条件贴近自然状态，至于自然环境中水体环境因子如pH、有机质等也会影响水体重金属的可利用态问题，这可能是今后生态毒理学家需要关注的问题，不过总体来说这并不影响本研究的总体评价结果.
3) 风险表征：重金属对湖泊淡水生物的生态风险是通过污染物暴露浓度和累积概率分布曲线来共同表征的，两者的不确定性自然就传递到了风险表征的过程中.本文基于澳大利亚联邦科学和工业研究组织CSIRO提供的BurrlizO计算软件构建累计概率分布曲线，采用BurrⅢ型分布进行拟合，该软件及拟合方法在国内外生态风险评价研究中得到广泛应用.
因此，本研究结果是基于现有数据条件下的模拟，各个环节中可能出现的误差均是可以解释和接受的，对比前人所做的研究[19, 21, 24, 29]，采用该方法得出的评价结果是可靠的，但仍需要进一步考虑暴露浓度与效应分析的影响因素，同时更深入了解生物在生态系统中生态位和功能，以期得到更为准确、真实的生态风险评价结果.
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